MoS2/g-C3N4 S型异质结的构建及光催化性能研究

制备高效稳定的光催化剂对于光催化技术的发展至关重要。本研究采用超声辅助沉积加低温煅烧的方法制备了2H相MoS₂/g-C₃N₄ S型异质结光催化剂(MGCD),并综合考察了材料的相结构、微观形貌、光吸收性能、X射线光电子能谱、电化学交流阻抗和光电流等对光催化性能的影响。结果表明:经过超声辅助沉积-煅烧处理,MoS₂微米球发生破碎分散结合在g-C₃N₄纳米片层表面上并形成异质结。可见光下5%MGCD(添加5%MoS₂)对罗丹明B(RhB)在20 min时的降解率达到了99%,且样品重复使用5次后对Rh B的降解率仍能达到95.2%,表现出良好的光催化性能及稳定性。从内建电场形成的角度进一步分析表明,异质结中MoS₂与g-C₃N₄间耦合形成的内建电场引起的能带弯曲可以有效引导载流子的定向迁移,并促进光生载流子的分离,从而提高了光催化反应效率。异质结光催化剂的自由基捕获实验表明...     

3D花状MoS2/O-g-C3N4 Z型异质结增强光催化剂降解双酚A

光催化降解是一种很有应用前景的污染物处理方法。采用溶剂热法制备了3D/2D二硫化钼负载氧掺杂石墨相氮化碳(MoS₂/O-g-C₃N₄)复合材料,通过XRD、XPS、SEM、TEM、FTIR和PL等表征了MoS₂与O-g-C₃N₄之间Z型异质结的成功构建。在模拟太阳光下,当MoS₂的负载量为0.2%时,MoS₂/O-g-C₃N₄的光催化活性最高,双酚A (BPA)的降解率为92.6%,是纯g-C₃N₄的7倍。此外,MoS₂和O-g-C₃N₄之间界面的紧密接触和相互的协同效应,显著增强了光催化反应活性位点和可见光吸收能力,有效提高了光生载流子的分离。根据液相质谱联用仪(LC-MS)和自由基捕获实验,提出了0.2%MoS₂/O-g-C_3...     

g-C3N4基异质耦合光催化剂制备及在环境污染物去除领域的研究进展

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种可见光响应型半导体材料,具有稳定性高、廉价、结构与性能可调控性高等优点。随着绿色环保、无二次污染的光催化技术的不断发展,g-C₃N₄光催化剂逐渐成为环境与能源科学领域的研究热点。而单一的g-C₃N₄存在光激发电子-空穴复合过快、可见光的利用率低等缺陷导致其光催化效率较低。在众多的改性方法中,异质耦合被认为是提高g-C₃N₄光催化性能的有效方法。近年来,研究者通过将不同的无机半导体、贵金属、碳材料等与g-C₃N₄进行异质耦合,提高了光电子在光催化体系中的转移效率,拓宽了g-C₃N₄基光催化剂对可见光的吸收范围,并且增强了g-C₃N₄催化剂稳定性与结构的可调控。本文总结了异质耦合光催化剂的催化机理,综述了以g-C₃N₄为基础的异质耦合光催化体系的构建,探讨了g-C₃N₄基异质结在处理环境污染物中的研究进展。最后,对如何设计性能优异的g-C₃N₄基光催化剂及在光催化降解染料、有机污染物以及有毒重金属等研究方向的发展提出展望。     

Cu2O/g-C3N4异质结光催化材料的研究进展

光催化是一种环境友好型技术,能够有效解决环境污染和能源短缺问题,具有广阔的应用前景.其基本原理是半导体催化剂在光照的条件下产生具有强氧化还原能力的活性物种,这些活性物种可用来净化污染物、制备氢气、合成化学品等.n型半导体类石墨相氮化碳(g-C3 N4)具有结构稳定、多孔、可见光响应等特点,在光催化领域有广泛的应用.p型半导体氧化亚铜(Cu2 O)具有导电性高、晶面活性高等特点,并且其能带位置与间隙能够满足光催化水解产氢的要求.然而,受限于材料自身物理化学性质,纯g-C3 N4或Cu2 O都难以获得较高的催化性能.将Cu2 O和g-C3 N4复合形成异质结,能有效提高光生载流子分离效率和可见光利用率,从而提高其光催化性能.本文对Cu2 O/g-C3 N4异质结光催化材料研究进行梳理,总结了异质结形成机制和合成策略,概括了Cu2 O/g-C3 N4异质结催化材料在光催化降解污染物、抗菌、产氢、CO2还原、有机合成等领域的应用,并对未来研究方向进行了展望.     

