La_(0.8)K_(0.2)Mn_(0.95)Cu_(0.05)O_3在含SO_2气氛下氧化模拟炭烟的性能

采用柠檬酸络合法合成La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3钙钛矿型催化剂,并用浸渍法、络合法、混合法制备了系列担载型催化剂La0.8K0.2Mn0.95Cu0.05O3/γ-Al2O3。运用程序升温氧化(TPO)对未担载及不同担载量下的催化剂进行了活性评价,并考察了在不同浓度的SO2气氛下催化剂氧化模拟炭烟的性能,采用XRD、BET和FT-IR对催化剂进行了表征。XRD和BET测试结果显示,担载前催化剂具有良好的钙钛矿结构,担载后催化剂的比表面积增大;TPO测试表明浸渍法制备担载量为20%的催化剂表现了更好的催化活性。未担载的催化剂活性较高,但催化剂担载后耐硫性能得到提高。FT-IR证实了随着SO2浓度的升高催化剂表面产生的硫酸盐物种逐渐积累从而抑制了催化剂的活性。     

溶胶-凝胶燃烧法制备La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(1-x)Mn_xO_3催化剂及其应用于苯的催化氧化

以丙烯酰胺辅助柠檬酸为络合试剂,采用溶胶-凝胶燃烧法制备La0.6Sr0.4Co1-xMnxO3催化剂(x=0.3、0.5、0.7)并与La Co O3进行比较,进行XRD、BET、SEM、XPS和苯的催化氧化性能和稳定性表征。结果表明,催化活性顺序为:La0.6Sr0.4Co0.7Mn0.3O3La0.6Sr0.4Co0.5Mn0.5O3La0.6Sr0.4Co0.3Mn0.7O3La Co O3。La0.6Sr0.4Co1-xMnxO3催化剂生成钙钛矿相的同时还伴生少量Sr CO3杂相。与La Co O3对比,La0.6Sr0.4Co1-xMnxO3催化剂拥有更大的比表面积、孔容和抗团聚性,具有更好的催化氧化活性。在La0.6Sr0.4Co1-xMnxO3(x=0.3、0.5、0.7)催化剂中,La0.6Sr0.4Co0.7Mn0.3O3催化剂比其他两种催化剂具有更高的钙钛矿相结晶度和更多的表面吸附氧与晶格氧,活性最高。78 h稳定性测试结果表明,La0.6Sr0.4Co0.7Mn0.3O3催化剂表现出良好的稳定性。     

固相微波法制备Pd/La0.5Pb0.5MnO3催化剂及其催化性能

以MnCO3P、PbCO3和La2O3为原料,利用固相微波法制备La0.5Pb0.5MnO3钙钛矿型复合氧化物载体,并用XRD、SEM以及WJL激光粒度仪进行表征.通过沉淀法得到负栽型钯催化剂,以氧化羰基化合成碳酸二苯酯为评价对象,考察不同载体制备工艺对催化性能的影响.实验结果表明,载体最佳制备条件是微波烧结功率450...     

M_(0.5)Co_(2.5)O_4(M=La,Ce,Pr,Nd)尖晶石型复合氧化物催化剂催化分解N_2O性能

采用共沉淀法制备了M_(0.5)Co_(2.5)O_4(M=La,Ce,Pr,Nd)钴基尖晶石型复合氧化物催化剂,运用XRD、SEM、H_2-TPR和O_2-TPD-TG等对催化剂物化性能进行表征,并在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N_2O性能。结果表明,稀土金属掺杂改性的钴基尖晶石型复合氧化物催化剂粒径明显减小,比表面积增加,氧化还原性能得到改善,催化分解N_2O活性提高,其中,M_(0.5)Co_(2.5)O_4催化剂催化分解N2O温度低,T10和T95分别为342℃和499℃。     

稀土氧化物修饰的Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂二氧化碳加氢一步制备二甲醚的研究

本文采用高压固定床反应装置考察了添加2%稀土氧化物(La2O3和CeO2)的Cu-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂CO2加氢一步合成二甲醚的催化性能。XRD和H2-TPR结果分析发现,添加稀土氧化物后阻止了部分Cu2+还原为非晶态Cu。在513K,反应压力为3.0MPa,反应空速为1000h-1的条件下,考察了CO2加氢一步合成二甲醚的催化性能。结果表明,添加La2O3和CeO2后,催化剂的催化活性以及二甲醚的选择性均大幅提高,反应20h,CO2转化率以及二甲醚选择性变化较小,说明该催化剂稳定性较好。     

