CuO/g-Al2O3和CuO-CeO2-Na2O/g-Al2O3催化吸附剂的脱硝性能

利用改进的溶胶凝胶法制备纳米孔径的CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2O/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。两类催化吸附剂250～400℃范围内脱硝效率稳定在70％以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了两类催化剂对NH3和NO的氧化性能,发现NH3在高于400℃下急剧氧化,是脱硝效率下降的主要原因。CuO/γ-Al2O3催化剂能将NO氧化生成NO2,NO2生成有利于脱硝反应的进行。NO在催化剂上的吸附对脱硝过程有重要作用。改进的CuO-CeO2-Na2O/γ-Al2O3催化剂能使NH3在高温400℃下不被氧化,也促进了NO在催化剂表面的吸附,从而提高催化剂了脱硝效率。催化剂反应的机理为NO吸附在催化剂表面,氧化生成吸附态的NO2,其再与吸附催化剂上的NH3反应。     

CuO/γ-Al2O3催化剂上NH3选择性催化还原NO

利用溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。通过研究发现CuO/γ-Al2O3催化剂在250～450℃范围内脱硝效率达到了75%以上,硫化后催化剂的最佳温度窗口向高温扩展。同时利用程序升温方法研究了CuO/γ-Al2O3催化剂对NH3的氧化性能,发现催化剂的脱硝反应活性不仅取决于催化剂表面的氧化性能,而且还与催化剂本身结构相关。硫化后的催化剂氧化性能降低,是催化剂在低温区活性降低的主要原因。水蒸气存在使最佳脱硝反应温度窗口向高温方向偏移。动力学计算表明催化剂优良的孔结构特征和较高的单层分散活性组分降低了催化剂反应所需的活化能。     

γFe2O3的选择性催化还原脱硝性能及其对NH3和NO的表面吸附行为研究

采用γFe2O3纳米粉末制备选择性催化还原(selective catalysis reduction,SCR)脱硝催化剂,通过XRD、BET对催化剂进行表征,并对此催化剂的低温SCR脱硝性能在一固定床反应器中进行考察;此外通过原位红外漫反射光谱法(diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy, DRIFTS)研究了反应物在催化剂表面的吸附活化。结果表明,实验所采用的Fe2O3为纯γ相,具有较高的热稳定性和脱硝效率。DRIFTS实验研究表明,NH3主要吸附到γFe2O3催化剂表面 L 酸位形成吸附态的 NH3,在小于270℃时有部分NH3吸附到B酸位生成NH4+;O2的存在能促进吸附到L 酸位上的 NH3发生脱氢反应生成 NH2,并能够大大促进NO在催化剂表面吸附生成硝酸盐和吸附态的NO2,从而促进低温下的SCR反应。在90~360℃的温度区间内可能遵循两种反应途径,主要反应是吸附在L酸位的NH3脱氢生成NH2,然后和气态的NO反应生成N2和H2O;在低于240℃时,可能存在另外一种反应途径,中间产物 NO2(NH4+)2与NO反应生成N2、H2O和H+。     

蜂窝状CuO/γ-Al_2O_3催化剂表征及其烟气脱硝性能研究

通过浸渍法制备了CuO/γ-Al2O3系列催化剂,在模拟烟气脱硝试验装置上考察该催化剂的脱硝性能,并利用比表面积分析仪(BET)、X射线衍射(XRD)对催化剂进行了微观表征分析,研究了CuO的负载量、煅烧温度及CeO2对催化剂表面性能及催化剂脱硝活性的影响。结果表明:随着负载量的增加,CuO的衍射特征峰强度随之增加;CuO负载量对CuO/γ-Al2O3催化剂的表面结构有较大影响,随着CuO负载量的增加,试样的比表面积和孔体积均呈减小趋势,而平均孔径略微增大;CuO/γ-Al2O3催化剂的活性较高,对NO选择性催化还原较为适宜;CuO负载量为7.5%,煅烧温度为500℃时催化剂的NO转化率最高可达91.4%,加入CeO2可使催化剂的NO脱除效率达到94.5%。     

V2O5-WO3/TiO2基催化剂SCR法脱硝试验研究

以工业级锐钛型TiO2为载体制备了V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂,通过BET、XRD、SEM等方法对微观结构进行表征.并在SCR反应器中测试其脱硝性能.自制催化剂比表面积较小,晶相仍为锐钛型,温度为330-4000℃、O2浓度大于1%、NH3/NO为0.9～1、空速比为24 000 h-1,脱硝效率达到80%以上,N2O生成率,NH3逃逸率及SO2氧化率均能够满足电厂脱硝的要求,并且因工业级TiO2粉体价格较低可降低催化剂成本.     

