AMS直接测量铀微粒次同位素比的方法

铀微粒同位素比测定在核保障环境取样中发挥着重要作用,目前铀微粒中次同位素比的准确测定方法尚未完善.本工作使用小型加速器质谱研究了一种直接测量铀微粒中次同位素比的分析方法,采用CRM铀系列同位素标准样品,选取不同丰度、不同粒径的铀微粒进行测量分析,CRM-U200、CRM-U970微粒234 U/235 U和234 U/...     

加速器质谱法测量含铀微粒中铀同位素比的方法研究

准确测定含铀微粒同位素比在核保障中有重要的应用价值。本文采用将含铀微粒溶解并加入高纯Fe粉烘干的方法制样,采用中国原子能科学研究院的HI-13串列加速器质谱测量靶样中的同位素比。通过对CRM铀系列同位素标准样品的分析表明,该方法可测定高于10^-5的²³⁶U/²³⁸U同位素比;对于²³⁵U/²³⁸U同位素比在10^-4～10^-1范围内的含铀微粒,²³⁵U/²³⁸U同位素比相对扩展不确定度均小于10%。     

扫描电子显微镜结合热电离质谱测定单微粒中铀同位素比值

单微粒铀同位素分析是核保障环境监测技术的重要手段。作为现阶段应用最可靠且广泛的微粒分析技术之一,裂变径迹-热电离质谱(FT-TIMS)技术需依赖反应堆辐照,分析步骤繁琐,效率较低。扫描电子显微镜结合热电离质谱(SEM-TIMS)在保持原有TIMS的高测量精密度的同时,由扫描电子显微镜结合X射线能量色散谱仪(SEM-EDX)完成含铀微粒的寻找和鉴别,由微操作系统进行微粒转移,缩短了分析流程,提高了分析效率。本文应用建立的SEM-TIMS分析方法对已知同位素组成的单分散铀氧化物标准微粒进行了测量,测量结果与其标称值一致。     

铀钚单粒子检测技术在核保障中应用研究

综述了近年来国内外铀钚单粒子检测技术用于核保障的进展。简要介绍了铀钚单粒子检测技术用于核保障的样品采集、粒子提取、定位转移和铀同位素标准粒子的制备,重点叙述了二次离子质谱法(SIMS)、热电离质谱法(TIMS)和电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)法在核保障微粒检测中的应用研究现状,展望了未来的发展趋势和研究前景。     

CRM铀微粒的FT-TIMS分析方法研究

在核保障环境取样分析中,对含铀单微粒进行元素和同位素分析是十分重要的。裂变径迹(FT)与热表面电离质谱(TIMS)联用是一种公认的微粒同位素分析技术路线。本文报道了一种改进的FT-TIMS分析方法,方法分为3步：将微粒分散到火棉胶、乙酸异戊酯混合溶液中,然后将溶液平铺在光滑、洁净的玻璃表面上,干燥后形成具有一定厚度的薄膜;将薄膜放入反应堆进行辐照,取出薄膜后将其蚀刻,通过显微镜寻找以及定位铀微粒并将含有铀微粒的部分薄膜分割出来;将分割出来的含有铀微粒的薄膜制样后,用TIMS进行同位素分析。结果表明,这种方法可实现铀微粒的准确定位,有效地解决了铀微粒定位误差问题;同时避免了在微粒转移过程中可能发生的微粒丢失情况;对于CRMU200微粒,²³⁵U/²³⁸U测量值与参考值偏差在2%以内。     

单分散微米级铀氧化物微粒的制备

铀微粒同位素分析在核保障环境监测中发挥着重要作用。为保证准确测量单个微粒中铀同位素比,需使用丰度已知且尺寸适宜的标准微粒。通过将铀标准物溶解,并将溶液雾化形成液滴,再经蒸发溶剂、热分解一系列步骤,制得所需微粒。建立了1套以振动孔气溶胶发生器为核心的单分散铀氧化物微粒的制备装置。经扫描电子显微镜观测,制备的微粒呈球形;能谱分析表明,微粒为铀氧化物;微粒粒径主要集中在1.1μm左右,由于液滴的分裂与结合,导致了一定数量的较小和较大微粒存在;经二次离子质谱测定,其丰度值与标称值吻合,不同微粒间校正因子波动较小,能够满足实际测量的要求。     

SEM-LA-ICP-MS测量单微粒铀同位素比的方法研究

正单微粒铀同位素分析是核保障环境监测技术的重要手段。作为现阶段应用最为可靠且广泛的微粒分析技术之一,FT-TIMS技术需要依赖反应堆辐照,分析步骤繁琐,效率较低。LA-ICP-MS以其分析迅速、精密度高的特点得到了越来越多的重视。SEM-LA-ICP-MS由SEM-EDX完成含铀微粒的寻找和鉴别,由微操作系统进行微粒转移,采用标记铜网定位微粒,如图1所示。该方法大幅缩短了分析流程,提高了分析效率。采用SEM-LA-ICP-MS尝试分析了不同粒径     

