负载型Ru/γ-Al_2O_3催化剂上富氢气体中CO选择性氧化去除研究

实验研究了以浸渍法制备的负载型Ru/γ-Al2O3催化剂体系上富氢气体中CO选择性氧化性能,考察了各反应工艺条件包括催化剂中贵金属的担载量、反应原料气中O2/CO的比、CO2和H2O的存在等因素对Ru/γ-Al2O3催化剂上CO选择性氧化活性的影响,采用H2-TPR和XRD手段对催化剂进行检测。研究发现,钌担载量为1%Ru/Al2O3在170~190℃具有很好的CO选择性氧化活性。O2/CO比值升高,提高了CO转化率的同时存在着更多的氢气消耗,氢气的竞争氧化对CO的氧化反应起了一定的抑制作用,CO2的存在对催化剂的性能起着抑制作用,而水的存在对CO去除反应有促进作用。     

碱金属K、Li对Ru/γ-Al_2O_3催化剂上CO选择性氧化的助催化作用

以Ru为活性组分,碱金属氧化物K2O和Li2O为助剂,采用浸渍法制备Ru/γ-Al2O3、Ru1K10Oy/Al2O3和Ru1Li10Oy/Al2O3催化剂,对制备的催化剂进行TPR、XRD和SEM表征,采用固定床石英反应器考察催化剂的CO氧化性能。结果表明,碱金属助剂的引入对Ru/γ-Al2O3的催化性能有一定影响,K2O和Li2O的掺杂,显著降低Ru/γ-Al2O3催化剂上CO选择性氧化温度。Ru1K10Oy/Al2O3和Ru1Li10Oy/Al2O3催化剂低温具有较高的CO转化率和选择性,随着反应温度的升高,提高CO转化率的同时,存在更多的氢气消耗,导致CO选择性降低。     

等离子体法制备Pd/γ-Al2O3催化氧化低浓度CO

采用等离子体法制备Pd/γ-Al2O3催化剂,用场发射电镜(TEM)和X射线衍射(XRD)对其进行表征,并考察其对催化氧化低浓度CO的性能.结果表明:Pd/γ-Al2O3经等离子体处理,pd2+被还原成单质Pd;催化剂表面Pd颗粒小,分散均匀,而常规浸渍法制备的催化剂有明显的团聚现象.在60℃,空速为15 000 h-...     

Ru1LaxOδ/γ-Al2O3 催化剂上CO选择性氧化去除性能及焙烧温度的影响

采用共浸渍法制备了一系列Ru1LaxOδ/γ-Al2O3复合氧化物催化剂,考察了La2O3的加入量、焙烧温度对CO选择性氧化反应性能的影响.添加La2O3的Ru1La10Oδ/y-AI2O3催化剂在110～170℃时能达到99%以上的CO转化率,选择性相对较高;镧的加入提高了催化剂的热稳定性.在500℃以前焙烧钌的晶粒大小变化不大,但是焙烧温度达到了600℃后.晶粒明显长大.催化剂活性也随之下降.     

PtCoK/Al2O3催化剂涂层选择性氧化脱除富氢气氛中的CO

富氢气体中选择性氧化脱除CO是去除重整气中少量CO的有效方法。该文考察了K/Pt摩尔比对PtCoK/Al2O3催化剂涂层的影响。研究发现,适量K的添加能显著提高催化剂涂层的CO去除能力,最优K/Pt摩尔比是1～1.5,超过这个配比,CO脱除能力降低。将进口气氛中O2的体积分数从1%提高到1.5%,可提高CO转化率,但是对应的CO2选择性有所下降。富氢气中同时含有H2O和CO2对催化剂涂层活性影响微弱。连续反应100 h后,PtCoK/Al2O3催化剂涂层上CO转化率几乎未降低,催化剂涂层非常稳定,表明该催化剂涂层具有较强的工业化应用前景。     

