用于模拟细胞外基质的硫醇-烯水凝胶的制备

先使四臂末端羟基化的聚乙二醇(4-PEG-OH)与降冰片烯(NB)反应制备4-PEG-NB大分子单体,然后将其与二硫苏糖醇通过‘硫醇-烯点击化学方法逐步生长式’制备出硬度可调节的水凝胶并辅以REDV生物多肽修饰,用于模拟二维(2D)和三维(3D)细胞外基质(ECM)。结果表明,4-PEG-NB单体合成的接枝率为90%,制备出的硫醇-烯水凝胶具有多孔结构,发生了硫醇-烯交联反应且交联度高;改变交联比例可将杨氏模量分别调控为0.79、2.40、4.52 kPa;随着水凝胶交联比例的提高,孔隙率随之提高而溶胀率降低。这种水凝胶具有体外降解性;药物释放的前期速度较高,后期较低。2D和3D ECM模拟的细胞培养结果表明,这种水凝胶具有优异的生物相容性。     

用于伤口修复的无二次损伤的保水可撕断粘附水凝胶（英文）

作为新型伤口敷料,粘附性水凝胶已被广泛研究.然而,由于易失水和敷料更换时二次损伤的问题,粘附水凝胶敷料的临床应用仍然是一个重大挑战.本文中,我们设计了一种基于双键化丝素蛋白、单宁酸和聚氨酯二丙烯酸酯的具有保水性能和可撕断性能的粘附水凝胶敷料.通过复合具有大量儿茶酚基团的单宁酸,使得水凝胶具有增强的机械性能、良好的组织粘附性能、止血性能以及生物相容性能.随后将疏水性的聚氨酯二丙烯酸酯涂层聚合在水凝胶表面,该涂层的存在可以使水凝胶长时间保持高含水量.此外,由于该水凝胶的粘附能高于断裂能,其在剥离时可以被撕断,并最大程度减小对伤口部位的影响.动物实验结果表明,这种具有粘附止血性能的水凝胶可以通过提供长久的湿性愈合环境和无二次损伤的换料来加速伤口愈合.这些结果表明这种多功能水凝胶是一种具有临床应用前景的伤口敷料.     

基于玻璃毛细管制备用于生物检测的纳米孔（英文）

利用玻璃毛细管,发明了一种新型用于生物检测纳米孔的制备方法.实验表明,在玻璃毛细管内壁包埋石蜡层,通过加热玻璃微管的局部,可以拉制形成直径约50 nm的纳米孔.研究表明,制备玻璃纳米孔的关键步骤是控制吸附在内壁上的石蜡层的厚度,这直接影响纳米孔的直径.利用制备的纳米孔,我们已经成功地在实验中检测出生物分子,表明此种方法制作的玻璃纳米孔可以进行生物检测.通过这种方法可快速廉价地制作玻璃纳米孔,提供了一种替代硅技术制作纳米孔的技术.     

基于表面应力的生物传感器敏感元件研制（英文）

基于表面应力的生物传感器利用分子间的结合能来测试生物信号,传感器敏感元件在整个传感器系统中起着决定性作用.研制了一种新型的基于表面应力的传感器,设计、制造了参数为500μm×500μm×1μm的PDMS微薄膜作为敏感元件,并对其进行测量.实验结果表明该薄膜作为敏感元件可以用来探测大肠杆菌.     

基于Allen-Cahn方程图像修复的算子分裂方法（英文）

本文提出了一种基于Allen-Cahn方程图像修复的算子分裂方法.其核心思想是利用算子分裂方法将原问题分解为一个线性方程和一个非线性方程,线性方程使用有限差分CrankNicolson格式进行离散,非线性方程利用解析方法进行求解,因此时间和空间都能达到二阶精度.由于该方法只作用于图像需要修复的区域,而其余区域的像素值与原始图像的保持一样,可以大大提高计算效率.合成图像和真实图像的数值实验验证了该算法的正确性和有效性.     

