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1.
采用醇盐法制备了超细CuO-ZnO-SiO2催化剂,进行了CO2加氢反应和透射电镜测试,同时以超细CuO-SiO2为对比,分别进行了XRD、TPR研究。对于CO2加氢反应,CuO-SiO2催化剂在加入ZnO组份后催化活性显著提高。TEM测试表明CuO-ZnO-SiO2催化剂前体在400℃及600℃焙烧后平均粒径分别为28nm和34nm。XRD测试表明在CuO-SiO2体系中存在CuO晶相,但更接近于无定形或微晶状态;而在CuO-ZnO-SiO2体系中,则存在CuO晶相和ZnO晶相。TPR研究表明,CuO与ZnO之间存在相互作用,随ZnO含量增加,CuO还原峰向高温移动。ZnO对CuO还原最大峰温的影响取决于ZnO加入相对量的变化,即ZnO/CuO(mass%)比值。 相似文献
2.
甲醇碳化气相合成碳酸二甲酯铜基催化剂的研究 总被引:3,自引:1,他引:2
对甲醇羰化气相合成碳酸二甲酯负载型铜基催化剂进行了活性评价,并以X射线衍射和和光电子能谱对催化剂反应前后的物相进行分析鉴定。结果表明,催化剂反应前,主要物相为Cu2O,Cu^0,CuCl2.3Cu(OH)2,反应后,主要物相为CuO,Cu2O,CuCl2,3Cu(OH)2。研究认为铜基催化剂上气相甲醇羰化合成DMC反应的催化活性位是CuO和Cu2O,反应是基于Cu^2+和Cu^+的氧化还原催化循环 相似文献
3.
甲醇合成催化剂Cu-ZnO的共沉淀机理研究 总被引:10,自引:1,他引:9
采用X射线衍射分析、差热分析,对硝酸铜、硝酸锌混合溶液与碳酸钠溶液共沉淀过程的机理进行了研究。试验结果表明,Cu(NO3)2、Zn(NO3)2与Na2CO3共沉淀的反应机理是初始生成的Cu2(OH)3NO3与Na2Zn3(CO3)4进一步反应生成(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6。 相似文献
4.
采用XPS-Auger、XRD和FTIR等方法,对5组分Cu-Zn-Al-M1-M2改进XC502铜基低压甲醇合成催化剂进行了表征。XPS-Auger结果表明,XC502催化剂出现主峰为336.4eV(Cu+),而Cu-Zn-Al催化剂主峰为334.9eV(Cu0);XRD结果表明,两种工作态催化剂比氧化态新增峰的2θ分别为36.5°(Cu+)和43.3°(Cu0),XC502催化剂这两峰的强度比I36.5/I43.3是Cu-Zn-Al催化剂的2.1倍,说明工作态XC502催化剂单位Cu0中的Cu+含量比Cu-Zn-Al催化剂多;FTIR谱显示,XC502和Cu-Zn-Al两种工作态催化剂新增波数分别为622cm-1和627cm-1的振动峰,此新增峰可能是Cu+-O或Cu+-O-Zn2+的振动峰。改进型铜基甲醇合成催化剂的活性位可能是Cu0-Cu+-O-Zn2+/Al2O3-MOx。 相似文献
5.
ZrO2负载过渡金属催化剂的结构和催化性能 总被引:7,自引:0,他引:7
运用 X R D 、 T P R 及 T P O 技术研究了 Zr O2 负载过渡金属氧化物 Cu Ox 、 Fe Ox 、 Co O x 、 Ni Ox 、 Mn O x 和 Cr Ox 的物相结构、还原和氧化性能,并以 C O 氧化反应为探针考察了催化剂的氧化活性。结果表明, 过渡金属- Zr O2 之间的相互作用,阻止了载体 Zr O2 从无定形 Zr O2 →四方 Zr O2 →混合相→稳定的单斜 Zr O2 的转变和 Zr O2 颗粒的增长,并导致过渡金属氧化物在 Zr O2 表面的高度分散。催化剂的氧化- 还原性能随载体上负载的过渡金属氧化物的不同而不同, C O 氧化活性顺序为: Cu O x > Co O x > Mn Ox > Fe O x > Ni O x > Cr O x 。 相似文献
6.
Cu-Ni/ZnO双金属催化剂上顺酐加氢反应的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用共沉淀法制备了 Cu Ni/ Zn O 双金属催化剂, 用 T P R 和 X R D 等方法并结 合顺酐加氢反应对催化剂中组分间的相互作用进行了研究。结果表明, Zn O 对 Cu O 具有分散作用, 能促进 Cu O 的还原; 而与 Ni O 有强相互作用, 使后者较难还原, Cu 与 Ni 也存在相互作用。催化剂在还原过程中存在诱导期和还原期, 首先 H2 缓慢还原出少量 Cu , Cu 又解离吸附 H2 为活泼 [ H] , [ H] 能较快地还原 Ni O 和 Cu O, 并形成 Cu38 Ni 合金。 相似文献
7.
CO加氢Ni-Cu/ZnO双金属催化剂的研究 总被引:1,自引:1,他引:0
用程序升温还原(TPR)、磁化率测量、XPS等技术并结合CO加氢反应,对共沉淀方法制备的Ni-Cu/ZnO催化剂中组分间的相互作用进行了研究。结果表明,载体ZnO对CuO具有分散作用,而与NiO具有强相互作用;催化剂还原后Ni与Cu形成了Ni-Cu合金,而且Cu在合金表面有一定程度的富集;Ni与Cu间可能存在电子效应,即Cu向Ni供电子。在Ni-Cu/ZnO催化剂中,存在Ni-Cu金属间相互作用以及Ni-ZnO,Cu-ZnO金属-载体相互作用。金属间的相互作用能减弱(或破坏)金属与载体间的相互作用 相似文献
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9.