SEM-ICP-MS测定单微粒铀同位素比值

将扫描电镜(SEM)与多接收电感耦合等离子质谱(MC-ICP-MS)联用,建立了新的测定单微粒铀同位素比值的分析方法。通过使用SEM上的能量色散X射线荧光光谱(EDX)寻找、鉴别含铀微粒,利用微操作器进行单个微粒的转移,经化学溶解后用MC-ICP-MS测定同位素比值。本工作以CRM U850、U350、U005-A三种丰度不同粒径的铀微粒为测量对象。各种丰度微粒的形貌存在较大差异,同位素比值测定结果与标称值一致,相对标准偏差(sr)最大分别在3.3%、2.2%和4.6%以内。     

核孔膜在含铀气溶胶微粒微观定位中的应用

在核诊断和核保障技术环境样品分析中,对含铀气溶胶微粒(极少的微米级粒子)进行元素和同位素分析是十分重要的。扫描电镜(SEM)和二次离子质谱仪(SIMS)的联用是公认的微粒同位素分析技术路线之一,它需要用扫描电镜对样品垫上感兴趣的微粒进行快速查找和准确定位,最终用SIMS对同一微粒进行再定位和同位素分析。本文报导在直径为25mm的石墨垫片上利用核孔膜作参考标记并进行SEM-SEM微粒精确定位的试验方法和结果。研究表明,用核孔膜作定位标记,平均定位偏离为(5.8±2.6)μm,其精确度不亚于国外采用的其它方法。     

基于热电离质谱的单微粒铀同位素分析方法比较

在核保障中,测定擦拭样品单微粒中铀同位素比可为探测未申报或隐匿的核活动提供重要的信息。裂变径迹 热电离质谱（FT TIMS）是该领域中的主流技术之一,近年来提出了一种新技术——扫描电子显微镜 热电离质谱（SEM TIMS）。本文通过对标准微粒样品的测定系统评估比较了该两种方法。该两种方法的测量结果均与标准微粒的参考值吻合较好,FT TIMS易于寻找、定位易裂变核素,对高浓铀具有极高的灵敏度。SEM TIMS则更易于同步开展含铀微粒形貌学和元素组成等分析,可视作FT TIMS有益的补充。     

自然界铀同位素分馏研究进展及展望北大核心CSCD

铀是自然界中天然存在的最重的放射性元素,其在地壳中广泛分布。随着质谱测量铀同位素比的技术精度的提高,人们逐渐认识到自然环境中铀同位素也具有分馏作用。本文主要对近年来有关铀同位素分馏的研究成果进行了综述,介绍了自然界中铀的地球化学行为和铀同位素的分析方法。自然界铀同位素分馏与核体积效应有关,核体积效应导致重铀同位素更倾向于富集在还原物相当中,U(Ⅵ)还原为U(Ⅳ)的δ^(238) U(δ^(238) U为研究样品同位素组成相对于标准物质的千分偏差)变化达到了1.0‰以上。铀同位素组成对氧化-还原环境较敏感的特性揭示了铀在氧化还原交换反应中的同位素分馏机理,形成于不同氧化-还原环境的铀矿床的δ^(238) U存在明显的差异,实验研究表明生物还原作用引起的铀同位素分馏程度更大。因此,铀同位素分馏在反演铀矿成矿环境以及地浸采铀矿山等放射性污染区域的核素迁移转化机理与环境修复的研究中具有重要的示踪作用。最后,提出了铀同位素分馏研究进一步的发展方向,以及在地浸采铀矿山地下水环境修复和其它地球科学领域的应用前景。     

SIMS微粒分析制样装置研制

二次离子质谱(SIMS)微粒分析的目的是通过分析擦拭样品中的单个感兴趣微粒的同位素比来探知未申报核活动,将擦拭样品上的微粒回收到样品垫上是整个分析流程的第一步,微粒回收率直接影响其对未申报核活动的探知能力。本工作以空气动力学理论计算为基础,采用空气动力学模拟软件对微粒在回收装置内的运动状况进行了模拟,以此设计优化了回收装置结构,研究了在样品垫上附加捕集材料以提高回收率的方法。结果表明：新型擦拭样品回收装置回收率稳定、回收区域集中、微粒分散性较好。对于1 μm的含铀微粒,在不考虑棉布残余含铀微粒的情况下,微粒回收率约为70%,与软件模拟结果一致,在考虑棉布上残余含铀微粒的情况下,微粒回收率约为45%;采用阿皮松作为捕集材料能有效提高微粒回收率,而较长的烘烤时间、较高的烘烤温度能有效降低多原子离子带来的本底干扰,此时其对微粒主同位素分析的影响可忽略。     