MnO_x(x)-FeO_x(0.8)/TiO_2-ZrO_2-CeO_2催化剂的制备与脱硝性能研究

在溶胶-凝胶法制备的TiO_2-ZrO_2-CeO_2载体上负载MnO_x-FeO_x,考察其低温SCR催化活性及抗硫抗水能力,通过XRD、SEM、TG、FTIR表征分析MnO_x(x)-FeO_x(0. 8)/TiO_2-ZrO_2-CeO_2催化剂的微观结构及SO_2和H_2O对其影响作用。结果表明,MnO_x(12. 5%)-FeO_x(0. 8)/TiO_2-ZrO_2-CeO_2催化剂表面活性组分分散性良好,且以无定形态存在。抗硫后,催化剂表面没有发现硫酸锰,只有少量的硫酸铵盐类及硫酸铈或硫酸铁生成,抗硫性能较佳,且SO2与H2O对催化剂的影响均是可逆的。180℃时催化剂的NO_x去除率为92. 8%,同时通入125 mg/m³ SO_2和10%H_2O 240 min后,NO_x去除率维持在74. 5%。     

MnO_x(x)-FeO_x(0.8)/TiO_2-ZrO_2-CeO_2催化剂的制备与脱硝性能研究

在溶胶-凝胶法制备的TiO_2-ZrO_2-CeO_2载体上负载MnO_x-FeO_x,考察其低温SCR催化活性及抗硫抗水能力,通过XRD、SEM、TG、FTIR表征分析MnO_x(x)-FeO_x(0. 8)/TiO_2-ZrO_2-CeO_2催化剂的微观结构及SO_2和H_2O对其影响作用。结果表明,MnO_x(12. 5%)-FeO_x(0. 8)/TiO_2-ZrO_2-CeO_2催化剂表面活性组分分散性良好,且以无定形态存在。抗硫后,催化剂表面没有发现硫酸锰,只有少量的硫酸铵盐类及硫酸铈或硫酸铁生成,抗硫性能较佳,且SO2与H2O对催化剂的影响均是可逆的。180℃时催化剂的NO_x去除率为92. 8%,同时通入125 mg/m~3 SO_2和10%H_2O 240 min后,NO_x去除率维持在74. 5%。     

La0.75K0.25Mn0.95Cu0.05O3/CeO2催化净化FCC再生烟气的研究

采用浸渍法制备La0.75K0.25Mn0.95Cu0.05O3/CeO2钙钛矿型复合氧化物催化剂(负载质量分数分别为10％、20％、30％、50％和100％),利用XRD、FT - IR及UV - Vis DRS表征手段对制备的催化剂进行表征,以C2 H2为还原剂,考察该氧化催化剂净化FCC再生烟气的性能.结果表明,制备的系列氧化催化剂存在明显的钙钛矿结构,并且La0.75 K0.25 Mn0.95Cu0.05O3/CeO2 (50％)催化剂的氧化活性最高.     

La_2O_3含量对La-Ni/ZrO_2-Al_2O_3催化剂甲烷化性能的影响

采用浸渍法制备了复合氧化物ZrO_2-Al_2O_3,在此基础上采用共浸渍法制备了La-Ni/ZrO_2-Al_2O_3催化剂,考察了催化剂中La2O3含量对催化剂CO甲烷化活性的影响,并利用BET、XRD和TPR对催化剂的物化性能进行了分析。结果表明当La2O3含量为2%~6%(质量分数,下同)时,其在低温和高温时的催化活性均比Ni/ZrO_2-Al_2O_3有一定的提升。另外比较了催化剂4La-Ni/ZrO_2-Al_2O_3和Ni/ZrO_2-Al_2O_3在500℃下连续反应100 h的活性和积碳,结果显示催化剂4La-Ni/ZrO_2-Al_2O_3具有很好的稳定性和优良的抗积碳性能。     

