太阳光/TiO2-γ-Al2O3光催化处理垃圾渗滤液的研究

采用液相共沉淀法制备了TiO₂-γ-Al₂O₃复合催化剂,在其最佳合成条件下,比较了太阳光/TiO₂-γ-Al₂O₃与UV/TiO₂处理垃圾渗滤液的性能。结果表明,当Ti（SO₄）₂与Al₂（SO₄）₃·18H₂O摩尔配比为1:2、聚乙二醇2000投加质量分数为1.25%、焙烧温度为650℃时,TiO₂-γ-Al₂O₃的催化活性最强。当催化剂投加量与垃圾渗滤液COD质量比为1.75、反应时间为90 min、渗滤液pH为3时,太阳光/TiO₂-γ-Al₂O₃对COD、NH₄⁺-N的去除率几乎达到最高,分别为81.97%和54.95%,...     

Ni/W-Al2O3催化剂在富氢气体中CO选择性甲烷化的研究

采用等体积浸渍法在Ni基催化剂上添加W助剂制备Ni/W-Al₂O₃催化剂，探究Ni负载量、W摩尔分数和焙烧温度对催化剂CO选择性甲烷化的影响。利用XRD、N₂-物理吸附、H₂-TPR、NH₃-TPD、CO₂-TPD、TEM等对催化剂进行表征。结果表明，有W的催化剂在低温下活性很差，不能提高活性。在Ni负载量为20%、W摩尔分数为0.05、焙烧温度为900℃、空速为4 800 h^-1的条件下，反应温度在207～339℃范围内，20%Ni/0.05W-Al₂O₃-900℃催化剂能使CO出口体积分数始终小于10μL/L,CH₄出口体积分数小于2%。     

NiO/α-Al2O3催化剂用于模拟汽油选择性加氢脱二烯反应的性能

以微波辐射法制得的大比表面积α-Al₂O₃为载体,负载一定量NiO制备得到NiO/α-Al₂O₃催化剂,采用固定床微反实验装置评价NiO/α-Al₂O₃催化剂用于模拟汽油选择性加氢脱二烯反应的性能,并对载体和催化剂进行XRD和BET表征。结果表明,用微波辐射法制得的Al₂O₃具有α-Al2O3的物相和大比表面积,负载NiO后的NiO/α-Al₂O₃催化剂对模拟汽油选择性加氢脱二烯具有较好的反应性能,适宜的NiO负载质量分数为24%。通过对反应条件的考察,得出24%NiO/α-Al2O3催化剂的适宜反应条件为反应温度80 ℃,常压,空速5.5 h^-1,氢油体积比100∶1。     

活性炭负载磷钨酸用于烟气脱硝抗水性能实验研究

通过硝酸活化和高温水热活化方法对活性炭进行表面改性,之后在改性活性炭上负载不同含量的磷钨酸考察催化剂在有水蒸汽条件下的催化氧化脱硝催化活性,初始反应条件为：温度80 ℃,空速800 h^-1,O₂体积分数为5%、H₂O体积分数为4.2%、NO含量为443 mg·m^-3。通过FT-IR表征制备的催化剂评价前后表面有机活性基团的变化,将不同磷钨酸负载量下活性炭催化剂的脱硝活性评价结果和红外光谱结合,结果表明,湿气条件下,磷钨酸负载质量分数为10%时制备的催化剂能够较好地保持催化氧化脱硝稳定性,NO脱除效率约40%。考察不同操作参数,如温度、水蒸汽含量、O₂含量和空速对负载质量分数10%磷钨酸的活性炭催化剂催化氧化脱硝抗水性能的影响,最优操作条件：温度120 ℃,O₂体积分数8%,水蒸汽体积分数6%,空速1 000 h^-1,催化氧化反应的NO转化率达62%。     

焙烧温度对Al2O3载体的性质及其负载的煤制合成气制代用天然气镍基催化剂性能的影响

以拟薄水铝石为前驱体,经不同温度焙烧制得Al₂O₃载体,等体积浸渍法制备Ni/Al₂O₃催化剂,采用X射线衍射、N₂-物理吸附、扫描电镜、程序升温还原等对载体及催化剂进行表征,考察载体焙烧温度对Al₂O₃载体性质及其负载的镍基催化剂催化性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,Al₂O₃载体的比表面积减小,平均孔径增大,结晶度升高,晶粒度增大,晶型逐步转变为γ-Al₂O₃［(500~800) ℃］、δ-Al₂O₃［ (900~1 100) ℃］和α-Al₂O₃［(1 250) ℃］。合成气制甲烷催化剂活性变化趋势为:Ni/γ-Al₂O₃>Ni/δ-Al₂O₃>Ni/α-Al₂O₃,其中,800 ℃焙烧的γ-Al₂O₃负载的Ni基催化剂因稳定的晶型结构以及与NiO之间适当的相互作用而表现出最佳的催化活性及稳定性。     

