Np在模拟地下水中的扩散行为研究

核素在介质中的扩散系数是表征核素迁移能力的主要参数之一。本工作应用毛细管扩散法分别在大气和惰气条件下研究了Np在模拟地下水中的扩散行为;探讨了模拟地下水的pH值(5.0、6.0、7.0、8.0、8.5、9.6),Fe~(2 )离子(5.0×10~(-6)、1.0×10~(-5)、5.0×10~(-5)、1.O×10~(-4)、5.O×10~(-4)、1.O×10~(-3)mol/L),温度(35.0、40、45、50、55℃),粘度等因素对扩散系数的影响;测定了Np在模拟地下水中的扩散系数(1.32×10~(-10)m~2/s,35.0℃,pH=8.46)和扩散活化能49.795kJ/mol.实验结果表明:温度升高,Np在模拟地下水中的扩散能力增强;模拟地下水的粘度、pH值、Fe~(2 )离子浓度升高,NP在模拟地下水中的扩散能力减弱。     

Np、Pu在黄土地下水系统中的反应路径模拟

放射性核素在土壤和地下水中的迁移行为对于核废物处置的安全有着非常重要的影响。目前研究放射性核素在土壤和地下水中的迁移行为通常有两类模式,水力学模式和地球化学模式,其中反应路径模拟方法作为地球化学模式中的重要内容,不仅能给出系统平衡时的物质浓度,更重要的是它能够给出系统从非平衡到平衡这一变化的过程。本文概要阐述了反应路径模拟的原理及EQ3／6程序的特征,以中国辐射防护研究院野外试验场为例,使用EQ3／6程序对Np、Pu在黄土地下水中的反应路径进行了模拟,给出了Np、Pu在涉及水一岩不可逆反应的黄土一地下水系统,局域趋于平衡过程中系统的化学组成随反应进度的变化,与已有实验结果进行了比对。     

Pu在模拟地下水中的扩散行为研究

核素在介质中的扩散系数是表征核素迁移能力的主要参数之一。本工作应用毛细管扩散法在大气和惰气条件下研究Pu在模拟地下水中的扩散行为,探讨模拟地下水的pH(5.0、6.0、7.0、8.0、8.5、9.6),Fe2 离子浓度(5.0×10-6、1.0×10-5、5.0×10-5、1.0×10-4、5.0×10-4、1.0×10-3mol/L),温度(35.0、40、45、50、55℃)和粘度等因素对扩散系数的影响。在35.0℃和pH=8.46条件下,实验测得Pu在模拟地下水中的扩散系数为2.75×10-10m2/s,扩散活化能E=150.60kJ/mol。研究结果表明:随着温度、地下水pH值、Fe2 离子浓度的升高,Pu在模拟地下水中的扩…     

Pu(Ⅳ)在高盐度花岗岩地下水中的形态分布特征

将Pu(Ⅳ)加入罗布泊西北部花岗岩地区高盐度地下水中,并平衡1 a,研究其在原位水中的形态分布特征,探讨其迁移行为。结果显示,示踪Pu(Ⅳ)在地下水中静置平衡1 a后,其形态分布达到平衡;90%的Pu在较短时间（30 d）内形成Pu假胶体而被容器壁吸附,溶液中的Pu主要为溶解态或小于3 nm的可悬浮胶体,少量吸附于450 nm以上的胶粒上;样品中溶解氧含量的增加及溶液pH值的升高可促进吸附在容器壁上的Pu胶体的解吸。胶体态Pu的结合形态分布从大到小依次为碳酸盐结合态（57.3%）、可氧化态（有机物结合态,21.7%）、可还原态（Fe-Mn氧化物态,11.2%）、残渣态（5.1%）、可交换态（4.7%）;溶解态Pu的价态分布从大到小依次为Pu(Ⅳ)(71%)、Pu(Ⅴ)(24%)、Pu(Ⅵ)(5%)。分析以上结果可知：Pu(Ⅳ)在流速极慢（准静态）的含胶体的还原型高盐度花岗岩地下水中易形成Pu的假胶体,从而被岩壁吸附固定,少量溶解态Pu可随地下水的流动而迁移;地下水溶解氧含量的增加和pH值的升高有利于Pu从岩壁解吸,进而促进Pu的迁移。     

