Ce负载微孔-介孔复合分子筛催化合成乙酸正丁酯

采用浸渍法对HY/SBA-15微孔介孔复合分子筛进行Ce改性,制备了催化剂Ce-HY/SBA-15。X射线衍射和高倍透射电镜的表征结果表明,Ce改性后的催化剂保持了HY/SBA-15微孔、介孔结构,Ce离子均匀地分散在分子筛的孔道里,没有出现团聚;Py-FTIR和NH3-TPD的表征结果表明,Ce的负载使羟基表现出更强的B酸强度。以Ce-HY/SBA-15为催化剂催化合成乙酸正丁酯,通过实验确定了较佳的制备条件:反应时间为2.0 h、酸醇物质的量比为1∶1.2、催化剂质量分数为10%时酯化率最高,并考察了三种分子筛催化剂的重复使用性能,结果证明了Ce的负载和HY的结构有利于提高催化剂的酸催化活性。     

分子筛SBA-15负载磷钨酸催化合成苯甲醛乙二醇缩醛

以微波固相法合成SBA-15负载磷钨酸催化剂,用XRD、IR、TG、SEM进行表征,结果表明,磷钨酸与SBA-15的表面碱性羟基结合,催化剂仍保持载体的介孔结构和磷钨酸的Keggin型结构,热稳定性良好。将催化剂用于苯甲醛乙二醇缩醛的合成,探究诸因素对苯甲醛乙二醇缩醛收率的影响。在苯甲醛为0.1 mol,n(苯甲醛)∶n(乙二醇)=1∶1.5,反应时间为60 min,催化剂用量为1.5%,带水剂环己烷用量是8.0 m L的条件下,苯甲醛乙二醇缩醛收率可达到73.3%,负载后的磷钨酸催化苯甲醛乙二醇缩醛收率提高了38.8%。     

聚乙烯醇辅助制备SBA-15微球北大核心

SBA-15型介孔二氧化硅(Si O2)是一种重要的具有较大介孔孔径的介孔材料,其中球形SBA-15在色谱分离、药物载体等领域具有重要的应用前景.本文报道了一种以聚乙烯醇(PVA)为添加剂、基于经典正硅酸四乙酯(TEOS)/P123/HCl (aq.)的路径,实现了SBA-15微球的简便制备.所得SBA-15微球具有长程有序的二维六方介孔结构,其介孔孔径为8. 8 nm,比表面积634 m2·g-1和孔体积0. 66 cm3·g-1.本工作还初步考察了包括PVA和不同的合成步骤等对SBA-15微球制备的影响.本法为SBA-15微球的制备提供了一种新的路径.     

聚乙烯醇辅助制备SBA-15微球

SBA-15型介孔二氧化硅(Si O2)是一种重要的具有较大介孔孔径的介孔材料,其中球形SBA-15在色谱分离、药物载体等领域具有重要的应用前景.本文报道了一种以聚乙烯醇(PVA)为添加剂、基于经典正硅酸四乙酯(TEOS)/P123/HCl (aq.)的路径,实现了SBA-15微球的简便制备.所得SBA-15微球具有长程有序的二维六方介孔结构,其介孔孔径为8. 8 nm,比表面积634 m2·g-1和孔体积0. 66 cm3·g-1.本工作还初步考察了包括PVA和不同的合成步骤等对SBA-15微球制备的影响.本法为SBA-15微球的制备提供了一种新的路径.     

