甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究进展

甲烷部分氧化（POM）反应制合成气是化学利用甲烷的有效途径之一。研究表明,甲烷部分氧化反应的工艺有能耗低和反应速率较快等优点,而且所得的H2和CO的比例适于合成甲醇等工业化学品。在该工艺过程中,所需反应容器体积小,反应效率高,可大幅度降低制备合成气的成本。开发POM反应的高效催化剂是进一步提高反应效率、实现工业化的关键途径,因此,是当前国际催化领域研究的热门课题之一。本文主要介绍了传统的金属负载型催化剂和金属氧化物催化剂用于POM反应的研究进展。     

MgO前驱体对甲烷部分氧化整体催化剂的影响

研究了以不同MgO前驱体为过渡载体负载NiO的蜂窝陶瓷整体催化剂对甲烷部分氧化制备合成气反应过程的影响.采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原实验(H2-TPR)和N2吸附等手段表征了前驱体及其负载活性组分NiO后的晶相、还原特性和吸附性能.在反应温度500～800℃、不同空速以及氧气与甲烷物质的量之比(O2/CH4)不同的条件下考察了催化剂活性.结果表明,NiO/MgO-Cl和NiO/MgO-S活性低、失活快;NiO/MgO-N催化剂活性高、稳定性好,这主要是由于前驱体在沉淀过程中形成不同物种,导致焙烧后载体及催化剂表面积和还原特性的差异.NiO/MgO-N催化剂在800℃,质量空速9 723 h-1及O2/CH4为0.5时,CH4转化率87.2%.H2和CO的选择性分别为100%和87.3%.     

国内外甲烷催化部分氧化催化剂研究

主要讨论国内外甲烷催化部分氧化催化剂在载体、助剂、活性组分及制备方法等方面的研究进展,对改善催化剂的抗积炭性、提高催化剂的稳定性和选择性提供了建议及参考。     

天然气部分氧化制合成气的研究进展

综述了天然气部分氧化制合成气的研究进展,包括天然气无催化部分氧化、固定床催化部分氧化、两段转化法、膜反应器新工艺、流化床反应工艺、氧化剂研究、微波辐射加热部分氧化、部分氧化的机理,以及部分氧化工艺的催化剂研究。     

天然气部分氧化催化剂性能优异

近日,由山东大学承担的山东省优秀中青年科学家奖励基金项目“单原子级分散的天然气部分氧化催化新材料研究”通过山东省教育厅组织的鉴定.该课题以镍、镁、铝为主体材料,以水滑石结构为材料的前驱物,探讨合成的最佳组成范围,考察了各合成因素对样品结构的影响,获得了该类物质的结构数据、形貌特征等物化性质,找到最佳合成条件,并分析了制备方法对材料结构的影响.研究结果表明,经改性处理的催化剂的反应活性高、选择性好,甲烷的转化率可达98 1% ,一氧化碳、氢的选择性可分别达到99 1%和99 6 % ,大于已有报道的同类催化剂甲烷的转化率94 % ,…     

甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究进展

综述了甲烷部分氧化制合成气的研究意义和现状，从金属活性组分，载体效应，载量选择，助剂添加和制备方法等因素对催化剂活性的影响及研究进行了系统。结合本课题组的研究结果及文献报道，分析了Ni基催化剂的失活特性，并提出使用等离子体技术对Ni基催化剂进行改笥处理，以提高其催化稳定性的技术展望。     

甲烷催化部分氧化制合成气催化剂的研究进展

天然气是一种前景广阔的清洁燃料,甲烷作为天然气的主要成分,其高效利用具有重要的现实意义。在众多甲烷转化途径中,甲烷催化部分氧化（CPOM）具有能耗低、合成气组分适宜、反应迅速等优势。本文简要介绍了CPOM反应机理,即直接氧化机理和燃烧-重整机理;重点综述了过渡金属、贵金属、双金属和钙钛矿这四类CPOM催化剂的研究现状;分析了反应温度、反应气体碳氧比和反应空速对CPOM反应特性的影响;阐述了积炭和烧结这两种催化剂失活的主要原因及应对措施。根据研究结果可知,通过选取合适的催化剂组分、采用优化的制备方法、精确控制催化剂活性组分分布和微观结构等措施,可以保证更多的有效活性位更稳定地暴露在催化剂表面,以此提高催化性能（包括甲烷转化率、合成气选择性、合成气生成率、反应稳定性等）。最后指出了对CPOM催化剂微观结构的合理设计与可控制备以及对CPOM反应机理的深入研究仍将是今后关注的重点。     

Rh负载的整体型催化剂甲烷催化部分氧化过程

采用负载Rh的泡沫独石整体型催化剂研究了甲烷催化部分氧化过程,考察了外界温度、空速和甲烷与氧气进料比例对反应转化率和选择性的影响,并对过程控制条件和调控参数进行了分析。研究结果表明该过程为毫秒级超短接触过程,反应可以在自热条件下进行,高空速条件下（8×10⁵ h^-1）,甲烷与氧气进料比（体积比）为1.8,甲烷转过率超过90%,CO选择性接近95%,H₂选择性超过90%。外界加热对过程有利,可获得更高的转化率和选择性。     

