超微粒介孔分子筛Ti-MCM-41的制备及苯乙烯催化氧化的研究

在强酸性条件下，在60℃水浴中，以无水乙醇和异丙醇为混合溶剂，合成了nSi)：n(Ti)分子比为30的超微粒介孔分子筛蜀-MCM-41。在超微粒介孔分子筛Ti-MCM-41和H2O2作用下，对苯乙烯进行催化氧化的反应，其产物是苯乙酮和苯甲醛，并且考察了分子筛Ti-MCM-41不同用量、H2O2和苯乙烯不同分子比、反应时间及反应温度对苯乙烯转化率的影响。实验结果表明，在苯乙烯催化氧化反应中，反应的最佳温度为60℃，最佳时间是10h，最佳分子筛用量是0．6g，n(H2O2)：n(苯乙烯)分子最佳比是4：1。由于H2O2氧化后的产物是H2O2，因此，这种清洁的方法是今后有机合成发展的趋势。     

含钛介孔分子筛的合成与催化性能

论述了含钛介孔分子筛的水热合成、室温合成、微波合成和选择不同模板剂与嫁接法等合成方法及其特点。对含钛介孔分子筛的表面修饰与改性技术进行了概述。总结了含钛介孔分子筛在催化氧化、烯烃环氧化、羟基化和光催化等反应中的催化性能。指出今后的研究方向是:高水热稳定性含钛介孔分子筛的合成方法;通过对含钛介孔分子筛进行表面修饰,制备出具有独特性能的催化材料;含钛介孔分子筛在光催化及其他催化反应中的催化作用机理。     

Y-MCM-41介孔分子筛的合成及结构表征

水热法合成Y-MCM-41介孔分子筛,并采用小角X射线衍射分析(XRD),红外光谱(IR),X射线能谱分析(EDS),扫描电镜(SEM)等分析方法对所得样品的组成、结构进行表征。分析结果表明:金属钇掺杂的Y-MCM-41样品仍具有六方介孔结构,样品表面呈蠕虫状结构;EDS分析显示钇离子掺杂进介孔分子筛的孔道中,掺杂量与计算值略有差异;红外分析显示掺杂金属钇离子并没有改变MCM-41的骨架结构。     

Sn掺杂MCM-41介孔分子筛催化环己酮Baeyer-Villiger氧化

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,氨水为碱源,采用水热法合成Si-MCM-41和Sn-MCM-41分子筛,利用X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射(UV-vis)对其进行表征,并系统考察了催化剂Sn的掺杂量、反应温度、催化剂用量、H_2O_2用量、反应时间和溶剂对环己酮Baeyer-Villiger氧化反应的影响。结果表明,Sn与Si物质的量之比为1/50的Sn-MCM-41分子筛具有较好的催化性能。以该分子筛为催化剂,1,4-二氧六环为溶剂,环己酮Baeyer-Villiger氧化合适的反应条件为H_2O_2与环己酮物质的量之比为2,Sn-MCM-41为环己酮质量的10%。在常压、70℃下反应4 h,环己酮的转化率为28.73%,ε-己内酯的选择性为58.92%。     

稀土-MCM-41介孔分子筛的合成与应用研究

从合成方法、表征与性质测试、催化应用等方面对稀土 -MCM -4 1介孔分子筛的研究作简要评述。     

MCM-41介孔分子筛改性研究进展

介绍了有序介孔材料的定义和分类,MCM-41介孔分子筛、合成方法和形成机理,针对其MCM-41目前存在的一些问题,综述了国内外对MCM-41介孔分子筛最新的改性研究进展。     

铁取代介孔磷铝分子筛的合成、表征及其催化性能

以水热晶化法合成了Fe取代介孔磷铝分子筛,并用XRD, FT-IR, N2吸附等对其进行了表征. 结果表明,合成的分子筛为缺乏长程有序的介孔结构,具有较高的比表面积. 在焙烧后的分子筛中,Fe3+离子主要以四配位的形式存在于骨架中. 该分子筛能有效催化氧化水溶液中苯酚,在反应温度60℃、苯酚起始浓度3 mmol/L、加入45 mmol/L H2O2、溶液起始pH值4.5的条件下,4 h后苯酚去除率达99.5%,COD去除率达87.9%,且催化剂性能稳定,反应过程中有极少量Fe3+离子流失.     

介孔分子筛催化环己烯环氧化研究进展

综述了国内外对介孔分子筛催化环氧化环己烯的研究进展,主要包括金属离子掺杂、有机分子修饰、固载金属氧化物和金属络合物等方面.     

微波法合成MCM-41介孔分子筛及吸附性能研究

以十六烷基三甲基氯化铵为模板剂,在微波实验条件下合成MCM-41介孔分子筛,缩短了合成时间,降低产品成本。实验考察了多种因素对MCM-41合成的影响,并通过吸附处理亚甲基蓝溶液能力强弱,得到最佳合成条件：摩尔比1TEOS：0.2CTMACl：160H2O,pH为10,晶化时间15 min。通过红外光谱分析,MCM-41分子筛的主要特征吸收峰均已出现,说明合成分子筛MCM-41成功。     