WO_3-ZSM-5/SBA-15催化剂的制备及其用于FCC汽油的催化氧化脱硫性能研究

以钨酸为钨源对微孔-介孔复合分子筛ZSM-5/SBA-15进行改性,合成出10%WO_3-ZSM-5/SBA-15催化剂,并利用XRD、SEM对其进行表征,结果表明钨酸在催化剂表面负载均匀。以FCC汽油为研究对象,考察了不同的反应温度、反应时间、H_2O_2用量、WO_3-ZSM-5/SBA-15用量对催化氧化脱硫率的影响。研究表明,在FCC汽油用量20mL,反应温度70℃,反应时间100min,m催化剂∶mFCC=1∶50,VH_2O_2∶VFCC=2%条件下,脱硫率可达71.89%。不同种类硫化物按脱除先后排序为DBT4,6-DMDBTBT。     

Se掺杂介孔二氧化锰的合成及电化学性能研究

以介孔硅SBA-15为模板,硝酸锰作锰源,采用液相浸渍法,合成了介孔二氧化锰;在合成的过程中掺入硒粉,制备硒掺杂的介孔二氧化锰。采用XRD、SEM、TEM和BET等分析手段对样品的形貌和结构进行表征。结果表明:所合成的介孔二氧化锰与SBA-15具有相似的形貌和有序介孔结构;掺杂硒后,介孔二氧化锰的形貌和结构都没有明显的变化。为了研究样品的电化学性能,在9 mol/L KOH溶液中,250 mA/g的电流密度下放电。结果表明:介孔二氧化锰的放电容量达到344.26 mAh/g,比EMD增加119.7%。掺杂硒后,介孔二氧化锰的放电容量增大了,当掺硒量为5%时,介孔二氧化锰的放电容量最大,达到430.25 mAh/g,比EMD增加174.6%。     

介孔分子筛SBA-15分离富集-火焰原子吸收光谱法测定矿样中铅

研究了介孔分子筛SBA-15材料对痕量Pb2+的分离富集性能,探讨了溶液pH值、温度、洗脱条件及共存离子对铅分离富集的影响。在最佳实验条件下,介孔分子筛SBA-15能定量、快速吸附试液中的痕量Pb2+,其静态饱和吸附容量为5.36 mg/g,吸附在介孔分子筛SBA-15上的Pb2+可用0.05 mol/L HNO3-CH3COOH完全洗脱,洗脱下来的Pb2+用火焰原子吸收法测定,方法线性范围为0.05~25.00μg/mL,铅的检出限为35 ng/mL。该方法已用于标准矿样和日常矿样中铅的测定,两个标准矿样测定结果的相对标准偏差(RSD)分别为3.8%和4.5%(n=5),日常矿样的加标回收率在98.7%~106%之间。     

介孔SBA-15/SiO2气凝胶硅-硅复合材料的制备和性能

以有序介孔二氧化硅颗粒SBA-15为添加剂,利用酸碱两步法制备SBA-15/SiO₂气凝胶硅-硅复合材料.研究SBA-15添加量对气凝胶复合材料的形成过程和性能的影响,采用扫描电镜和氮气吸附-脱附对样品的结构进行表征,并测试其力学性能和热导率.结果表明:少量有序介孔二氧化硅材料SBA-15的加入能大大缩短二氧化硅气凝胶形成时间,提高气凝胶复合材料的力学性能,并保持较低的热导率,而材料的比表面积仅略有下降.      

基于微波法快速合成短棒状SBA-15的探析

以非离子表面活性剂P123作为模板,正硅酸乙酯作为硅源,运用微波法快速合成短棒状介孔分子筛材料SBA-15。合成的短棒状SBA-15具有分散性好,孔径高度有序及长径比小的特点,能够更有效地应用于吸附分离、电化学传感器、催化剂载体和能量储存等方面。     

棒状SBA-15的制备与调控

SBA-15 (Santa Barbara Amorphous-15)具有较大的二维六方有序介孔、高比表面积和良好的水热稳定性,因而在吸附、催化、纳米反应器等领域表现出重要的研究和应用价值.为了更好地满足实际应用的需求,SBA-15的形貌控制就成为了一个重要的研究课题.因为影响形貌的因素很复杂,所以也是难点.本文选取较常见的棒状SBA-15为研究对象,重点关注棒状SBA-15在长度、宽度,以及纳米粒子可控制备方面的关键条件和过程,并通过实验再现了典型棒状SBA-15的制备;最后从棒状SBA-15控制原理出发,对棒状SBA-15制备所涉及的重要过程和条件也进行了简析和展望,希望能为关注和从事棒状SBA-15的制备和应用方面的研究者提供参考和助力.     