改进型铜基甲醇合成催化剂NC208的DTA研究 总被引:2,自引:0,他引:2
对改进型铜基催化剂进行了研究,活性评价结果表明,改进型铜基甲醇合成催化剂NC208(Cu-Zn-Al-M12)初始活性比工业催化剂C207(Cu-Zn-Al)提高约18%;耐热试验后比C207提高约46%。两种催化剂的DTA对比试验显示,工作态NC208催化剂热稳定性明显优于C207;NC208催化剂前驱体含Cu(NO3)2·3Cu(OH)2、Zn5(OH)6(CO3)2和(CuZn)(OH)2CO3等成分比C207多,其分解温度小于350℃;NC208催化剂还原最高温度为235℃。 相似文献
10.
低变催化剂还原性能研究 总被引:1,自引:1,他引:0
利用XRD、TPR和固定床反应装置对CuO/ZnO/Al2O3低变催化剂还原过程进行了深入考察。结果表明,还原终止温度对还原后Cu的状态和催化剂活性起决定性作用,提高温度和还原气浓度可缩短还原时间;H2/N2的还原效果最好。同时发现还原反应存在着诱导期现象。 相似文献
11.
采用原位气氛处理及其反应技术,对CuO/γ-Al2O3催化剂在经过不同气氛条件处理后,对活性组份在CO氧化反应过程中氧含量及活性进行了研究,并用TG和DSC进行了TPR考察。研究结果表明,CuO催化剂经H2还原或H2还原再氧化后的样品不仅CO氧化活性高,而且氧化过程中形成的铜氧键性质不同于未经还原性气氛处理的催化剂。这种处理的CuO催化剂活性高的原因是CO氧化催化机理为O2优先吸附反应机理,以及表面上形成的反应性活泼的与铜成键强度弱的晶格氧[O2-]。 相似文献
12.
13.
采用共沉淀法、沉积沉淀法和等体积浸渍法制备了CuO/CeO2催化剂,考察了CuO负载量和H2还原温度对该催化剂水煤气变换反应活性的影响。采用XRD、N2吸附、UV-Vis DRS、TEM、H2-TPR技术对催化剂进行了表征。实验结果表明,共沉淀法制备的20%(w)CuO/CeO2催化剂在200℃下还原后表现出较高的水煤气变换反应活性,反应温度250℃时CO转化率为19.6%。CuO在催化剂中或高度分散在载体表面,或以大颗粒形式存在,还原后生成活性组分Cu2O和Cu0。CuO与CeO2之间的强相互作用能阻止CuO颗粒聚集,降低其还原温度;但过度还原会破坏这种相互作用,使催化剂活性降低。 相似文献
14.
对浸渍法制得的 Cu(NO_3)_2.3H_2 O/活性炭催化剂前驱态分别在300℃、400℃、500℃,于惰性气体保护下进行热分解,XRD 测定结果表明,分别形成了以 CuO、Cu_2 O、Cu~0 主的物相,并且铜的各种化学状态分布及其比例可通过铜载量和热分解温度进行调节。Cu(NO_3)_2·3H_2 O 在活性炭表面的分散是一活化扩散过程,分解产物 CuO 主要占据表面的能量和几何上有利的位置,如炭的表面含氧功能团和价键不饱和部位。从活性炭的物理化学性质,如炭的还原性能讨论了铜的各种化学状态的形成规律。 相似文献
15.
甲醇羰化气相合成碳酸二甲酯铜基催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
对甲醇羰化气相合成碳酸二甲酯 ( DMC)负载型铜基催化剂进行了活性评价 ,并以 X射线衍射和光电子能谱对催化剂反应前后的物相进行分析鉴定。结果表明 ,催化剂反应前 ,主要物相为 Cu2 O、Cu0、Cu Cl2 · 3Cu( OH) 2 ,反应后 ,主要物相为 Cu O、Cu2 O、Cu Cl2 · 3Cu( OH) 2 。研究认为铜基催化剂上气相甲醇羰化合成 DMC反应的催化活性位是 Cu O和 Cu2 O,反应是基于 Cu2 +和 Cu+的氧化还原催化循环 相似文献
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程序升温还原(TPR)对合成甲醇铜基催化剂还原过程的研究 总被引:3,自引:1,他引:2
在不同条件下制备了几种铜基合成甲醇催化剂,用TPR手段考察了它们的还原性能。结合ZnO吸附氢的性质,对铜基催化剂的还原过程进行探讨 相似文献
18.
不同制备方式的铜基甲醇合成催化剂的性质和结构研究 总被引:15,自引:4,他引:11
采用3种不同的沉淀方式(正加、反加和并流)制备出3个具有相同组成的甲醇合成催化剂样品CuO/ZnO/Al2O3,它们的活性顺序为:并流法样品>反加法样品>正加法样品;还原温度由低到高的顺序为:反加法样品<并流法样品<正加法样品。通过对催化剂前驱物进行DTA分析,证实了3种沉淀过程中相应的Cu2+和Zn2+的沉淀行为,即在并流和反加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+同时均匀地沉淀,而在正加沉淀过程中,Cu2+和Zn2+发生分步沉淀。催化剂氧化态的IR结果表明了由3种沉淀方式所获得的样品中CuO和ZnO组分间相互作用的强弱。 相似文献