烟气中Ce-Cu/γ-Al2O3催化剂催化CO氧化性能的研究

采用传统浸渍法制备了Ce-Cu/γ-Al2O3非贵金属催化剂,基于深度分级燃烧炉膛外CO氧化催化作用,在管式炉实验平台上,开展低温CO氧化催化基础实验研究。结果表明:在250~300 ℃之间,催化氧化CO效果明显（255 ℃时CO转化率78.62%）,300 ℃之后保持较高CO转化率（大于99.5%）;停留时间1.2 s时,在150~200 ℃就具有较高的CO氧化活性,延长到5 s后CO转化率55.7%（150 ℃）,很快增加到97%（200 ℃）,催化效果明显;对高体积分数CO（3 000×10–6）也具备较高的催化剂活性和处理能力;催化效率随气速（0.2~0.8 L/min）减小而增大;含氧量（体积分数2%~3%）越高,催化剂效率越高;添加Co后Al2O3衍射峰轻微下降,有利于催化氧化活性的提高。     

蜂窝状V2O5-WO3/TiO2催化剂脱硝性能研究

实验室制备了蜂窝状V2O5-WO3/TiO2的脱硝催化剂，通过BET、XRD、SEM等方法对微观结构进行表征。在自制SCR活性试验台上测试各种运行工况（温度、空速比等）和烟气组成（NH3/NO、水蒸汽等）对催化剂的脱硝活性、选择性、SO2的氧化率和氨逃逸量的影响。发现自制蜂窝状催化剂在空速比（SV）小于3500h-1、NH3/NO在 0.9~1.0、温度320~420℃范围内的NO脱除率较高、SO2氧化率和氨逃逸量较低，基本达到工业应用的要求，低含量（低于2％）水蒸汽可以提高高温段NO脱除率，而高含量的水蒸汽对催化剂NO脱除具有明显的抑制作用，但水蒸汽的加入会使NO脱除温度窗口拓宽；由于催化剂自身含有较多的硫酸盐，未观察到SO2对脱硝反应有促进作用。     

制备参数对V_2O_5/TiO_2催化剂脱硝性能的影响

研究分析了制备参数对V2O5/TiO2催化剂选择性催化还原脱硝性能的影响,考察了V2O5/TiO2催化剂的抗水抗硫性能。结果表明,载体TiO2的比表面积越大,结晶度越弱,越有利于V2O5/TiO2催化剂上的SCR反应;在煅烧温度为500℃和煅烧时间为5 h的条件下制备的1 wt.%V2O5/TiO2催化剂具有最高的脱硝活性,在典型的SCR反应温度范围(300～400℃),NO转化率达到92.7%～98.8%;随着催化剂上V2O5担载量的增加,有序的V2O5晶体随之增加,反应温度的升高将导致N2O生成量的增多,降低催化剂的选择性;当烟气中含有10%H2O和(0～0.2%)SO2时,对V2O5/TiO2催化剂的脱硝活性影响不大。     

Ag/γ-Al2O3材料的制备及其对 绝缘油中二苄基二硫醚的吸附性能

二苄基二硫醚（DBDS）是变压器油中的一种腐蚀性杂质,易导致变压器发生故障。本文采用拟薄水铝石经煅烧法制备得到γ-Al2O3,再通过等体积浸渍法在γ-Al2O3载体上负载Ag+制备出一系列Ag/γ-Al2O3。测定了二苄基二硫醚在 Ag/γ-Al2O3上的吸附相平衡和动力学曲线以及 Ag/γ-Al2O3对运行变压器油中...     

Plasma协同CuO／Al2O3催化剂脱硝实验研究

利用设计搭建的活性测试试验台,对CuO/Al_2O_3催化剂以及Plasma(等离子体)协同CuO/Al_2O_3催化剂脱硝进行实验研究,研究测试CuO质量分数、反应温度、催化剂与等离子体协同作用以及布置方式对NO脱除效率的影响,实验结果表明,随着CuO质量分数的增加,催化剂的脱硝效率呈现出先升高后降低的趋势,当质量分数为8%时催化剂拥有最高的反应效率;NO脱除率随着反应温度的升高先增大后减小,在350℃时催化剂的脱硝效率达到最大值;催化剂与等离子体之间存在协同反应;布置方式的不同对反应器脱硝效率有明显影响。     