ZSM-5/γ-Al2O3质量比对FCC轻汽油异构化/芳构化性能影响

通过调变ZSM-5分子筛与γ-Al₂O₃质量比,采用等体积浸渍法制备系列FCC轻汽油异构化/芳构化催化剂。本文采用X射线衍射（XRD）、N₂吸附脱附、扫描电子显微镜（SEM）、氨气程序升温脱附（NH₃-TPD）、红外光谱（IR）和吡啶红外光谱（Py-IR）等手段对其进行表征,并以乌鲁木齐石化醚后C₅掺杂液化石油气（LPG）为原料对催化剂异构化/芳构化性能进行评价。实验结果表明,ZSM-5分子筛与γ-Al₂O₃质量比的调变可以改变催化剂的酸性质及孔结构性质。在反应温度380℃、反应压力1.0MPa、反应空速1.0h^-1、氢/油体积比100、LPG进量4.4g/h的条件下,ZnLa/ZSM-5/γ-Al₂O₃-1异构化/芳构化产物与反应原料相比,烯烃体积分数降低27.49%、异构烷烃体积分数增加15.87%、芳烃体积分数增加3.97%,辛烷值损失3.38个单位,产品收率高达89.90%,实现了异构化/芳构化大幅降烯烃保辛烷值的目标。     

CeO2改性Ni/γ-Al2O3催化剂上顺酐加氢制备丁二酸酐

采用等体积浸渍法制备CeO₂改性Ni/γ-Al₂O₃催化剂,通过BET、XRD、H₂-TPR和SEM等对催化剂结构及物化性能进行表征,考察Ni-CeO₂/γ-Al₂O₃催化剂对顺酐催化加氢制备丁二酸酐催化性能的影响。结果表明,引入适量CeO₂可提高催化剂活性组分Ni的分散度,增加催化剂比表面积,提高催化剂热稳定性。采用负载CeO₂质量分数5%的Ni-CeO₂/γ-Al₂O₃催化剂,在反应温度120 ℃、反应压力2.0 MPa和空速0.6 h^-1条件下,顺酐转化率为99.5%,丁二酸酐选择性为99.4%。     

载体对负载型银催化剂催化乳酸乙酯氧化制丙酮酸乙酯的影响

为了提高电解银催化剂催化乳酸乙酯选择性氧化制丙酮酸乙酯的性能,选用SiO₂,α-Al₂O₃和γ-Al₂O₃为载体,制备了负载型银基催化剂。系统地考察了催化剂的载体类型、负载量和焙烧温度对反应的影响,并通过X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)和H₂程序升温还原(H₂-TPR)等手段对负载型银基催化剂进行了表征。证明了游离的Ag⁺离子和带正电荷的银团簇Ag_n^δ+是该反应的活性物种,当载体类型为α-Al₂O₃,银负载量为7.8%,焙烧温度为600℃时得到性能较佳的催化剂。在反应温度为340℃、氧和乳酸乙酯物质的量比为1.4、液时空速(LHSV)为0.6 h^-1的条件下,乳酸乙酯的转化率为96.8%,丙酮酸乙酯的选择性达90.7%。经过100 h反应后的催化剂仍具有较高活性,通过原位烧炭可...     

制备条件对NiMo/γ-Al2O3催化剂上萘加氢生成四氢萘的影响

采用等体积浸渍法制备加氢催化剂NiMo/γ-Al₂O₃,在悬浮床上考察不同的制备条件下NiMo/γ-Al₂O₃对萘加氢生成四氢萘的影响。结果表明,催化剂的制备条件对加氢活性有显著的影响,NiMo/γ-Al₂O₃催化剂的最佳制备条件为共浸渍法负载金属组分Ni和Mo,在500 ℃的温度下焙烧4 h。此条件下制备的催化剂上四氢萘的选择性高达95.2%。     

Fe/γ-Al2O3催化剂上CO同时还原NO和SO2研究

研究了不同载体(γ-Al₂O₃、HZSM-5、TiO₂、SiO₂和MgO)负载Fe催化剂上CO还原NO反应及CO同时还原NO和SO₂反应。结果表明,Fe/γ-Al₂O₃催化剂对CO与NO反应具有良好的催化活性,但随着反应时间的延长,催化剂很快失活;在CO和NO反应中加入SO₂,可以明显改善Fe/γ-Al₂O₃催化剂对CO还原NO反应的活性稳定性;O₂和H₂O对催化剂活性的影响较大,CO₂对催化剂的影响较小。XRD结果表明,FeS₂是催化剂的活性中心,在CO与NO反应后,FeS₂转变为催化惰性的Fe₇S₈而导致催化剂活性下降;在CO与NO及SO₂反应体系中引入O₂后,Fe/γ-Al₂O₃催化剂上的活性组分FeS2被氧化为Fe₂O₃,导致催化剂失活。     