甲烷部分氧化制合成气反应的研究

用粒度为5mm的α－Al2O3、β-Al2O3、γ-Al2O3为载体，用浸渍法制备了10％（质量）Ni基催化剂。在固定床流动反应器中，在反应温度500－850℃，大空速和不同的CH4／O2摩尔比下，测定了该催化剂用于甲烷部分氧化制合成气的活性和CO选择性。500℃用H2对催化剂还2h后，进行活性测试结果,10%Ni／β-Al2O3、Ni／γ-Al2O3对POM反应无活性，只有10％Niα－Al2O3对POM反应有活性。TPR测试结果表明，这是由于10％Ni／β-Al2O3和Ni／γ-Al2O3催化剂在700℃以下未被还原所致。另外，合成气的生成速率和CO选择尾均随反应温度和空速的增大而增大，并在CH4／O2摩尔比2时有最大值。     

Brief Overview of the Partial Oxidation of Methane to Synthesis Gas

A review of the main developments in the partial oxidation of methane to synthesis gas since the first paper in 1929 to the present day is given. The reaction is discussed from the view of the thermodynamics; the main catalysts studied for the reaction are summarised, and the reaction mechanism is discussed. The review is not comprehensive, but it is designed to provide a general background to the most important developments in the field.     

甲烷部分氧化制合成气镍基催化剂的研究进展

镍基催化剂是甲烷部分氧化制合成气研究最多、最有前途的催化剂.相对其他催化剂它具有较好的抗积碳性、稳定性且价格低廉.如何提高甲烷在部分氧化反应中的转化率是当前备受关注的重要研究课题.从镍基催化剂的载体、助剂、制备方法等方面的研究进行了综述.     

天然气常压无催化、部分氧化法在合成氨生产中的应用

介绍了以天然气常压无催化、部分氧化法替代常压重油部分氧化法生产合成氨原料气的技术改造,以及所取得的经济效益和社会效益。     

天然气非催化部分氧化转化炉模拟

O2/CH4比、操作压力和气化炉长度等因素对天然气非催化部分氧化转化炉的运行至关重要。研究建立了基于反应动力学的反应器网络模型和平衡模型。考察了O2/CH4摩尔比、压力与停留时间对合成气出口温度和组成的影响。结果表明,反应器网络模型的预测结果与工业运行数据吻合较好。随着O2/CH4摩尔比增大、压力的上升或停留时间的变长,两种模型模拟结果的差异逐渐变小。反应器网络模型模拟结果表明,O2/CH4摩尔比上升,合成气温度逐渐升高,出口甲烷含量逐渐降低,H2/CO摩尔比逐渐下降。在停留时间较短时,压力的上升会促进甲烷的转化,而在停留时间较长时,较高的压力会抑制甲烷的转化。     

天然气催化制氢气的研究进展

介绍国内外天然气制氢气技术的研究进展,分别对制氢的各种技术的方法、反应器的分类、所用催化剂的种类和性能,及目前解决催化剂积碳问题的方法等进行了详细的分析与讨论,提出天然气制氢技术的发展趋势。     

天然气非催化部分氧化工艺对油造气制氨厂的改造

讨论在特定条件下将以重 (渣 )油制氨改为天然气非催化部分氧化法制氨工艺后在经济上的可行性。     

甲烷催化部分氧化制甲醇在炼油厂的应用前景

简要介绍了各种正在研究开发中的天然气制合成气技术，催化部分氧化制合成气较好的工业化应用前景。对此过程中采用的催化剂和反应器也进行了介绍。     

Production of Hydrogen by Partial Oxidation of Methanol over Carbon-Supported Copper Catalysts

Copper-zinc catalysts deposited by impregnation on different oxidised carbon supports (activated carbon, black carbon and carbon fibres) were tested in the partial oxidation of methanol (POM) (CH₃OH + 1/2 O₂ 2 H₂ + CO₂). Characterisation of the samples by N₂ adsorption, X-ray diffraction (XRD) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) revealed differences in the dispersion, location and relative distribution of the active phase on the surface of the carbonaceous supports. These properties have important implications in the catalytic behaviour of the samples in the POM reaction. The location of active phases on the microporous structure implies lower initial activities and better thermal stability. These results may be due to limitations in the access of the reagents to the active phase and the prevention of copper-sintering effects.     

天然气催化部分氧化制备合成气的进展

综述了天然气催化部分氧化制备合成气的国内外技术进展情况，包括固定床催化部分氧化、两段转化法、膜反应器工艺、流化床工艺等，指出流化床工艺和膜反应器工艺最合理。