芳烃在NiO/γ-Al2O3催化剂上的O3氧化性能研究

为降低排放物中的芳烃含量(主要是苯、甲苯和二甲苯),开发出一种低温催化氧化工艺,该工艺以O3为氧化剂,以自行制备的NiO/-γAl2O3为催化剂,将芳烃转化为无毒的CO2和H2O,达到无污染排放。研究了不同负载金属、氧化镍含量、催化剂焙烧温度和反应时间等对芳烃氧化行为的影响。在反应温度60℃、负载氧化镍质量分数为15%、焙烧温度550℃和反应时间50 min时,芳烃的氧化效率可达到84%左右。     

NO在Pt/γ-Al2O3上催化氧化反应机理和动力学

用连续流动管式反应器考察了在空时为0.090～0.720 s、NO进口浓度为0.03%～0.2%(体积分数)、O₂浓度为2%～10%(体积分数)和温度为473～573 K条件下,NO在Pt/γ-Al₂O₃上的催化氧化反应。结果表明：在空速为5000 h^-1、NO进口浓度为0.05%和O₂浓度为5%条件下,当反应温度从473 K依次升高到523 K和573 K时,NO催化氧化反应的定态转化率从22.4%提高到45.5%和74.3%。NO定态转化率随空时或O₂浓度的增加而增加,但基本与NO的进口浓度无关。基于实验结果和反应动力学理论,提出了含有6对12个正、逆向基元反应的机理,进而确立了以气相NO与解离吸附在催化剂表面的O之间的反应为控制步骤的NO催化氧化总反应速率模型,以其拟合动力学实验数据,确定了动力学参数,得到反应的活化能为80.01 kJ·mol^-1。     

KF/K2CO3/γ-Al2O3催化合成肉桂酸

以苯甲醛和丙二酸为原料,KF/K2CO3/γ-Al2O3为催化剂,经Knoevenagel反应,在无溶剂条件下催化合成了肉桂酸。产品用IR、1HNMR及元素分析进行表征。考察了催化剂用量、苯甲醛与丙二酸摩尔比和反应时间对肉桂酸收率的影响。结果表明:KF/K2CO3/γ-Al2O3具有良好的催化活性,较佳工艺条件为:苯甲醛10.2 mL(10.6 g,0.1 mol),n(苯甲醛)∶n(丙二酸)=1∶1.15,催化剂KF/K2CO3/γ-Al2O3用量2.5 g(含KF4.68 mmol),反应60 min,肉桂酸的平均收率达到92%以上。     

肉桂醛在γ-Al2O3、La2O3和La2O3/γ-Al2O3表面吸附的红外光谱分析

利用傅立叶变换红外光谱,研究真空条件(87.78 kPa,353 K)下肉桂醛在γ-Al2O3、La2O3和La2O3/γ-Al2O3样品表面的吸附情况,并根据文献归属了肉桂醛吸附在这些氧化物表面的红外吸收峰.结果表明,肉桂醛在氧化物表面产生多部位吸附.吸附在La2O3/γ-Al2O3样品的肉桂醛分子的1 496 cm...     

Ni-B/Al2O3催化1-辛炔选择性加氢反应

采用硼氢化钾还原方法制备了Ni-B/Al_2O_3催化剂,并与传统高温加氢还原法制备的Ni/Al_2O_3催化剂进行对比。通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)及X射线光电子能谱(XPS)等方法对催化剂结构和性质进行表征,并对催化剂进行1-辛炔加氢性能考评。结果表明,由于硼氢化钾还原能力较弱,Ni-B/Al_2O_3催化剂表面Ni0含量小于氢气还原的催化剂,但是其活性金属粒径更小,因而加氢反应活性仍与Ni/Al_2O_3相近。此外,Ni-B/Al_2O_3催化剂中Ni处于富电子状态,减弱了1-辛烯的吸附,显著提高了1-辛烯选择性。在1-辛炔转化率为99%时,1-辛烯选择性仍高达91%。     