H-Al-MCM-48介孔分子筛的合成及其催化性能研究

采用水热法合成出n（Si）/n（Al）=25的Al-MCM-48介孔分子筛,并用NH4NO3溶液处理得到H型的H-Al-MCM-48介孔分子筛。采用XRD、N2吸附–脱附、TEM等手段对样品进行了表征,并研究了样品对苯酚与叔丁醇烷基化反应催化性能。结果表明,合成的Al-MCM-48样品具有高度有序的立方介孔结构,H-Al-MCM-48的介孔有序性和比表面积有所降低,但样品仍具有MCM-48的立方结构。H-Al-MCM-48在苯酚与叔丁醇的烷基化反应中显示出良好的催化活性,在反应温度为140℃时苯酚的转化率高达98.9%。     

Zn-MCM-41介孔分子筛的合成及结构表征

以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂,正硅酸乙酯（TEOS）为硅源,乙二胺为碱性介质,当n（TEOS）：n（Zn（NO3）2）：n（CTAB）：n（H2NCH2CH2NH2）：n（H2O）=1：0．01：0．13：2．2：120合成Zn-MCM-41介孔分子筛,通过XRD、IR、N2吸附脱附、NH3-TPD等方法对分子筛的晶体结构和表面物性进行了研究,结果表明,合成的分子筛具有典型的六方介孔结构特征,孔径分布较窄,具有较大的比表面积和较强的酸性。     

硅铝介孔分子筛的合成和表征及其催化异构化性能的研究

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,三氯化铝为铝源在室温条件下合成了介孔硅铝分子筛A1-MCM-41。采用红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、低温氮吸附等温线等方法对分子筛进行了结构表征。评价结果表明,A1-MCM-41分子筛对桥式四氢双环戊二烯(endo-TCD)具有良好的催化异构化性能。     

Bisphenol F Synthesis Over Mesoporous Aluminosilicate MCM-41 Molecular Sieves

Temperature-programmed desorption, X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) spectroscopy and catalytic test reaction have been applied to investigate acid sites in a microporous activated carbon (Norit RX 1 Extra). Treatment with HNO₃ generates acid sites in the pristine carbon. XPS data show an increase of the amount of carboxyl and hydroxyl groups on the activated carbon surface. The thermodesorption profiles of the material corroborate the XPS data and indicate the presence of hydroxyl groups of carboxylic acids. The results obtained by these methods indicate the presence of acid sites. Thus, the acidity of the carbon was tested in the esterification of organic acids with alcohols. The pristine carbon presents no activity. By contrast, the treated carbon presents enough acidity to carry out the reaction achieving conversion values of around 45% for the reaction of benzoic acid with ethanol in a batch reactor. Such a value increases if the reaction is carried out under ultrasound activation, affording conversion values of around 85%. The selectivity of the reactions is high, around 95%. Only in the case of 1-octanol are some side-products observed, due to the oxidation of the alcohol.     

乙二胺体系铝镧MCM-41介孔分子筛的合成、表征及在乙氧基化反应中的催化性能

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,乙二胺为碱性介质,当n(TEOS)∶n(NaAlO2)(或LaCl3)∶n(CTAB)∶n(H2NCH2CH2NH2)∶n(H2O)=1∶X∶0 12(或0 14)∶3 5(或8 0)∶130,其中X=0 1,0 05,0 033时,水热法合成了硅铝(硅镧)摩尔比为10、20和30的Al MCM 41和La MCM 41介孔分子筛。通过XRD、IR、NH3 TPD吸附脱附、BET及CCl4吸附等方法对分子筛的晶体结构和表面物性进行了研究,结果表明,合成的分子筛具有典型的六方介孔结构特征。将Al MCM 41和La MCM 41分子筛分别用于催化乙氧基化反应,研究结果表明,Al MCM 41的催化活性高于La MCM 41,当Al MCM 41用量为正辛醇质量的3%,反应温度为120℃,反应压力0 2MPa,n(正辛醇)∶n(环氧乙烷)=1∶2时,正辛醇聚氧乙烯醚产品的收率达85%。     

Synthesis, Characterization and Catalytic Properties of Mesoporous Cobalt Aluminophosphate Molecular Sieves

Isomorphously substituted cobalt(II) hexagonal mesoporous aluminophosphate (CoHMA) molecular sieves were synthesized hydrothermally and characterized by various analytical and spectroscopic techniques. It was deduced that cobalt ions exhibit a divalent oxidation state in tetrahedral coordination in mesoporous aluminophosphates. Further, unlike cobalt-containing microporous aluminophosphate molecular sieves, Co(II) ions remain in a tetrahedral geometry even after calcination. The catalytic activity of CoHMA was tested for the cyclohexane oxidation reaction under mild conditions. Remarkable substrate conversion and product (cyclohexanol) selectivity were obtained compared to several previously reported heterogeneous catalysts.     

酸性条件下介孔分子筛MCM-41的合成与表征

以十六烷基三甲基溴化铵为表面活性剂,正硅酸乙酯为硅源在酸性条件下合成了具有完好的六方结构介孔分子筛MCM-41.考察了pH值、酸性介质、反应物比例、晶化温度等对介孔分子筛MCM-41合成的影响,并用XRD对其进行了表征.     

磷酸铝介孔分子筛的合成

选用了不同类型的表面活性剂作为模板剂合成磷酸铝介孔分子筛,实验结果表明,脂肪胺模板剂的浓度不会影响分子筛介孔相构型,介孔分子筛的孔径随烷基胺的链长增加而增大,其比表面积均达到了200 m2/g以上.类型相同的表面活性剂作模板剂时,分子筛的孔径和比表面积并不随其浓度增加而增加.所合成的磷酸铝分子筛TG和DTA曲线表明,磷酸铝分子筛在850 ℃以前具有一定的热稳定性.