苯酚存在下制备的还原氧化石墨烯水凝胶的电化学性能（英文）

在苯酚存在下,通过水热法制备了还原氧化石墨烯水凝胶(rGOHPhs),详细地对样品进行了表征并系统地研究了氧化石墨烯与苯酚的比例和水热处理温度对所得水凝胶电容性能的影响。结果表明,制备的样品都具有三维网络结构,与不存在苯酚时制备的水凝胶(rGOHs)相比,在优化条件下制备的rGOHPhs的比表面积(422 m~2 g~(-1)),但具有大的总孔体积,说明在制备过程中,苯酚既有还原作用还具有结构调节作用。以制备的水凝胶为电极材料,组装了对称电化学电容器并采用两电极法对其性能进行了测试。发现在1 mV s~(-1)的扫描速率下,材料的比电容可达260.0 F g~(-1),远大于rGOH的182.5F g~(-1);并且rGOHPhs具有良好的倍率性能和循环稳定性,在500 mV s~(-1)的电流密度下其比电容值仍达138.1 F g~(-1);经过12 000圈循环,仍可保留其初始电容值的98.3%。基于电极材料质量,在功率密度分别为0.125和16 kW kg~(-1)时,组装的电容器的能量密度可达8.9和2.0 Wh Kg~(-1)。这种发达的多孔网络归因于苯酚及其氧化产物醌吸附在rGO表面作为间隔和氧化还原对来提供赝电容。     

本征可修复的导电聚合物/水凝胶纳米复合薄膜及其独特的体沟道用于实现高性能、柔性和可修复的有机光电晶体管（英文）

柔性有机光电晶体管(OPTs)在大机械形变的下一代可穿戴系统中至关重要.然而,目前报道的大多数OPTs都是场效应基结构,其界面电荷传输和本征低跨导的特性限制了OPTs的机械柔性和光电性能的发展.此外,沟道层的p共轭半导体聚合物也缺乏特殊的可修复位点,使其很难实现薄膜的自我修复功能.本文报道了一个具有独特体沟道和强修复功能的柔性高光电性能的OPTs.该OPTs使用有机电化学晶体管架构,由3D体沟道的可修复导电聚合物/水凝胶复合薄膜组成.该器件不仅在遭受损伤后能够在100 ms内有效恢复其机械和电学性能,同时还展现出出色的机械柔性.更重要的是,该器件实现了紫外光波段的高光测性能,其中光响应度高达1.01×10⁵ A W^-1,探测率达1.01×10⁵ A W^-1,外量子效率达3.03×10⁴%.结果表明,具有独特体沟道和本征可修复功能的OPTs在下一代可穿戴电子器件的使用中具有潜在应用价值.     

基于阻燃离子凝胶电解质的高安全性柔性超级电容器（英文）

在传统的超级电容器中,有机电解质的存在导致其安全性和灵活性能差,限制了超级电容器的发展和应用.因此,我们开发了一种简易制备的具有强阻燃性、热稳定性、灵活性和电化学特性的离子凝胶超级电容器.具体来说,通过在电极上使用离子凝胶电解质的原位交联,获得了具有优良性能的离子凝胶超级电容器.在离子凝胶电解质中引入大量含醚的柔性链段后,其室温电导率可以高达6.5×10^-3 10^-3Scm^-1.同时,原位交联的制备方法使电解质和电极之间具有紧密的界面接触.由于该离子凝胶电解质具有紧密的电极/电解质界面接触和良好的机械特性,使其在弯曲时保持了稳定的电化学性能.此外,在交联的电解质中加入二氮杂萘结构为离子凝胶电解质提供了良好的阻燃性和热稳定性,使其能够在150℃下保持30分钟的尺寸稳定性.使用离子凝胶电解质制备的超级电容器的比容量为105F g^-1,能量密度为41.6 W h kg^-1.这项工作为制备和优化离子凝胶交联电解质提供了一种实用方法和新的见解.     

用于多模式人体体征信号采集人机界面的可回收水凝胶（英文）

离子导电水凝胶由于其在生物相容性、导电性和灵活性方面的独特优势,已成为可穿戴式人体运动检测传感器的最有希望的替代品之一.然而,目前的水凝胶电子器件仍然面临着不可重复使用性和单一信号检测功能的限制.在此,我们通过模拟生物体的网络结构和离子传导机制,制备了基于聚乙烯醇、海藻酸纤维和胶原蛋白的离子导电水凝胶,用于人体运动和电生理信号的双模式信号采集.通过海藻酸纤维和胶原蛋白的协同调节,水凝胶表现出类似皮肤的机械性能,具有低模量、高韧性和抗疲劳性,从而可以最大限度地提高水凝胶可穿戴传感器的穿着舒适度和运动检测能力.此外,具有与生物体相似离子传输行为的水凝胶导体可以用作表皮电极,收集包含重要人体生理信息的表皮电位.通过对可穿戴设备的合理设计和组装,水凝胶不仅可以连续、准确地识别全身运动信号,还可以采集肌电图、心电图等不同电生理信号.值得注意的是,这种基于非共价交联结构的水凝胶是完全可回收的,可以任意重组为新的电子器件,同时保持原有功能,提高水凝胶的可重复使用性,减少电子浪费.     