SO2-4/γ-Al2O3催化合成苯甲醛缩乙二醇

以SO2-4/γ-Al2O3为催化剂,以苯甲醛和乙二醇为原料进行缩合反应合成了苯甲醛缩乙二醇.考察了催化剂的制备条件如硫酸浸渍浓度、焙烧温度对催化活性的影响;同时也考察了反应条件如反应物摩尔比、催化剂用量、反应时间对苯甲醛转化率的影响.结果表明,SO2-4/γ-Al2O3是合成苯甲醛缩乙二醇的良好催化剂.催化剂的最佳制备条件为:硫酸浸渍浓度2.5 mol·L-1,焙烧温度650℃;最佳反应条件为:苯甲醛0.05 mol,n(苯甲醛):n(乙二醇)=1:2,催化剂1.0 g,带水剂环己烷5 mL,100℃回流反应120 min.此时苯甲醛转化率可达96.51%.催化剂可回收利用,回收效率取决于焙烧温度.     

Ni-NiO/γ-Al2O3催化四氢糠醇制备吡啶的性能研究

研究了催化剂Ni-NiO/γ-Al2O3催化四氢糠醇(THFA)与氨气在固定床反应器中制备吡啶的工艺,并对催化剂的结构进行了表征。评价不同含量催化剂Ni-NiO/γ-Al2O3对四氢糠醇与氨气反应合成吡啶及其主要副产物的催化效果,考察了温度、氨醇摩尔比、液时空速等对该催化反应的影响。确定催化剂Ni-NiO/γ-Al2O3的催化效果为：随着催化剂组分Ni-NiO含量的升高,吡啶与异喹啉的含量随之升高,而哌啶的含量随之降低;在350℃~550℃,随着温度的升高,吡啶的含量随之升高,而副产物哌啶的含量随之降低,异喹啉在400℃含量较高。     

SO4^2-/γ-Al2O3催化合成苯甲醛缩乙二醇

以SO42-/γ-Al2O3为催化剂,以苯甲醛和乙二醇为原料进行缩合反应合成了苯甲醛缩乙二醇。考察了催化剂的制备条件如硫酸浸渍浓度、焙烧温度对催化活性的影响;同时也考察了反应条件如反应物摩尔比、催化剂用量、反应时间对苯甲醛转化率的影响。结果表明,SO42-/γ-Al2O3是合成苯甲醛缩乙二醇的良好催化剂。催化剂的最佳制备条件为：硫酸浸渍浓度2.5 mol.L-1,焙烧温度650℃;最佳反应条件为：苯甲醛0.05 mol,n（苯甲醛）∶n（乙二醇）=1∶2,催化剂1.0 g,带水剂环己烷5 mL,100℃回流反应120 min。此时苯甲醛转化率可达96.51%。催化剂可回收利用,回收效率取决于焙烧温度。     

负载型湿式氧化催化剂RuO2/γ-Al2O3活性与稳定性

采用浸渍法制备了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂 ,以苯酚为目标有机物重点研究了进水 pH值和温度对RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分溶出和活性的影响 .结果表明 ,催化剂在降解苯酚过程中存在着组分溶出现象 ,随着进水溶液pH值降低催化剂组分溶出量增加 ,且在进水为酸性时苯酚去除率高于碱性时的去除率 .反应温度升高 ,催化剂组分溶出量降低 ,苯酚去除率增加 .采用在负载型RuO2 /γ Al2 O3 催化剂中掺杂Ce和Zr的方法对抑制催化剂组分溶出进行了初步研究 ,发现掺杂Ce和Zr后有效地降低了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分的溶出 ,且提高了催化剂的活性     

Fe2O3/γ-Al2O3臭氧催化氧化催化剂的制备及性能研究

以γ-Al_2O_3为催化剂载体原料,Fe_2O_3为活性组分,制备Fe_2O_3/γ-Al_2O_3臭氧催化氧化催化剂。以苯胺为模拟废水探究催化剂活性。对催化剂强度、密度、孔隙率、比表面积进行表征。探究了催化剂最佳制备及应用条件。结果表明:制备的催化剂为粒径4～6 mm球型颗粒,在粘结剂为1%Na_2SiO_3溶液,成型转速为20～30 r·min~(-1),500℃煅烧时间为3 h条件下,催化剂强度可达186.4 N,密度为1.27 g/cm~3,孔隙率为58.71%,比表面积可达127.54 m~2/g。当臭氧通量为3 g·h~(-1),催化剂投加量为150 g·L~(-1),溶液pH值为9时,反应60 min后,COD去除率达81.40%。     