模板法合成g-C3N4基复合材料及其光催化性能的研究进展

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种新型非金属高聚物半导体,具有易于合成、无毒无害、耐酸碱腐蚀、环境亲和性好等性质。独特的层状结构赋予了其较高的比表面积,适中的禁带宽度给予了其较好的光催化性能,使得其在光催化领域受到了广泛的关注。然而,纯相g-C₃N₄存在着比表面积小、活性位点不足、载流子复合过快和氧化还原能力偏弱等缺点,制约了其光催化领域的有效应用。研究表明,使用模板诱导工艺对g-C₃N₄进行结构调控可以有效解决上述问题。综述了目前常用于制备石墨相氮化碳的模板法(即硬模板法、软模板法和生物模板法),扩展讨论了多相复合工艺的进展情况,并归纳总结了g-C₃N₄基材料在光催化降解、CO₂转化和制氢等方面的应用情况。     

载银g-C3N4(Ⅰ)/g-C3N4(Ⅱ)同素异质结催化剂的制备及光催化固氮产氨性能

Ag作为助催化剂能够促进光电子的迁移,在光催化分解水制氢气、CO₂还原、重金属离子还原等反应中应用颇多,然而,到目前为止未见将Ag单质作为助催化剂用于光催化固氮产氨反应的报道。本工作制备了负载单质Ag的g-C₃N₄(Ⅰ)/g-C₃N₄(Ⅱ)同素异质结催化剂,并考察了其光催化固氮产氨的性能。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、紫外可见光谱(UV-Vis)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)、荧光光谱(PL)、电化学阻抗谱(EIS)、光电流分析等手段对制备的催化剂进行了表征。结果表明,Ag以单质态存在于催化剂表面。所担载的Ag的等离子体效应一方面促进了催化剂对可见光的吸收,使反应体系能产生更多的光生电子-空穴对;另一方面使得光生电子能够在g-C₃N₄与Ag单质间迁移,提高了催化剂的电子-空穴分离效率。负载Ag后g-C₃N₄(Ⅰ)/g-C₃N₄(Ⅱ)同素异质结催化剂的铵离子产生速率为1.36 mg·L-1·h-1·g-1_cat,相比未负载Ag时(0.59 mg·L-1·h-1·g-1_cat)大幅提高,与Pt负载催化剂相当,并且是由单纯三聚氰胺和尿素制备的g-C₃N₄的4.9倍和3.4倍。除固氮反应外,制备的载银g-C₃N₄(Ⅰ)/g-C₃N₄(Ⅱ)同素异质结催化剂在光催化还原氧气制取双氧水的反应中也表现出优良的催化性能。     

g-C3N4-Ag/SiO2复合材料光催化降解甲醛的应用

将Ag、薄层石墨相氮化碳（g-C₃N₄）和硅铝胶球（SiO₂）通过液相超声剥离-光化学沉积法-浸渍法合成复合光催化材料。设计甲醛降解密闭实验舱,探究g-C₃N₄、Ag-g-C₃N₄和g-C₃N₄-Ag/SiO₂材料的光催化特性及其对甲醛的降解效果。结果表明,在可见光源条件下,对于g-C₃N₄-Ag/SiO₂材料,降解甲醛的效率最高可达到65.6%。40%的相对湿度可有效提升降解效果。负载30 mg 4%Ag/g-C₃N₄的硅铝胶球循环使用16次时,甲醛降解效率仅下降9.71%。结合材料表征结果表明,通过超声剥离和Ag的引入,提升了材料可见光的吸收强度和吸收范围,并且有效促进了光生电子和空穴的分离,有效提升甲醛分子的降解效率。研究结果表明g-C₃     