U、238Pu在砂质含水层中的迁移机制研究

放射性核素在非均质含水层多孔介质中以水流为载体的迁移是一个复杂的物理化学过程,为了准确模拟放射性核素释入环境介质后在潜层地下水中的迁移,必须借助物理试验和数值模拟技术。本试验以干旱地区砂土介质为研究对象,研制了饱和带砂土弥散渗透试验土柱装置,分别将U和238Pu以液相点源形式布设在土柱入水断面处,试验周期结束后解体测量U、238Pu在土柱空间内的浓度分布,利用Hydrus-3D建立溶质迁移三维数值模型模拟相关试验参数。试验结果表明:U 14 d内在土柱中沿水流方向向下迁移了24.3 cm,峰值浓度为7.03μg·cm-3,拟合得到分配系数为35 mL·g~(-1),纵向弥散度为22 cm、横向弥散度为25 cm;238Pu在140 d内沿水流方向向下迁移了2.1 cm,峰值浓度为0.47 ng·cm-3,拟合得到分配系数为6 500 mL·g~(-1),纵向弥散度为2 cm、横向弥散度为25 cm。U、238Pu在非均质试验土柱中迁移曲线的不同主要与砂土介质和溶质的吸附滞留作用有关,由本试验给出的相关弥散渗透迁移试验方法可为放射性核素在土壤介质中迁移、转化规律研究提供技术支撑及理论支持。     

Pu在地质环境中化学行为的研究进

着重评述了近年来与高放废物深部地质处置有关的地质环境中Pu化学的研究进展,重点讨论了Pu从高放玻璃固化体中的浸出行为、Pu在地下水中的溶解度、配合反应(包括水解反应)、氧化还原反应、胶体的形成等。提出了近期和长期应开展的若干研究课题。     

熔岩玻璃体239Pu在地下水中的迁移模拟研究

针对内华达核试验场CHESHIRE地下核试验状况和近场水文地质参数,建立了熔岩玻璃体²³⁹Pu的溶解释放和迁移模型。估算了熔岩玻璃体释放产生²³⁹Pu的速率,将释放出的²³⁹Pu分为溶解态和胶体态,以软件FEFLOW作为建模工具,数值模拟了10万年内溶解态²³⁹Pu和胶体态²³⁹Pu在地下水中的污染羽分布。模拟结果表明,溶解态²³⁹Pu不能发生远距离迁移,影响迁移的关键参数是分配系数,当分配系数大于10 mL/g后,可忽略溶解态²³⁹Pu的远距离迁移;胶体态²³⁹Pu在爆心下游形成较固定的污染晕,距爆心1.3 km处的胶体态²³⁹Pu的模拟活度浓度长期处于10^-2 Bq/L;影响胶体态²³⁹Pu迁移的主要因素包括熔岩玻璃体的溶解速度、熔岩玻璃体释放²³⁹Pu形成胶体态²³⁹Pu的比例、岩层渗透系数。由模拟结果可见,只有当²³⁹Pu形成胶体粒子后才可能发生远距离迁移。     

Np、Tc在模拟预选处置场条件下迁移行为机理研究（中期评估报告）

本研究项目按照计划节点要求完成了以下主要研究内容:1)对Np、Tc具有较强阻滞能力地质材料的筛选研究;2)Np、Tc在混合回填材料中的扩散系数的测定;3)部分围岩岩心的水力传导率、渗透系数、空隙率等特征参数的测定;4)Tc在甘肃北山地区预选场场址围岩中吸附机制和扩散机制的研究;5)大气条件下Np在甘肃北山地区预选场场址围岩中的吸附机制和扩散机制的研究等。     

^99Tc在膨润土材料中扩散行为研究

对放射性核素的迁移行为和规律的研究是高放废物处置的一个极其关键问题。长寿裂变产物。^99Tc是高放废物的主要成分之一，因其毒性大，半衰期长，一直是研究的重点，在高放废物地质处置安全及环境评价中是一重要核素。     