硫化La_(1-x)Sr_xCoO_3的电性能和CO催化还原SO_2性能

对催化剂La1-xSrxCoO3(x=0.0~0.3)硫化后的结构、电性能和CO还原SO2的活性进行了研究。结果表明,硫化La1-xSrxCoO3为P型导体,在反应气氛下结构为La0.8Sr0.2CoO3催化剂对SO2的吸附量较大,其催化活性较高,而La0.7Sr0.3CoO3对SO2的吸附量较小,催化活性也相对较低,催化剂对SO2的吸附量与催化活性存在对应的关系。     

多壁纳米碳管复合电催化氧电极的研究

采用多壁纳米碳管(MWNTs)与La0.6Sr0.4CoO2.8复合催化剂制备复合催化剂氧电极,研究了它的电化学特性。发现MWNTs对氧还原具有明显的催化作用,电极中单独采用MWNTs为催化剂时,氧电极工作电流密度可达200 mA/cm2(-0.6 V Hg/HgO参比电极)。结果表明,采用正交实验法获得了复合催化剂的最佳配比为:0.1 gMWNTs+0.02 g La0.6Sr0.4CoO2.8+0.5 mL PTFE+0.1 g ZnO,在最佳配比条件下,氧电极工作电流密度可达317mA/cm2(-0.6 V Hg/HgO参比电极),其交换电流密度为144.1 mA/cm2;MWNTs与La0.6Sr0.4CoO2.8催化剂具有催化性能的叠加特性,明显优于单一催化剂氧电极;MWNTs与不同类型的钙钛石组成复合催化剂时,La0.6Sr0.4CoO2.8与La0.6Ca0.4CoO2.8性能接近,但明显优于La0.8Sr0.2MnO2.9。     

整体构件型La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3催化剂的制备和催化燃烧特性

为了解不同整体构件钙钛矿催化剂的VOCs催化燃烧特性,以不锈钢316L丝网和堇青石蜂窝陶瓷为基材,通过电泳沉积和浸涂技术在基材表面均匀涂覆γ-Al_2O_3粘合层,再在涂层表面负载钙钛矿型2.0%(wt)的La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3活性组分.SEM表征发现100 nm左右的La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3颗粒可以均匀、牢固地分散在不锈钢丝网和蜂窝陶瓷表面,经过550℃焙烧后无龟裂现象.超声振荡30 min后,活性组分损失率均小于5.0%(wt).甲苯催化燃烧测试表明,金属丝网型、蜂窝陶瓷型和颗粒型La_(0.8)Sr_(0.2)MnO_3催化剂表现出相似的催化性能,但金属丝网具有更好的传质效果和热响应速率,更适合处理高空速、温度和浓度波动较大的有机废气.     

微量Ag掺杂对La_(0.6)Sr_(0.15)Na_(0.1)□_(0.15)MnO_3材料性质的影响

本文选用了La_(0.6)Sr_(0.15)Na_(0.1)□_(0.15)MnO_3(□为空位)为母体,用溶胶-凝胶方法制备了多晶样品Ag_(x-δ~-)La_(0.6)Sr_(0.15)Na_(0.1)Ag_δ□_(0.15-δ)MnO_3(x=0.00,0.016,0.04,0.1)。当x≥0.04时,其X光衍射谱上观察到了面心立方结构金属Ag相;掺杂样品的居里温度比未掺杂样品的要高,而且,随掺杂比例的增大而降低;掺杂样品在未加外磁场时的电阻率比未掺杂的要高,并随掺杂比例的增大而增大;当x=0.04时,MR在一个相当宽的温区内(207～286K)基本保持不变,即MR=(5.08±0.20)%,在一定程度上改善了母体样品MR的温度稳定性。     

金属丝网型La0.8Sr0.2MnO3催化剂对有机废气催化燃烧的特性

以316L不锈钢丝网为载体,采用电泳沉积法和热处理技术在丝网表面包覆一层具有高粘结强度和较高比表面积的表面Al_2O_3/Al粘合层,再利用湿浸涂技术在丝网表面负载纳米钙钛矿型稀土复合氧化物La_(0.8) Sr_(0.2)MnO_3催化剂。以甲苯、二甲苯和丙酮的催化燃烧反应为模型反应,考察了催化剂的催化性能和反应特性.结果表明,La_(0.8) Sr_(0.2) MnO_3催化剂在丝网表面具有较强的粘结强度,在强放热反应中具有传热速率快,催化剂床层整体均温性好的特性,具有较好的催化燃烧活性和稳定性.     