不同载体对Pt-Sn催化剂丙烷催化脱氢性能影响

分别以Hβ分子筛和γ-Al₂O₃为载体,采用浸渍法制备不同Sn含量的负载型Pt-Sn双组分丙烷催化脱氢催化剂。在固定床微反装置上对制备的催化剂进行活性评价,并采用NH₃-TPD方法测定催化剂表面酸量和酸强度分布。结果表明,负载型Pt-Sn/Hβ和Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂对丙烷催化脱氢反应性能与Sn含量密切相关,弱酸中心的存在对丙烷催化脱氢反应有利,对于特定的Pt-Sn体系,γ-Al₂O₃为载体的催化剂性能优于Hβ分子筛为载体的催化剂,当负载Sn质量分数为0.9时,Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂性能最好。     

催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯

以浸渍法制备VMo/γ-Al₂O₃和VMoMg/γ-Al₂O₃催化剂,考察其催化丙烷氧化脱氢制丙烯的反应活性,采用XRD、UV-Vis DRS和In suit IR对催化剂进行表征。结果表明,V负载质量分数为3%、Mo负载质量分数为7%时的3V7Mo/γ-Al₂O₃催化剂表现出较好的催化性能;添加Mg后催化剂的催化性能有所改善,反应温度500 ℃时,丙烷转化率为18.19%,丙烯选择性74.76%。丙烷和丙烯在3V7Mo/γ-Al₂O₃和3V₇Mo₄Mg/γ-Al₂O₃催化剂上吸附后,C—H键的H与催化剂活性中心的晶格氧发生作用形成H—O键,且3V₇Mo₄Mg/γ-Al₂O₃催化剂上出现C—O键的温度比3V₇Mo/γ-Al₂O₃催化剂高,表明加入Mg有利于提高丙烯选择性。     

O2浓度对污泥燃烧还原性气体产生及还原NO的双重影响

在模拟水泥预分解炉装置上研究污泥燃烧过程中还原性气体的产生及其对NO的还原,并系统研究了O₂浓度（体积分数为0～5%）对还原性气体产生及NO还原的双重影响。TG-FTIR特征分析表明,污泥燃烧产生的还原性气体主要为HCN、NH₃、CO和CH₄。进一步实验研究发现O₂浓度对HCN和NH₃的产生有明显影响,HCN和NH₃在O₂体积分数为3%时产生速率最大。同时,O₂浓度对污泥燃烧还原NO有较大影响。在污泥燃烧温度为900℃,烟气中CO₂体积分数为25%、NO浓度为600mg/m³、SO₂浓度为200mg/m³、O₂体积分数为3%时,NO还原率可达到最大（55.8%）。通过还原性物质（NH₃、CO、CH₄和污泥焦）对NO的还原实验研究进一步发现,NH₃和CO是污泥燃烧过程中NO还原的关键物质,且NH₃对NO的还原随着O₂浓度的增加而增加,而CO对NO的还原受O₂浓度的限制。综合分析表明,O₂浓度对污泥燃烧NO还原的影响主要是由NH₃的产生速率差异、NH₃和CO对NO的还原起主导作用且受O₂浓度影响较大等多种因素综合导致。采用污泥作为还原剂进行NO还原是一种高效的方法,在水泥生产中可通过控制O₂浓度获得较高的NO还原率。     

NaAlCl4/γ-Al2O3@ZSM-5核壳复盐催化剂的制备及其歧化反应性能研究

用水热合成法,以ZSM-5分子筛(Si/Al=150)为壳,对γ-Al₂O₃表面进行修饰,构筑γ-Al₂O₃@ZSM-5核壳载体;通过高温浸渍负载法,将NaAlCl₄负载在γ-Al₂O₃@ZSM-5核壳载体表面。研究NaAlCl₄负载比例、AlCl₃溶液的浸渍时间及催化剂的用量对一甲基二氯硅烷、三甲基二氯硅烷歧化制备二甲基二氯硅烷反应影响。结果表明,在反应温度200℃时,复盐负载比例为8%,AlCl₃浸渍时间3 h,催化剂用量0.6 g时,催化性能最好,二甲基二氯硅烷的产率为68.38%。     