放射性核素在地质介质中的迁移研究

利用拉普拉斯变换给出了迁移方程在一维近似条件下的解析解，并且研究了核素表观扩散系数和地下水流速等参数对扩散的影响，结果表明，在核素迁移过程中，核素的扩散作用是主要的，而地下水的输运作用是次要的。     

Pu在铁及铁氧化物上的吸附行为研究

为了解放射性核素在可能作为高放废物固化体包装容器材料及其腐蚀产物上的吸附行为,研究了包装容器材料的主要组分铁及铁的腐蚀产物FeO,Fe2O3,Fe3O4对Pu的吸附行为,探讨了水相pH值（1．0～10．0）,CO3^2-离子浓度（4．0 mmol/L～0．1mol/L）等因素对吸附的影响。实验结果表明,Pu在铁及其氧化物上的吸附能力随水相pH值增大而增大;实验环境中氧浓度变化对Pu在铁及其氧化物上的吸附影响较小;CO3^2-浓度增大不利于Pu的吸附。     

13 过氧化氢湿法氧化模拟有机污物的研究

本工作研究用过氧化氢湿法氧化处理有机污物。分析了过氧化氢投加量、催化剂及其投加方式以及pH值等对反应的影响。结果表明，为提高H2O2的利用率，H2O2应以问歇式的方式投加，并选取Fe^2＋作催化剂，体系pH值为1～2。为保证反应快速启动和平稳进行，反应时将催化剂总投加量的1／3提前与待分解氧化的物质混合一段时问，其他2／3在反应进行中连续定量滴加，并于反应结束前的0．5h投加完毕。     

Pu在膨润土层中的反应性迁移模拟研究(1)——地下水-膨润土体系演化的地球化学模拟

在某区含Pu高放废物处置系统的性能评价中,需要分析水-岩相互作用下蒙脱石、孔隙度、pH值等演化过程对膨润土材料性能及Pu反应性迁移的影响,为此,本文以工程屏障系统中厚度为1 m的柯尔碱膨润土回填材料为研究对象,基于地下水入渗景象,采用TOUGHREACT模拟了地下水-膨润土体系的地球化学演化。结果表明：膨润土完全饱和约需20年;膨润土中蒙脱石的伊利石化作用很弱,而去白云石化过程(白云石溶解、方解石形成)相对明显,这使得水中Ca²⁺浓度减小、Mg²⁺和HCO^-₃浓度增大、pH值呈弱碱性且维持在8.1～10.3范围内;膨润土的孔隙度和渗透率变化不明显(变化量不到2%)。这些演化过程将有利于维持膨润土的膨胀性,阻滞核素向外迁移。     

氘在Incoloy800H合金材料中的扩散渗透行为

采用气相渗透技术研究了氘在Incoloy800H合金材料中的扩散渗透行为,利用高温气相渗透实验装置和四极质谱仪测定了450～600 ℃温度范围内、氘压110 kPa下氘的渗透实验曲线,计算得到了氘在Incoloy800H合金材料中的渗透率和扩散系数。结果表明,渗透扩散过程为扩散控制,得到的渗透率、扩散系数与温度的关系式均符合Arrhenius关系。     

239Pu在高庙子膨润土中的吸附特征研究

通过静态吸附实验,研究了水相pH值、239Pu初始浓度、离子种类等因素对239Pu在高庙子膨润土中吸附行为的影响。吸附试验表明,239Pu在高庙子膨润土样品中的吸附平衡时间约为24 h,且其吸附分配比Kd值随pH值而增大,随239Pu的初始浓度增大而减小;而对于不同离子种类对239Pu在膨润土中的吸附:阴离子中CO32-对膨润土的吸附影响最大,吸附分配比Kd值最小,其次为HCO3-和SO42-,而Cl-和NO3-对膨润土的吸附基本没有影响。     