CuO-WO3/TiO2催化氧化燃煤烟气中Hg0试验研究

提高燃煤电厂现有选择性催化还原（SCR）催化剂催化氧化单质汞（Hg⁰）的性能,能够有效增强燃煤电厂利用现有烟气污染物控制装置协同脱汞效率。采用分步浸渍法制备了一系列CuO-WO₃/TiO₂（CuWTi）催化剂,在温度150~350 ℃时模拟燃煤烟气条件,考察了催化氧化Hg⁰性能,并与商用脱硝催化剂进行了比较。探究了烟气中O₂、SO₂和NO等气体对Hg⁰氧化性能的影响规律。发现商用脱硝催化剂和WTi催化剂在不含HCl的模拟烟气中对Hg⁰氧化率均在30%以下,而Cu₂W₈Ti催化剂具有较好的Hg⁰氧化性能。采用X射线光电子能谱分析仪（XPS）对催化剂进行了表征,结果表明,CuO与WO₃的相互作用在催化剂表面生成了丰富的化学吸附氧,促进了Hg⁰的氧化。Hg⁰在Cu₂W₈Ti催化剂表面的氧化过程遵循Mars-Maessen机制。     

焙烧温度对Mn-Cu/TiO2催化剂性能的影响

Mn-Cu/TiO2具有较大的比表面积、活性组分与TiO2强烈的相互作用、良好的氧化还原能力以及较高的吸氨能力。故将溶胶凝胶法制备的Mn-Cu/TiO2催化剂,应用于NH3低温选择性催化还原(SCR)脱硝技术。为提高该催化剂的活性和抗SO2中毒能力,研究了溶胶凝胶法焙烧温度对Mn-Cu/TiO2催化剂催化性能的影响,并通过吸附N2能力测试(N2-BET)、X射线衍射试验(XRD)、H2和NH3的化学吸附特性测试(H2-TPR、NH3-TPD)等多种手段对催化剂的理化性能进行表征。研究发现,在400℃下焙烧制备的催化剂拥有最佳脱硝活性和抗SO2中毒能力。     

Mn-Fe/TiO2低温NH3选择性还原NO催化活性及其反应机制

采用共沉淀沉积法制备了Mn-Fe/TiO2 NH3选择性催化还原(SCR)NO催化剂，80℃时即获得了92.5%的NOx转达化率，在j( H2O) = 6% 和 j( SO2) =0.01%条件下120℃时转达化率保持在95%以上。X衍射光谱(XRD)结果表明，Fe2O3与与MnO2存在相互作用，两者均匀地分散在载体TiO2表面。傅立叶转换红外(FT-IR)及原位红外(Situ IR)光谱分析得出反应机理为：Fe2O3为助催化剂，NH3主要以-NH2形式吸附在MnO2的Lewis酸中心上，与NO生成中间产物NH2NO，再分解成最终产物N2和H2O；少量以NH4+形式吸附在Br?nst酸中心上。O2能同时增加Lewis酸中心和Br?nst酸中心形成中间产物的途径。     

SO2与H2 O对商用钒钨钛脱硝催化剂毒化作用综述

选择性催化还原（ＳＣＲ）脱硝技术在火电厂得到广泛应用,烟气组分对催化剂的性能影响及催化剂中毒、细颗粒物产生是当前研究热点。综述重点探讨了工业烟气中SO2、水蒸气（Ｈ２Ｏ）对商用钒钨钛脱硝催化剂的毒化机理、影响因素及控制措施。SO2的毒化机理主要包括硫酸铵盐的覆盖堵塞,催化剂表面活性点位的硫酸盐金属化,以及SO2与NH3、NO的竞争吸附等;H2O的毒化机理主要是其与NH3、NO竞争吸附降低了催化剂的脱硝效率,并促进产生大量的硫酸铵盐,以及阻碍硫酸铵盐与NO的降解反应等。     

CaCO3对NH3氧化的影响

CaCO3影响选择性非催化还原法脱硝性能。文中采用固定床反应器,结合傅里叶变换红外光谱气体分析仪测量气体组分,研究了温度（650～850℃）、NH3浓度（100×10-6～1500×10-6）和O2浓度（0-4％）对CaCO3催化NH3氧化反应的影响。研究结果表明,CaCO3对NH3氧化反应有催化作用。NH3催化氧化反应的转化率和产物NO的选择性随NH,浓度增加而下降,随温度的增加而增加。生成NO和N2的途径与NH,在CaCO3表面的覆盖度分别成一次关系和二次关系。O2组分对CaCO3作用下NH3转化的速控步影响较小,主要是促进了产物NO选择性的增加。CO2对CaCO3催化NH3氧化反应有微弱抑制作用,CO对CaCO3催化NH3氧化反应没有影响。     