Cerium modified Y/SBA-15 composite molecular sieve catalyzed synthesis of n-butyl acetate

A novel Ce-Y/SBA-15 catalyst was prepared by modifying HY/SBA-15 microporous-mesoporous composite molecular sieve with cerium using the impregnation method. The characterization results from scanning electron microscopy/energy dispersive X-ray dispersive spectroscopy(SEM/EDS), transmission electron microscopy(TEM), and X-ray fluorescence(XRF) studies indicated that the Ce-modified catalyst maintained the microporous-mesoporous structure of Y/SBA-15. The Ce ions were found to be uniformly dispersed in the pores of the molecular sieve without aggregation. The results from pyrolysis coupled-Fourier transform infrared spectroscopy(Pyridine-FTIR) and temperature programmed desorption of ammonia(NH3-TPD) showed that the loading of cerium caused the hydroxyl group in the catalyst to display stronger Bronsted acidity. The efficiency of the modified Ce-Y/SBA-15 catalyst was evaluated by using it to catalyze the synthesis of n-butyl acetate. The optimal synthesis conditions were determined by orthogonal experiments. The highest esterification yield of 94.4% was obtained when the reaction time was 2.0 h, with acid/alcohol molar ratio of 1:1.2, and catalyst loading of 10 wt.%. The results in this study demonstrated that the loading of cerium and the structure of Y/SBA-15 microporous-mesoporous composite molecular sieve helped in improving the catalytic activity of this acidic catalyst.     

Lewis酸型固体酸催化剂Ce-Ag-PW的制备、表征及催化酯化反应合成生物柴油性能研究

通过超声浸渍法，经Ce3+和Ag+协同改性磷钨杂多酸（HPW）制备了一种以Lewis酸性活性位为主的固体酸催化剂Ce-Ag-PW。采用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、热重（TG）、NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）、吡啶吸附红外光谱（Py-IR）和X射线光电子能谱（XPS）等表征手段对其物理化学性能进行了表征分析。并以Ce-Ag-PW为经甲醇和油酸酯化反应来合成生物柴油的催化剂，对其的催化活性和稳定性进行了研究。结果表明，Ce-Ag-PW具有高催化活性和稳定性，以其为催化剂，当甲醇与油酸的物质的量比为14: 1，催化剂用量为反应物总质量的2%，反应温度为65 ℃，反应6 h后，油酸的转化率即高达91%。固体酸催化剂在经过4次循环使用后，油酸的转化率仍可达到80.5%。Ce-Ag-PW的高催化活性和稳定性可归因于Ag+可置换HPW中的质子，以及Ce3+的强吸电子作用，使其由Br?nsted酸型催化剂转化为以Lewis酸型为主的催化剂。由于Br?nsted酸位易与酯化反应过程中生成的水发生水合反应而失活，因而Lewis酸位的形成有助于减少催化剂的失活现象发生。因此，当通过油酸与甲醇酯化反应合成生物柴油时，Ce-Ag-PW是一种具有高催化活性和稳定性的以Lewis酸性活性位为主的固体酸催化剂。      

Incorporation of lanthanum into SBA-15 and its catalytic activity in trichloroethylene combustion

The direct synthesis of La-SBA-15 mesoporous material by two-step synthesis method was reported. The effect of pH value during the process on the incorporation of La into the framework of SBA-15 was investigated, and XRD, UV-vis, FT-/R, and ICP were used to characterize the obtained La-SBA-15. The experimental results showed that a large amount of La could enter SBA-15 framework under suitable pH value while a highly ordered mesostructure of samples containing La was retained. In addition, the obtained La-SBA-15 exhibited good catalytic performance in the combustion of trichloroethylene.     