铀及其他金属离子对痕量钚同位素比质谱测量的影响

环境中大部分的钚来自于核武器爆炸试验、核设施事故和后处理活动，其同位素组成与其来源密切相关。准确测量环境样品中钚的同位素比值及其含量水平，是评估环境中钚对人体可能产生的危害、了解核设施的活动历史、为核保障提供依据的重要工作。由于环境样品中铀钚比约为10^6-7：1，对于痕量钚的分析，铀对钚同位素测量的影响不容忽视；     

SIMS测量铀氧化物中氧同位素比的方法研究

在核法证领域,氧同位素比有可能作为铀矿石、铀氧化物等初级核材料地域来源的一个辅助判据。本文研究了用SIMS测量铀氧化物中氧同位素比时的质量刻度、一次离子束强度、质量分辨率等仪器参数对二次离子发射、氧同位素比测量等的影响因素,优化了仪器测量参数,建立了SIMS测量铀氧化物中氧同位素比的测量方法。在不同时间对同一样品进行了分析,测量结果基本一致,测量相对标准偏差小于1.6%。建立的方法将来可应用于核法证对铀氧化物中氧同位素的分析需要,为核材料/放射源的溯源提供辅助判据。     

8 二次离子质谱测定二氧化钚微粒样品的钚同位素比值

含钚微粒中Pu的同位素组成分析是确定Pu的来源的重要信息，这对于核保障、反核走私具有重要意义。本工作研究利用二次离子质谱仪（SIMS）对PuO2微粒样品中的Pu同位素进行精确分析。     

抽气碰撞法回收擦拭样品上铀微粒方法

建立了一种回收微粒的新方法——抽气碰撞法。擦拭布上的铀微粒通过抽气碰撞装置回收到导电胶上,用于二次离子质谱仪（SIMS）对微粒的同位素丰度比测量。使用扫描电镜（SEM）寻找和统计擦拭布和导电胶上的微粒数目,计算装置的回收率。该装置对核孔膜上直径为0.5～20.0μm的铅微粒回收率为(43±5)%,擦拭布上铀微粒回收率约为48%,回收微粒的分散性好。制备的样品可直接用于SIMS测量,SIMS对²³⁵U与²³⁸U同位素丰度比的测量值为0.00725±0.00009,测量标准偏差小于3%。     

用于铀微粒年龄测量的铀钍氧化物混合微粒SIMS测量研究

放射性材料的年龄信息是一项重要的溯源指纹特征,铀微粒年龄测量研究对于核取证技术应用具有重要意义。本工作通过使用二次离子质谱（SIMS）、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测量自制单分散铀钍氧化物混合微粒获得了单个微米级微粒中铀钍比值的相对灵敏度因子（RSF_Th/U）,结合扫描电子显微镜（SEM）等常规分析技术,确定了最佳测量条件,探索了微米级铀钍混合微粒的SIMS测量方法。测量结果表明,对于粒径为2~3 μm的混合微粒,不同微粒间²³²Th/²³⁸U比值的相对标准偏差小于3%(n=12),平均RSF_Th/U为1.259±0.032。通过测量年龄已知的铀同位素固体标准物质CRM970对RSF_Th/U进行了验证。结果表明,对于粒径为5~10 μm的CRM970铀粉末样品,年龄测量结果准确,相对标准偏差为3%(n=16)。该方法受干扰信号影响较小,测量结果稳定,可用于微米级铀微粒年龄的测量。     

基于还原体系的气溶胶中铀同位素分析方法研究

铀的同位素分析对铀的辐射剂量评价和环境污染源调查工作有重要意义。本文建立了以抗坏血酸为还原剂的气溶胶样品铀同位素分析方法,将气溶胶样品全融处理,离子交换法对铁、钚等干扰元素的去除效果良好,铀同位素的放化回收率为74.5%～93.6%,平均值为81.5%,能够满足气溶胶样品铀同位素常规分析的要求。     

冠醚萃取法分离铀同位素的研究

本文研究了二环已基24冠8(DCH24C8)和二环已基18冠6(DCH18C6)的1,2-二氯乙烷溶剂萃取铀(VI)和铀(IV)的同位素效应,通过多级富集和贫化级联测定了铀同位素的平均单级分离因子,证实了在不变价态铀同位素分离体系中,冠醚体系的铀同位素效应显著大于其它体系。     

铀芯块中铀同位素比的分析

正铀芯块中铀同位素比的分析是核法证研究的重要内容。热电离质谱法(TIMS)与多接收电感等离子体质谱法(MC-ICPMS)是两种高精度的同位素比分析方法。本工作采用TIMS、MC-ICPMS对铀芯块中铀的同位素比进行了研究,对比了分析结果(图1)。从图1可看出,两种仪器的分析结果符合得较好。此外,采用常规方法与全蒸发法在TIMS上进行了铀样品分析,常规方法样品用量约2μg,全蒸发法样品用量约500ng。分析结果表明,全蒸发法在样品用量及测量的精确度方面存在明显的优势。