含光诱导片段定向滑动多肽水凝胶诱导胚胎干细胞的外胚层分化（英文）

由细胞内行为或外源力引起的干细胞龛中存在的机械信号对干细胞的自我恢复和分化等基本功能具有重要影响.然而,关于具有分子机械运动产生的内在机械信号的人工细胞外基质鲜有报道.在此,我们报道了含光诱导片段定向滑动的机械动态水凝胶的合成及其作为人工细胞外基质在调节胚胎干细胞(ESC)分化中的功能.通过引入光笼蔽的半胱氨酸残基调控亲疏水交替多肽的自组装制备机械动态水凝胶.光笼蔽多肽组装体在光照射下转化为热力学非平衡的非笼蔽多肽双分子层,其进一步发生热力学有利的疏水性塌陷转变诱导的片段定向滑动.在机械动态水凝胶上培养鼠胚胎干细胞,该片段定向滑动诱导干细胞向外胚层谱系定向分化.进一步揭示了机械动态水凝胶促进机械转导蛋白YAP进入细胞核,表明其用于ESCs定向分化的潜在机械转导机制.细胞定向分化结果表明了机械动态水凝胶作为潜在的生物材料,有望用于疾病治疗和组织再生.     

阳离子纤维素纳米纤维分散液态金属制备高灵敏度和自修复导电水凝胶用于应变传感器（英文）

作为一种多功能软填料,液态金属(LM)乳液为制备基于导电水凝胶的多功能应变传感器带来了新机遇.然而,界面张力和密度巨大的LM难以以稳定乳液的形式存在.本文中,我们展示了一种利用阳离子纤维素纳米纤维(CCNFs)包覆LM液滴来稳定LM乳液的策略.通过将CCNF稳定的LM乳液与丙烯酸(AA)混合并引发其原位聚合,以及在聚丙烯酸(PAA)、LM液滴和CCNF之间形成可逆的氢键、离子配位键和静电交联,制备了一种导电水凝胶CCNF-LM-PAA.得益于PAA与CCNF之间形成的可逆氢键、离子配位键和静电结合作用,CCNF-LMPAA水凝胶具有良好的导电性(1.54 S m^-1)、较高的拉伸强度和断裂伸长率、粘附性和快速自愈合能力.CCNF-LM-PAA水凝胶作为应变传感材料,具有超高应变灵敏度(应变系数高达16.2)、低应变检测极限(<1%)、短响应/恢复时间(107/91 ms)和良好的耐用性(300次循环).这些性能使得基于CCNF-LM-PAA水凝胶的应变传感器能够作为可穿戴电子器件用于监测各种人体活动.因此,利用CCNF稳定LM乳液引入静电结合作用,为提高基于...     

基于神经网络的炭气凝胶孔结构的预测与优化模型研究（英文）

如何控制和预测孔结构是炭气凝胶研究的重要课题。然而,由于耗时耗财,导致实验方法研究控制和预测孔结构成为难题。本文提出一种基于神经网络的炭气凝胶孔结构的预测与优化模型,并采用遗传算法设计和优化模型,对六种典型训练算法模型性能进行比较分析。利用该模型对孔径和吸附容量进行预测,两者的预测相关系数分别为0.992和0.981,预测均方根误差分别为0.077和0.054。经测试,该模型与实验研究的结果相符,并有效的应用于预测和控制炭气凝胶实验参数。     

石墨炔：一种用于合成水污染物有效吸附剂的新型炭材料（英文）

石墨炔(GDY)是一种新生的二维材料,其在去除水溶液中污染物的研究方面引起了广泛关注。GDY是sp和sp²杂化碳原子的框架,其在二维对称网络中存在苯环和二乙基键,因此具有优异的共轭性、独特的可调谐电子性能、以及优异的化学和热稳定性。GDY的分子中有C≡C键,且具有均匀分布的三角形孔,可提供更多的反应位点和多种反应路径。因而,GDY具有吸附性,其作为吸附剂时在去除污染水中的油、有机污染物、染料和金属方面表现优异。在已发表的文献中,GDY被用作吸附剂的报道十分有限。本文综述了GDY的合成方法、GDY作为吸附剂的应用以及GDY基吸附剂的表征,并展望了GDY在污染物修复中的应用前景。     