镍基稀土改性催化剂的研究

通过对镍基稀土改性催化剂TPR的研究,结果表明稀土氧化物La2O3添加到Ni/a-Al2O3中改变了镍铝的相互作用,添加CeO2、MgO助剂能够有效地提高活性组份镍的分散度。     

新型有机-无机杂化物(TB0.5Zr0.5H0.5PW)催化合成苯甲醛乙二醇缩醛反应

通过离子交换法制备了系列季铵盐锆盐共掺杂磷钨酸催化剂,利用SEM、FT-IR、XRD、XPS、TGA-DTG以及正丁胺电位法等技术手段对催化剂结构、酸度进行表征,并对其催化缩醛反应性能进行研究。考察了催化剂用量、醇醛摩尔比、带水剂量和反应时间对苯甲醛乙二醇缩醛产率的影响。研究表明,TB_0.5Zr_0.5H_0.5PW(TB为四丁基溴化铵)固体酸催化剂具有优异的催化性能,催化剂强的Bronsted酸性、Bronsted与Lewis酸中心间的协同效应及“假液相”特性是该催化剂具有高活性的原因。以TB_0.5Zr_0.5H_0.5PW为催化剂,经响应面优化所得苯甲醛乙二醇缩醛最佳制备工艺条件为：乙二醇与苯甲醛摩尔比1.5:1,TB_0.5Zr_0.5H_0.5PW用量为苯甲醛质量的1.9%,反应时间3 h,带水剂环己烷量12.6 mL,该条件下苯甲醛乙二醇缩醛产率为94.6%。TB_0.5Zr_0.5H_0.5PW固体酸催化剂在重复使用6次后仍然表现出优异的催化性能,表明该催化剂具有较好的工业应用前景。关键词：磷钨酸;季铵盐;缩醛反应;苯甲醛乙二醇缩醛;催化技术 中图分类号：TQ655 文献标识码： A 文章编号：1003-5214 (2020) 01-0000-00     

晶体结构对LaGaO3基固体电解质电性能的影响

用Raman光谱和直流四电极法分别研究了La0.9Sr0.1Ga0.9Mg0.1O2.9(LSGM1010),LaGa0.8Mg0.2O2.9(LMG20)和La0.8Sr0.2Gao2.9(LSG20)的晶体结构和离子电导率。Raman分析显示LSGM1010和LGM20具有对称性较高的菱方钙钛矿结构,而LSG20具有低对称性的斜方钙钛矿结构.电性能测试发现LSGM1010和LGM20有相近的离子电导率,而且都比LSG20在相同的温度下高近一个量级。结构分析发现在掺杂LaGaO3中高对称性的晶体结构有利于获得高的离子电导率。在光电子能谱(XPS)分析的基础上对产生这种现象的物理原因进行了解释。     

加成型硅橡胶防中毒问题的研究

考察了各种杂质对加成型硅橡胶中铂催化剂催化活性的影响,对比了不同铝化合物对铂催化剂的防中毒效果,并讨论了催化剂中毒的机理,结果表明,合成的3种防中毒剂即防-1（主要成分为异丙醇铝）、防-2（主要成分为乙酰丙酮合铝）及防-3（主要成分为二乙酰丙酮基异丙氧基铝）对二月桂酸二丁基锡、氯化亚锡、二正丁胺、硫脲、氧化铅及硫酸氢钠等杂质均有较好的防中毒作用;不同防中毒剂对不同杂质的防中毒作用有一定的选择性。     

Ru-La2O3/γ-Al2O3催化CO选择性氧化反应

采用浸渍法制备了Ru-La2O3/γ-Al2O3复合氧化物催化剂,在固定床微反装置中考察了催化剂中稀土La的掺杂量、氧气量、原料气中水和CO2含量以及空速等工艺条件对Ru-La2O3/γ-Al2O3催化剂在CO选择性氧化反应中催化性能的影响.结果表明,Ru/γ-Al2O3催化剂添加质量分数10%的La2O3后的催化性能较好,且具有较好到抗湿性和抗CO2能力.在原料气组成为65%H2,25%CO2,1%CO,9%He,氧气的分压与CO分压相等,气体流速为100 mL/min和气体空速为10 000 h-1的条件下,在110～170℃进行CO选择性氧化,CO转化率大于99%,CO的出口浓度小于100 μL/L,满足了质子交换膜燃料电池对富氢气体中CO浓度的要求.