在TiO2上CO的光催化氧化

最近在“氧化的”ＴｉＯ２（即表面无氧空位和Ｔｉ＾３＋）上进行的ＣＯ光催化氧化研究发现：室温下,以黑光灯（峰值λ＝３６５ｎｍ）光照时,“氧化的”ＴｉＯ２无ＣＯ催化氧化的活性,但以杀菌灯（峰值λ＝２５３．７ｎｍ）光照时,则对ＣＯ产生显著的催化活性。参照ＣＯ在过渡金属表面的催化氧化机理,对本现象进行了解释：黑光灯照时,Ｏ２在ＴｉＯ２表面只生成Ｏ＾－２（ａ）,而Ｏ＾－２（ａ）不能使ＣＯ氧化,只有以杀菌灯照     

Au/Fe2O3催化剂上CO选择氧化反应性能的研究

采用共沉淀法、沉积-沉淀法和浸渍法制备了1.5%Au/Fe2O3催化剂,考察了不同方法制备的Au/Fe2O3催化剂对富氢气体中CO选择氧化反应性能的影响。结果表明,浸渍法制得的催化剂在40℃~60℃时CO的转化率为100%;共沉淀法与沉积-沉淀法制得的催化剂在80℃以下CO的转化率均为100%;沉积-沉淀法制得的催化剂在100℃时CO的转化率依然高于95%。上述三种催化剂CO氧化反应的选择性均高于40%,且在CO完全转化时选择性在50%以上。     

CeO2改性微波诱导催化剂CuO/γ-Al2O3催化氧化处理偶氮染料废水

采用浸渍焙烧法制备了掺杂有CeO2改性的CuO/γ-Al2O3催化剂,在常温常压下采用微波诱导氧化技术,将废水中有机污染物氧化分解.以甲基橙模拟偶氮染料废水为目标降解物,考察了该催化剂在微波诱导氧化工艺(MIOP)中的催化活性.在微波功率为720W的条件下对于25mg·L-1的甲基橙模拟废水,催化剂投加量为10g·L-1,处理2min后,脱色率可达95.4%,说明该催化剂有较高的催化活性.     

Pd/Al2O3催化剂上低浓度CO氧化的研究

采用共沉淀法和浸渍法制备了2%Pd-Al2O3催化剂,在固定反应器中评价不同制备方法(共沉淀和浸渍)、助剂(1%K和1%Mg)、预处理方法(快速氧化和缓慢还原)、空速(726h-1、1638h-1和5274h-1)情况下2%Pd-Al2O3催化剂对CO氧化的催化活性。结果表明,共沉淀法制备的2%Pd50%Zr-Al2O3催化剂有较高的反应活性,该催化剂经缓慢还原预处理活化,在温度为70℃时就可以使低浓度的CO完全氧化。     

负载型湿式氧化催化剂RuO2/γ-Al2O3活性与稳定性

采用浸渍法制备了RuO₂/γ-Al₂O₃催化剂，以苯酚为目标有机物重点研究了进水pH值和温度对RuO₂/γ-Al₂O₃催化剂组分溶出和活性的影响.结果表明，催化剂在降解苯酚过程中存在着组分溶出现象，随着进水溶液pH值降低催化剂组分溶出量增加，且在进水为酸性时苯酚去除率高于碱性时的去除率.反应温度升高，催化剂组分溶出量降低，苯酚去除率增加.采用在负载型RuO₂/γ-Al₂O₃催化剂中掺杂Ce和Zr的方法对抑制催化剂组分溶出进行了初步研究，发现掺杂Ce和Zr后有效地降低了RuO₂/γ-Al₂O₃催化剂组分的溶出，且提高了催化剂的活性.