催化强化低温等离子体降解甲苯的研究

研究了介质阻挡放电反应器与MnO_x/γ-Al₂O₃催化剂强化去除甲苯的性能。探究负载含量、焙烧温度、焙烧时间等条件对降解甲苯的影响,采用均匀设计的方法来优化甲苯降解的制备参数,并对产生的尾气进行在线监测分析。结果表明,5%的负载含量、焙烧温度660℃、焙烧时间为195 min时甲苯的降解率最高可达92.48%,较空塔反应器(83.79%)有了显著提升。对尾气监测分析发现,加入了催化剂后O₃和NO_X浓度由246.76 mg/m³、110.99 mg/m³分别降低到90.30 mg/m³、20.69 mg/m³;最后对催化剂表面产物进行GC-MS检测,分析反应机理。为等离子体技术的发展提供了新思路,为该技术的商业应用提供了借鉴。     

邻苯二甲酸二辛脂加氢催化剂的制备

以邻苯二甲酸二辛脂为原料,利用高压加氢反应评价装置,系统考察催化剂载体和活性物质的选择、活性组分负载量及焙烧温度对催化剂活性的影响。结果表明,载体选择大孔γ-Al₂O₃,活性组分选择铑和钌等贵金属,并通过镧改性以降低贵金属使用量,最佳制备条件：活性组分负载质量分数0.2％～0.5％,焙烧温度为550 ℃。催化剂在220 ℃还原2 h,在反应压力10 MPa、反应温度150 ℃、空速0.75 h^-1和氢油体积比1 000∶1条件下,将不低于99.5%的邻苯二甲酸二辛脂转化为环己烷二甲酸二异辛酯。     

系列催化剂同时脱硫脱硝性能

FCC烟气中的SO₂和NO是主要的大气污染物,选择性催化还原是一种很好的脱除方法。采用浸渍法制备了CuO不同负载量的CuO/γ-Al₂O₃系列催化剂,通过XRD和H₂-TPR对催化剂进行表征,使用常压固定床流动法微型催化反应装置考察催化剂在以CO为还原气时,同时脱硫脱硝的催化活性。结果表明,CuO作为活性组分很好地分散在γ-Al₂O₃载体上,不破坏其结构;不同CuO负载量的CuO/γ-Al₂O₃催化剂具有良好的脱硫脱硝活性,脱硝率超过95.00%,脱硫率最低也能达到80.00%,CuO负载质量分数为10%的CuO/γ-Al₂O₃催化剂有最佳的脱硫脱硝活性;以CO作还原剂,CuO/γ-Al₂O₃系列催化剂的活性温度较高,脱硝率在700 ℃达到最大,为97.90%,脱硫率在760 ℃达到最大,为93.34%。CuO负载质量分数为10%的CuO/γ-Al₂O₃催化剂可作为一种较好的高温脱硫脱硝催化剂。     

M/γ-Al2O3催化剂对煤油水重整制氢的影响

以γ-Al₂O₃为载体,采用等体积分步浸渍法制备了以Ni为活性组分,La、Ce、Fe、Cr、Co为助剂的催化剂M/γ-Al₂O₃,在固定床管式反应器中研究了M/γ-Al₂O₃催化剂的性能,考察了反应温度、水碳比和空速对氢产率的影响,并对催化剂进行XRD、SEM和BET表征。结果表明,NiLaCeFeCrCo/γ-Al₂O₃催化剂具有较好的催化性能,在反应温度700 ℃、水碳物质的量比10和空速6 min^-1的条件下,氢产率达到27.335 mol·mol^-1,并在300 min内表现出较好的活性,平均氢产率为21.966 mol·mol^-1。     

1,2-丙二醇氧化酯化制备高附加值C3化学品

以拟薄水铝石为原料,通过高温焙烧制备γ-Al₂O₃,并以γ-Al₂O₃为载体,通过吸附还原法制备了3Au/γ-Al₂O₃催化剂[其中3为m(Au)∶m(催化剂)=3%]。通过TEM、XRD、ICP-OES和BET对催化剂的形貌和结构进行了表征,考察了3Au/γ-Al₂O₃催化剂在1,2-丙二醇氧化酯化制备高附加值C3化学品的催化性能。结果表明,Au颗粒的高效分散有助于提高催化剂的性能;在优选条件下,以甲醇为溶剂,无碱助剂的体系中1,2-丙二醇的转化率为63.0%,C3化学品总选择性为63.6%;并且发现增加催化剂中Au负载量,可能会影响反应的发生,从而降低主产物的选择性。     

制备条件对脱硝脱二噁英V2O5-CeO2/TiO2催化剂协同性能的影响

采用等体积浸渍的方法制备V₂O₅-CeO₂/TiO₂催化剂,考查了V₂O₅/CeO₂比、负载顺序、焙烧温度、反应空速对催化剂协同脱硝脱二噁英性能的影响。结果表明,所制备的催化剂活性组分在载体表面分散均匀。采用共同浸渍法制备,V₂O₅/CeO₂质量比为1∶3,焙烧温度为550℃的催化剂协同脱硝脱二氯苯性能最佳,在200℃反应温度下脱硝率为93%,二氯苯的脱除率达到90%。