SnS2-Ag/g-C3N4三相复合材料的合成及其光催化性能

为解决单相光催化材料结构和性能上的缺陷,通过二次煅烧法获得二维石墨相氮化碳g-C₃N₄,通过光沉积法获得Ag/g-C₃N₄,选择SnS₂与Ag/g-C₃N₄通过简单的超声和蒸发溶剂的方法制备了三相复合材料SnS₂-Ag/g-C₃N₄,成功构建了n-n型异质结,并对材料的微观形貌、相结构、光响应能力和孔隙结构等进行了详尽表征。结果表明：材料依然保留了片层状结构并构建了浪花状形貌,各相结晶度较高且界面构建良好,形成了类似三明治结构的2D-0D-2D形貌,复合材料较单相材料具有更高的比表面积和更强的可见光响应性能。当SnS₂的含量为10wt%时,所合成SnS₂-Ag/g-C₃N₄复合材料对罗丹明B的光催化降解效率达到最高的95.6%,降解速率最快且为g-C₃N     

CeO2/BiOI/g-C3N4三相复合材料的制备及可见光催化降解RhB性能研究

通过溶剂热和超声搅拌合成了CeO₂/BiOI/g-C₃N₄三相复合材料。利用XRD、SEM、TEM和UV-Vis DRS等手段对该材料的成分、结构和光学性质进行表征。制备的CeO₂/BiOI/g-C₃N₄三相复合材料界面结构构建良好,光响应性能好,各相分布均匀且结晶程度较高。光催化降解实验表明,在可见光(λ>420 nm)下,CeO₂/BiOI/g-C₃N₄(Ce、Bi物质的量比为2∶1,g-C₃N₄质量分数为5%)三相复合材料光催化降解RhB的效率达到71%,是纯相CeO₂的7倍、纯相BiOI的10倍。同时光催化重复实验结果表明,光催化材料显示出良好的稳定性,经四次循环后,光催化效率基本无降低。最后探讨了复合材料的光催化机理,明确光催化实验中真正的活性物质为空穴及超氧自由基。     

g-C3N4基S型异质结的构建及其光催化性能研究

为了解决日益严重的环境污染和能源短缺等问题,基于半导体的光催化技术利用太阳能为环境修复和能源储存提供了一种“绿色”可持续的方案。首先介绍了g-C₃N₄的优点和局限性,以及S型半导体的优势与不足,接着介绍了g-C₃N₄基S型异质结的电子结构和光催化性质,综述了基于不同类型g-C₃N₄的S型异质结光催化材料构建和光催化性能的提升策略,并梳理了其部分应用。最后,综述了基于g-C₃N₄的S型异质结面临的挑战和未来发展趋势,有望为g-C₃N₄基S型异质结光催化材料的开发和实际应用提供重要的参考。     

WS2/g-C3N4异质结光催化分解水制氢性能及机制

通过溶剂蒸发和二次高温煅烧石墨相碳化氮(g-C₃N₄)纳米片和WS₂纳米片混合物构建WS₂/g-C₃N₄异质结,该异质结保留g-C₃N₄和WS₂主体结构的同时,在界面处形成化学键,确保该异质结的化学稳定性和热稳定性。光催化分解水制氢实验表明,WS₂纳米片含量为3wt%时光催化制氢速率高达68.62 μmol/h,分别是g-C₃N₄纳米片和WS₂纳米片的2.53倍和15.29倍,表明异质结的构建可大幅提升g-C₃N₄的光催化性能,循环实验表明该异质结在5次循环实验后光催化性能没有明显下降,表明该异质结的稳定性较好。光电性能测试表明异质结的构建不仅提高激发电子的转移效率,同时抑制激发电子空穴的复合率,大幅提升激发电子的利用效率,致使光催化分解水制氢速率较g-C₃N₄纳米片和WS₂纳米片大幅提升。      

WO3/g-C3N4复合光催化剂制备及其可见光催化性能

将自制层状石墨相氮化碳(g-C₃N₄)和WO₃纳米片均匀混合,经煅烧制备WO₃/g-C₃N₄复合半导体。利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对其进行表征。结果表明,g-C₃N₄呈现类石墨烯状片层结构,WO₃为纳米片状结构,且分散在g-C₃N₄表面;与WO₃复合后,UV-Vis吸收边发生了红移,拓宽了g-C₃N₄对可见光的响应。以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,考察WO₃/g-C₃N₄的光催化降解性能。WO₃/g-C₃N₄质量比为1∶5时,表现出最佳的光催化活性,可见光照60 min后,RhB降解率可达到94.9%。光催化剂具有良好的稳定性,重复使用6次后,RhB的降解率依然达到88.9%。光催化机制研究表明,超氧自由基(·O₂?)是光催化降解RhB的主要活性物种。      