NiO催化臭氧氧化降解水中双酚A的研究

采用均匀沉淀法制备NiO催化剂催化臭氧氧化降解水中双酚A,并利用XRD、SEM、BET及孔径分析等表征手段对催化剂结构和性质进行表征.研究不同pH、臭氧流量、催化剂投加量、反应时间等因素对双酚A降解效果的影响.结果表明,制备的NiO催化剂成絮状结构,催化剂表面蓬松且粗糙,催化剂比表面积较大,且成介孔结构,在催化反应中可提供较多的反应活性位点.在初始pH值为6,臭氧流量为10 mg/min,催化剂投加量为1.0 g/L,反应时间为75 min条件下,双酚A初始浓度为100 mg/L时其降解率达95.3 %.叔丁醇抑制实验表明,NiO催化臭氧氧化降解水中双酚A主要为催化剂催化O₃分解产生·OH间接氧化.      

SBA-15脱除超细颗粒的机制研究

利用扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪（SMPS),针对不同孔径的介孔材料SBA-15,探索对UFPs（2.5～25 nm）的去除效率及脱除机理,以期为介孔材料过滤脱除UFPs在钢铁工业颗粒物超低排放控制的应用提供理论基础。基于实验结果及表征分析得知:UFPs入孔效应使大孔径介孔过滤介质效率更佳;介孔材料孔径端部内外表面存在大量UFPs亲和位点,提高端部复杂程度有利于提升材料过滤性能;氮气的有无对UFPs去除结果基本没有影响;介孔的存在使UFPs扩散效应更强,颗粒入孔使扩散系数增加,故UFPs在介孔材料实际扩散结果与传统扩散模式理论值（m=?2/3）不同。      

铁尾矿两步法制备多级孔ZSM-5分子筛

以铁尾矿为原料替代纯化学试剂,采用两步法制备含有介孔–微孔复合孔的多级孔ZSM-5分子筛。首先在介孔模板剂（CTAB）作用下合成介孔分子筛（MCM-41）,然后通过固相转换法将MCM-41晶化转变为多级孔ZSM-5分子筛。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）和氮气吸附脱附测试（BET）等技术对样品进行表征。实验结果表明,由于体系中没有液态水相参与,成功避免了CTAB与微孔结构导向剂（TPABr）在水溶液中相互竞争,从而得到高结晶度的多级孔ZSM-5分子筛。因此,本文为铁尾矿制备多级孔ZSM-5提供了一种全新方法。      

球形氧化镍粉末对乙醇的电催化性能的研究

通过水热-热分解法制备球形介孔氧化镍粉末,并采用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜和比表面积仪对氧化镍粉末的形貌和结构进行表征;通过循环伏安法、计时电流法和电化学阻抗谱的测试,系统研究该种粉末在碱性介质中对乙醇的电催化氧化活性.结果表明:所得到的氧化镍粉末为球形,比表面积为35 m2·g-1,平均孔径为15.88 nm;该粉末对乙醇具有良好的催化活性,氧化电流随乙醇浓度和扫描速率的增大而增大,在0.60 V电位下保持1000 s,球形多孔氧化镍对乙醇氧化催化的电流衰减率为0.075%,稳定性比较好.循环伏安法、计时电流法和电化学阻抗谱测试表明,球形介孔NiO/玻碳电极(NiO/GCE)对乙醇的催化氧化反应机理为扩散控制.      

石墨烯负载铂催化剂的制备及稳定性

以天然石墨粉为原料,制备了氧化石墨（GO）,再以GO和氯铂酸（H₂PtCl₆）为前驱体,乙二醇作为溶剂和还原剂,通过浸渍还原法成功制备出铂和石墨烯的复合催化剂（Pt/GR）.利用X射线衍射仪、场发射扫描电镜和拉曼光谱仪对样品进行了形貌表征,结果表明Pt颗粒均匀分布在石墨烯的表面,相对于单质,负载有Pt的石墨烯表面更加褶皱且石墨烯片层更加分散.对Pt/GR进行电化学测试并与商用Pt黑催化剂进行对比,结果显示Pt/GR催化剂具有更高的电化学活性面积（ESCA）和更好的电催化性能,相对于Pt黑催化剂,Pt/GR具有更好的电化学稳定性.