商业V2O5-WO3/TiO2催化剂SCR脱硝过程中PM2.5的排放特性及影响因素研究

针对V2O5-WO3/Ti O2商用催化剂,采用电称低压冲击器(ELPI)、PM10/PM2.5采样器、X-射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜-能谱分析(FSEM-EDX)等对SCR烟气脱硝中形成的细颗粒粒径分布、形貌、元素及物相组成进行了测试分析,并研究了烟气组分及反应条件对SCR脱硝系统出口细颗粒物性的影响。结果表明,SCR脱硝过程中会形成不少亚微米级颗粒,主要成分为硫酸铵以及硫酸氢氨,晶型呈块状。细颗粒生成量随反应温度的升高和NH3/NO摩尔比的增加而增加,在脱硝效率较高时,颗粒物形成量也趋于增多;烟气中SO2、H2O和O2浓度的增加均会导致细颗粒物形成量的增加。导致细颗粒物产生的主要原因可归结于催化剂的活性组分对SO2的氧化以及SCR脱硝反应中NH3的逃逸。     

选择性催化还原蜂窝状催化剂工业试验研究

以工业级药品为主要成分,制备选择性催化还原（selective catalytic reduction,SCR）蜂窝状催化剂,利用工业试验台对其活性进行测试,取得了催化剂在真实烟气情况下,不同空速、催化剂用量、温度、氨氮比、NO2初始浓度等因素对催化剂活性的作用效果。文中真实烟气环境下SCR脱硝系统运行存在最佳工况范围：SCR反应塔入口温度360～390℃,出口温度330～360℃,氨氮比为0．85～1,空速在4000-6000h-1。此工况下,催化剂脱硝效率可以达到84％。催化剂的75％活性温度窗口为320-400℃,且峰值在380℃处取得。催化剂的脱硝效率随氨氮比变化明显,当氨氮比达到0．9时,催化剂脱硝效率超过80％。催化剂对NO2浓度适应性较好,NO2初始浓度在615～3485mg．m-1范围内,催化剂的脱硝效率始终保持在70％以上。     

SO2对于铁基硫酸盐的NH3选择性还原NO催化活性的影响

以硫酸亚铁热解产生的铁基硫酸盐催化剂的选择性催化还原反应活性为对象,研究了300-500℃范围内S02对于该催化剂催化性能的影响。通过固定床实验,原位红外漫反射测试NH,吸附实验测试了催化剂的脱硝活性、选择性及NH3的吸附情况。实验结果表明：S02促进了铁基硫酸盐催化剂的选择性催化还原反应活性,提高了NH,的选择性。原位红外光谱实验进一步证实SO2的吸附增强了催化剂表面的BrФbnsted酸性位,促进了NH3的吸附,有利于NH3与NO的反应,从而体现出较强的脱硝活性。考虑到脱硝活性以及NH3选择性的情况,选取350℃为主要反应温度比较合适。     

循环灰对NH3氧化反应影响的实验研究

循环灰对NH3氧化的催化作用对循环流化床锅炉的喷氨脱硝效果有重要影响。文中利用固定床反应器研究了石英砂、循环灰和循环灰主要成分对NH3氧化反应的影响。在实验中利用傅里叶红外光谱仪测量了NH3和O2通过反应器后产物气体中的NH3、NO和N2O的体积分数。与NH3气相反应氧化的结果对比,循环灰能够促进NH3的氧化,NH3的转化率显著提高,主要生成NO、N2O和N2。循环灰的主要成分中,铁氧化物Fe2O3和Fe3O4及CaO对NH3的氧化有较强的催化活性,并促进N2O的生成;而SiO2和Al2O3对NH3的氧化性能影响不大。NH3氧化生成产物的选择性与反应温度、循环灰的成分等因素有关。     

低温等离子体催化处理汽车尾气

针对汽车尾气控制和防治,自制了同轴管介质阻挡放电催化反应器,并采用石英玻璃作为绝缘介质层处理了汽油机尾气。研究脉冲放电频率、脉冲电压、气体流量qV、NO初始体积分数0φ(NO)等对NO、HC和CO去除率影响的结果表明,NO、HC和CO的去除率随脉冲电压、脉冲频率的增加而增加,随φ0(NO)及qV的增加而减小。当脉冲频率为15 kHz、脉冲电压为15 kV、0φ(NO)=100×10-6、工作气体qV=0.05m3/h,并以γ-Al2O3小球作为催化剂时,NO、HC和CO的去除率分别为82.3%,83.2%和48.6%;而若不加γ-Al2O3小球,NO、HC和CO的去除率在相同条件下分别只能达到68.1%、76.0%和41.9%。可见,-γAl2O3小球的加入有利于提高污染物的去除率。研究表明,介质阻挡放电产生的低温等离子体在催化剂的协同作用下处理汽车尾气效果较好。