类石墨氮化碳/伊利石复合材料的制备及其可见光催化性能

以伊利石为载体、双氰胺（C₂H₄ N₄）为类石墨氮化碳（g-C₃N₄）前驱体,采用液相浸渍-热聚合联合工艺制备出一种可见光响应的g-C₃N₄/伊利石光催化复合材料。利用XRD、FESEM、AFM、UV-Vis、BET及PL对样品的微观结构、界面特性及光学性能进行检测分析,同时考察g-C₃N₄/伊利石光催化复合材料在可见光照射下光催化降解环丙沙星（CIP）的效果。结果表明：相比纯g-C₃N₄,g-C₃N₄/伊利石复合材料在可见光下具有更高的光催化性能,其光催化速率是纯g-C₃N₄的11.26倍;伊利石与g-C₃N₄构成的复合结构能够有效地抑制光生载流子的复合,改善了纯g-C₃N₄材料的吸附性能和光催化活性。     

Z-scheme mechanism for methylene blue degradation over Fe2O3/g-C3N4 nanocomposite prepared via one-pot exfoliation and magnetization of g-C3N4

The low surface area, high recombination rate of photogenerated charge carriers, narrow visible range activity, and difficulty in the separation from cleaned solutions limit the wide application of g-C₃N₄ as a photocatalyst. Herein, we have succeeded in developing a one-pot strategy to overcome the above-mentioned difficulties of g-C₃N₄. The broadening of the visible-light response range and inducing magnetic nature to g-C₃N₄ was succeeded by preparing a nanocomposite with Fe₂O₃ via a facile solvothermal method. The preparation method additionally imparted layer exfoliation of g-C₃N₄ as evident from the XRD patterns and TEM images. The strong interaction between the components is revealed from the XPS analysis. The broadened visible-light absorbance of Fe₂O₃/g-C₃N₄ with a Z-scheme photocatalytic degradation mechanism is well evident from the UV‒Vis DRS analysis and PL measurement of the composite with terephthalic acid. The active species of photocatalysis were further investigated using scavenging studies in methylene blue degradation that revealed hydroxyl radicals and holes as the major contributors to the activity of Fe₂O₃/g-C₃N₄.     

Review on g-C3N4-based S-scheme heterojunction photocatalysts

With the rapid development of economy and modern industry,serious environmental pollution and energy shortage have become major urgent challenges to the human society.Photocatalysis is a promising technology to provide green energy.As a typical metal-free polymer photocatalyst,g-C₃ N₄ has attracted more and more attention due to its excellent performance.Unfortunately,the fast recombination of photo-induced charges,limited light response range as well as weak oxidation abil...     

g-C3N4/POPs异质结制备及其可见光催化性能

光催化技术是一种极具应用前景的环境修复技术,开发高效、稳定、具有可见光响应的光催化剂是其研究的重点之一。本文采用常压溶剂热法,以1, 3, 5-三(4-氨基苯基)苯(TAPB)和2, 5-二甲氧基苯-1, 4二甲醛(DMTP)为单体合成的共轭多孔有机聚合物TAPB-DMTP POP为基底,原位负载不同比例的g-C₃N₄,制备g-C₃N₄/POPs复合光催化剂。通过XRD、FTIR、BET、TGA、UV-Vis DRS、电流-时间(i-t)和EIS等测试方法表征了g-C₃N₄/POPs的化学结构与光学特性。在可见光条件下,选择Cr(Ⅵ)为模型污染物探究了不同gC₃N₄负载量的g-C₃N₄/POPs光催化还原效率,并对pH值、催化剂用量和底物浓度等影响因素进一步探究。结果表明：在pH=2条件下,g-C₃N₄/POP-2表现出了最佳...     