集合扩散模拟技术在应急决策中的应用研究

应用集合扩散模拟的概念,结合不同的气象场与扩散场模式,以某厂址的现场实验为研究对象进行中小尺度集合大气扩散模拟研究。将多模式模拟结果与现场实验结果进行集合分析,从空间分析、时间分析与离散度检验三方面对各类集合分析指标进行研究。结果表明:集合扩散模拟与分析可综合考虑多模式计算结果,给出烟云可能覆盖区域范围与概率、不同置信度水平的烟云浓度分布、关心点(区域)的烟云浓度变化、烟云到达与离去时间概率等,同时可结合监测结果进一步判断与修订模拟结果从而更加接近真实值。将集合扩散模拟方法应用于应急决策领域具有现实指导意义。     

镎、钚、锶在黄土地下水中地球化学行为的模拟研究

结合中国的浅地层处置方针和现场实际情况，采用地球化学模式程序EQ3／6模拟研究了核素镎、钚、锶在浅地层埋藏条件下黄土地下水中的地球化学行为，其中包括核素在黄土地下水中的存在形式及地下水-黄土相互作用条件下核素存在形式的变化规律和次生矿物的生成种类和顺序等。研究结果表明：1)在现场地下水中核素的存在形式为：镎以NpO2^ 为主，次为NpO2CO3^-、：NpO2OH(aq)，分别占73．88％、19．72％和5．86％。钚以Pu(OH)5^-占绝对优势(99．68％)；锶的存在形式以Sr^2 为主，占94．84％。2)水-岩作用模拟研究结果表明：在地下水中加入研究浓度的核素镎、钚后，瞬间将生成NpO2和PuO2沉淀，同时还将生成一系列其它矿物的沉淀，主要有赤铁矿、绿泥石及磷灰石等。地下水-黄土相互作用过程中溶液中镎的浓度和存在形式变化表现为突变，在反应的初始阶段以NpO2^ 为主，占95．37％，反应进行约半小时左右时，镎的存在形式突然发生了质的变化，瞬间转变为以Np(OH)5^-为主，且含量占99．16％，但体系的pH值并没有发生突然的改变。地下水-黄土相互作用过程中钚的存在形式的变化基本上遵循渐变的规律。由反应初期以PuO2^ 为主，次为Pu(OH)5^-，逐渐过渡到Pu(OH)5^-、Pu^3 和PuSO4^ 共存，到反应后期则以Pu(OH)5^-占绝对优势，并伴有少量的Pu^3 。锶的主要存在形式在反应前后基本上未发生明显的改变，且在各种体系中均表现为以Sr^2 为主。     

铀在固体介质中的扩散行为研究

研究了放射性核素铀在土壤和水泥中的迁移扩散行为,以及某已关闭放射性分析实验室厂房附近地表土和水泥地面污染情况.采用柱迁移实验研究了核素铀在土壤和水泥样品的柱分配系数Kd和滞留系数Rd.结果表明,铀在土壤中的分配系数大于水泥样品中.环境土壤和水泥样品的比活度测量结果与该地区环境土壤本底值基本一致,随着样品取样深度的增加U...     

氚在某拟建核电厂长距离排放管线地下土壤-水中的扩散行为和迁移模拟研究

了解关键放射性核素³H在某拟建核电厂长距离排放管线地下土壤-水中的迁移行为,可为³H的监测方案和事故工况应急预案提供科学支持和数据支撑。采用贯穿扩散法研究了³H在某拟建核电厂长距离排放管线地下土壤-水中的扩散行为,分析了不同压实密度对³H有效扩散系数(D_e)的影响,并将获取的有效扩散系数作为溶质运移模型的输入参数,通过Visual MODFLOW软件对模拟区域进行水文建模和溶质运移预测,模拟30 d到10 a期间³H在区域内地下水中的迁移。结果表明：在土壤压实密度介于2 000～2 400 kg·m^-3之间时,³H的有效扩散系数介于1.48×10^-11～2.83×10^-11 m²·s^-1之间,在地下水中迁移扩散范围不超过200 m²,且³H污染物中心β活度浓度始终低于1 Bq·L