氨基改性MIL-101(Cr)用于CH4/CO2吸附分离的研究

采用浸渍法合成氨基改性金属有机骨架材料MIL-101(Cr),并用XRD、N2吸附和脱附、FT-IR和TG等表征手段考察材料的结构和性能,测试氨基改性MIL-101(Cr)吸附剂在101.3kPa、25℃下的CO2、CH4吸附量。结果表明,氨基改性后的MIL-101(Cr)与CO2作用力显著增强,提高了CO2吸附量和CO2/CH4分离性能。 PEI/MIL-101(Cr)质量比为70的MIL-101-PEI-70吸附剂的CO2吸附量由50.55cm3/g增加到89.43cm3/g,提升76%,而CH4吸附量由10.62cm3/g下降为5.91cm3/g,降低44%,用理想吸附溶液理论预测其CH4/CO2吸附选择性由11增加到255。吸附CO2后的吸附剂可在80℃、真空下再生,脱附条件温和。     

氨基改性MIL-101(Cr)用于CH_4/CO_2吸附分离的研究

采用浸渍法合成氨基改性金属有机骨架材料MIL-101(Cr),并用XRD、N2吸附和脱附、FT-IR和TG等表征手段考察材料的结构和性能,测试氨基改性MIL-101(Cr)吸附剂在101.3k Pa、25℃下的CO2、CH4吸附量。结果表明,氨基改性后的MIL-101(Cr)与CO2作用力显著增强,提高了CO2吸附量和CO2/CH4分离性能。PEI/MIL-101(Cr)质量比为70的MIL-101-PEI-70吸附剂的CO2吸附量由50.55cm3/g增加到89.43cm3/g,提升76%,而CH4吸附量由10.62cm3/g下降为5.91cm3/g,降低44%,用理想吸附溶液理论预测其CH4/CO2吸附选择性由11增加到255。吸附CO2后的吸附剂可在80℃、真空下再生,脱附条件温和。     

金属有机骨架MIL-101对焦化蜡油中碱氮的吸附

采用水热合成法制备了金属有机骨架MIL-101,并用于对焦化蜡油(CGO)的吸附脱氮。采用XRD、SEM、FTIR和N_2吸附-脱附等技术对MIL-101试样进行了表征。考察了吸附剂加入量、吸附时间、吸附温度等条件对吸附剂性能的影响。表征结果显示,合成的MIL-101具有粒径为250~300 nm的正八面体结构,比表面积为3 248 m~2/g,孔体积为1.65 cm~3/g,并由两种介孔结构组成。实验结果表明,MIL-101经活化处理后可去除孔道内部残留的对苯二甲酸,并显著提升其吸附性能;在吸附剂用量为0.75 g、吸附温度为120℃、吸附时间为1 h时,吸附过程达到平衡,CGO的碱氮含量(w)由1.441×10~(-3)降至0.396×10~(-3),脱氮率达72.5%。     

CuCl_2负载量对CuCl_2-La(NO_3)_3/AC吸附分离乙烯/乙烷中乙烯的影响

考察了不同CuCl2负载量的CuCl2-La(NO3)3/AC吸附剂对乙烯/乙烷混合气中乙烯的吸附分离效果。吸附剂的XRD表征表明,经过焙烧,负载在活性炭上的CuCl2转化为CuCl,从而具有了较好的吸附乙烯性能。随着CuCl2负载量的增加,由于生成的CuCl逐渐堵塞了活性炭孔道,导致了吸附剂比表面积逐渐降低,物理吸附量减少。而随着负载量的增加,Cu(Ⅰ)对乙烯的选择性络合吸附量变大,化学吸附逐渐占据优势,促进了乙烯吸附量的逐渐增加,导致了分离因数的大幅提高,当吸附剂中w(CuCl2)为25%时,乙烯吸附量为1.580mmol/g,分离因数为5.28,均为最大值。     

载铜活性炭的制备及其吸附甲苯性能研究

采用浸渍法制备了负载不同量CuCl的活性炭吸附剂,测定了不同温度下它们的甲苯吸附特性。结果表明:氮气存在下,通过与活性炭表面官能团的作用可实现Cu(Ⅱ)到Cu(Ⅰ)的转变;CuCl在活性炭表面的分散阈值为m(CuCl)/m(AC)=0.5,即0.454mg/m~2;低温下,载铜活性炭对甲苯的饱和吸附量小于未经负载的活性炭;高温时(40~200℃),结论正好相反。吸附剂的最佳负载量为m(CuCl)/m(AC)=0.3。     