g-C3N4量子点-TiO2/导电凹凸棒石复合材料的制备及其光催化性能

通过水热法在导电凹凸棒石(C-ATP)表面原位生长TiO₂纳米棒制得毛虫状结构的TiO₂/C-ATP复合材料,然后以TiO₂/C-ATP为载体,在TiO₂纳米棒表面进一步复合g-C₃N₄量子点(CNQD)成功制备了多级结构的CNQD-TiO₂/C-ATP异质结光催化材料。利用XRD、FTIR、SEM/TEM、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis-DRS)、荧光发射光谱(PL)、BET比表面积分析仪和光电化学等技术对样品进行表征。在可见光照射下,考察了样品对盐酸四环素(TC)的光催化降解能力。结果表明:与TiO₂/C-ATP和CNQD相比,CNQD-TiO₂/C-ATP大幅提高了可见光响应、吸收能力和光生电子-空穴对的分离效率。当光照时间为120 min时,CNQD-TiO₂/C-ATP对TC去除率可达88%。      

WO3-Ag/石墨相C3N4 Z型复合光催化剂的合成及其光催化性能

采用水热法合成WO₃纳米棒,并通过简单的溶剂蒸发法及光沉积法实现WO₃-Ag/石墨相C₃N₄(g-C₃N₄)复合光催化剂的合成。采用XRD、SEM、TEM等对材料进行全面表征。结果表明,由于成功构建了Z型异质结,WO₃-Ag/g-C₃N₄复合光催化剂能够拓展可见光响应,有效抑制光生电子与空穴复合。最佳工艺条件下所得WO₃-Ag/g-C₃N₄复合光催化剂在100 min时光催化降解罗丹明B (RhB)的效率可达96.8%,且WO₃-Ag/g-C₃N₄复合光催化剂具有优异的稳定性。光催化机制表明,光催化实验中真正的活性物质为羟基自由基与超氧自由基。      

Facile synthesis and superior photocatalytic and electrocatalytic performances of porous B-doped g-C3N4 nanosheets

As a low-cost visible-light-driven metal-free catalyst, graphitic carbon nitride (g-C₃N₄) has attracted increasing attention due to its wide applications for solar energy conversion, environmental purification, and organic photosynthesis. In particular, the catalytic performance of g-C₃N₄ can be easily modulated by modifying morphology, doping, and copolymerization. Simultaneous optimization, however, has little been achieved. Herein, a facile one-pot strategy is developed to synthesize porous B-doped g-C₃N₄ nanosheets by using H₃BO₃ and urea as the precursor during thermal polymerization. The resultant B-doped g-C₃N₄ nanosheets retain the original framework of bulk g-C₃N₄, while induce prominently enhanced visible light harvesting and narrowing band gap by 0.32 eV compared to pure g-C₃N₄. Moreover, the adsorption capacity and photodegradation kinetics of methylene blue (MB) under visible light irradiation over B-doped g-C₃N₄ nanosheets can be improved by 20.5 and 17 times, respectively. The synthesized porous B-doped g-C₃N₄ nanosheets also exhibit higher activities than pure g-C₃N₄ as bifunctional electrocatalyst for both oxygen evolution reaction (OER) and oxygen reduction reaction (ORR). The enhanced catalyst performance of porous B-doped g-C₃N₄ nanosheets stems from the strong synergistic effect originating from the larger exposed active sites generated by the exfoliation of g-C₃N₄ into nanosheets and the porous structure, as well as the better conductivity owing to B-doping. This work provides a simple, effective, and robust method for the synthesis of g-C₃N₄-based nanomaterial with superior properties to meet the needs of various applications.     

碳氯共掺杂介孔g-C_(3)N_(4)的气泡模板法制备及光催化性能EI北大核心CSCD

以三聚氰胺、葡萄糖和氯化铵为原料制备一种具有高比表面积的碳氯共掺杂介孔g-C_(3)N_(4)(C-Cl-CN)光催化剂,并考察其光催化降解罗丹明B(RhB)的性能。采用XRD,XPS,SEM,UV-Vis DRS和PL测试手段表征和分析催化剂的晶型结构、化学组成及微观形貌。结果表明:C-Cl-CN具有最高的比表面积(108.7 m 2/g),降解RhB的速率常数达到0.02290 min^(-1),是纯g-C_(3)N_(4)的9.4倍,且具有良好的催化稳定性。葡萄糖和氯化铵在聚合过程中起到双气泡模板和元素掺杂剂的作用,一方面提升催化剂的比表面积,另一方面减小能带间隙,增强催化剂的光吸收性能。