从催化裂化干气中分离乙烯的吸附剂研究

首先筛选了预处理吸附剂,发现承德果壳炭吸附性能较好。考察了3类乙烯吸附剂,特别是CuCl／活性炭吸附剂的性能,并获得了制备CuCl／活性炭吸附剂较佳的条件:CuCl负载量为25％,室温下浸渍时间为10 h,焙烧温度450℃,焙烧时间4 h。在该吸附剂上,当吸附压力0.45 MPa(表压)、吸附温度40℃时,乙烯吸附量为1.135 mmol／g,分离因数为1.86。与AgNO3／SiO2和CuCl／分子筛吸附剂相比,CuCl／活性炭吸附剂对乙烯的吸附量较大,而分离因数较小。     

金属有机骨架材料MIL-100(Fe)的一氧化碳吸附性能

采用水热法合成金属有机骨架材料MIL-100(Fe),并用XRD和氮气吸附方法考察了材料的晶体结构和比表面积,测试了材料在不同活化条件下的CO吸附容量。结果表明,活化后MIL-100(Fe)与不饱和气体分子CO作用力显著增强,250℃活化12h后,0.1MPa下样品的常温CO吸附量可达30.1cm3/g,而同条件下的N2吸附量只有3.9cm3/g,具有良好的CO/N2吸附分离性能。     

新型HPWs/MIL-101催化剂的制备及其对环戊烯选择氧化反应的催化性能

采用浸渍法在介孔金属-有机骨架材料MIL-101上负载磷钨酸(HPWs),制得一种新型HPWs/MIL-101非均相催化剂。利用XRD、N2吸附、TG和FTIR等手段对该催化剂进行了表征,研究了该催化剂在环戊烯(CPE)选择氧化制备戊二醛(GA)反应中的催化性能。实验结果表明,MIL-101对HPWs具有很高的负载阈值,且将HPWs固载到MIL-101上后MIL-101仍能很好地保持其晶体骨架结构。HPWs高度分散在MIL-101的介孔笼中,与MIL-101有较强的相互作用,提高了该催化剂的热稳定性且可有效防止HPWs的流失。在HPWs负载量为30%(w)、n(CPE)∶n(H2O2)∶n(HPWs)=1 000∶2 100∶3、V(叔丁醇)∶V(CPE)=10、35℃、24 h时,CPE转化率达到100.0%,GA收率达到70.1%。该催化剂具有较好的重复使用性能。     

多孔Silicalite-1沸石负载Ni对肉桂醛的选择性加氢

以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,有机硅季铵盐为介孔模板材料成功制备了具有较大介孔孔容(0.36cm~3/g)和高纳米孔表面积(253m~3/g)的多孔Silicalite-1沸石(Silicalite-1-M),并负载金属Ni催化剂(Ni/Silicalite-1-M)研究了其对肉桂醛的选择性加氢性能。采用XRD、N_2-吸附、H_2-TPR、SEM和TEM等手段对载体及其催化剂进行了表征。考察了反应温度、Ni的负载量对肉桂醛选择性加氢性能的影响。实验结果表明,Ni/Sil-icalite-1-M催化剂对肉桂醛具有较高的选择性加氢活性和3-苯丙醛的选择性。当反应时间为60min,反应压力为1.5MPa,反应温度为100℃时,肉桂醛的转化率为99.3%,3-苯丙醛的收率高达88.0%。     

商业硅胶负载PEI对CO_2的吸附捕集研究

采用浸渍法制备了商业硅胶负载聚乙烯亚胺(PEI)的CO2吸附剂,研究了该类吸附剂对CO2的吸附捕集性能,同时考察了尿素焙烧法对硅胶孔结构的影响。结果表明:尿素焙烧法可以有效调变商业硅胶的孔结构和比表面积;由硅胶为载体负载PEI后制备的吸附剂具有良好的CO2吸附性能,当PEI负载质量分数为30%时,CO2吸附量最大值可达93.4mg/g;并且在8次吸附-脱附循环测试中CO2吸附量无明显变化,表明该类吸附剂具有良好的CO2吸附再生稳定性能。