具有增强一致性和透气性的无基底超薄表皮生物电极用于长期生理监测（英文）

开发耐用且可靠的生物电极,用以采集高质量的生物电信号,已成为人体生理状态监测和人机交互领域的关键技术.然而,现有的生物电极多基于传统弹性基底,这导致了机械性能不匹配和低渗透性等问题,并且缺乏与生物皮肤类似的多方面属性和必要的协同特性.本研究中,我们报道了一种新型的基于自支撑导电全聚合物薄膜的超薄表皮生物电极(ASU-EBE).该电极将超一致性、优异的拉伸性和透气性集成于一体,展现了约475 S cm^-1的高导电性,约48%的出色拉伸性,与生物组织界面的超一致性以及优异的透气性.该电极的电子和机械性能得到提升,这归功于在PEDOT:PSS中引入水溶性聚氧化乙烯,以调节分子间π-π堆积距离,并促进纳米纤维结构的形成.因此,ASU-EBE在与皮肤接触时的阻抗远低于标准凝胶电极,使其成为复杂日常环境下长期医疗监测的理想选择.     

研发双层结构的碳基水凝胶材料提高太阳能水蒸发效率（英文）

太阳能水蒸发对于解决净水危机潜力无限.随着研究的深入,研发高效光热转换材料和合理的材料结构设计均可以提高光热蒸发速率.因此,我们设计合成了一种双层碳基水凝胶复合材料.在一个太阳光照条件下,其最大蒸发速率可达2.19 kg m^-2 h^-1,光热转换效率可达93.7%.同时,该复合材料展现了优异的海水淡化性能及良好的稳定性,扩展了实际应用范围.除此之外,其可控规模化及便携性可以自如面对多种复杂的应用环境,成本低廉可以使其大规模应用于经济落后地区,为复合结构水凝胶蒸发器的生产提供了可供参考的设计思路和策略.     

基于光和湿度双重驱动软体机器人的荧光增强性水检测器（英文）

智能仿生软材料是近年来科学研究的重点之一.液晶高分子材料是众多软材料中最有发展潜力的材料之一.目前通过液晶高分子材料制备具有复杂功能和多种响应的仿生器件主要通过两种方法,其一是引入多种响应性基团,赋予材料多重响应.另一个是构建单一刺激下具有变形变色协同功能的材料.然而,结合这两种策略,构建既具有多重刺激响应,又能协同变形变色的新型液晶高分子仍然是一个挑战.为此,本工作通过结合光响应性液晶网络和亲水的聚(2-羧乙基丙烯酸酯共丙烯酸)层(PC),制备了一种光和湿度双重响应的软驱动器.在紫外光的驱动下,偶氮苯的分子异构驱动复合薄膜的各向异性形变.环境湿度的变化能使亲水的PC层发生溶胀和脱水,使薄膜发生另一模式的形变.由于薄膜内部荧光分子与水分子的协同作用,PC膜的荧光强度增强.由于整合了双重响应性和协同行为,这种新型的双响应驱动器在制造智能软体机器人方面具有较大的潜力.通过合理的设计,我们制备了一个光驱动的智能软体机器人.该机器人表现出检测水、改变运动模式和荧光强度的能力,在构筑具有识别、响应和自我调整能力的多功能软体机器人方面具有实际应用潜力.     

用于高性能太阳能界面蒸发的织物交错复合水凝胶（英文）

二维织物材料已广泛应用于太阳能界面蒸发,然而织物基太阳能蒸发器要实现吸光材料与纤维之间的强相互作用,高效的输水能力,优异的脱盐性能和高蒸发率仍然具有挑战性.我们制备了一种织物交错复合水凝胶(FICH)用于高效的太阳能界面蒸发.由于酸化碳纳米管均匀分布在水凝胶中并与大分子链形成氢键,水可以通过超亲水织物连续泵入复合水凝胶中,从而降低水的蒸发焓.薄型FICH蒸发器具有优异的光热转换性能,具有高蒸发速率(2.47 kg m² h^-1),强耐盐性,长期蒸发稳定性和耐久性.此外,FICH可以用于腐蚀性溶液和乳液的净化,在太阳能海水淡化中显示出广阔的应用前景.     

基于对偶理论的椭圆变分不等式的后验误差分析（英文）

本文基于对偶理论对椭圆变分不等式的正则化方法提供一个相对全面的后验误差分析.我们分别考虑了摩擦接触问题和障碍问题,通过选取一种不同形式的有界算子和泛函,推导了其对偶形式并给出了正则化方法的H~1范后验误差估计.最后,利用凸分析中的对偶理论建立了障碍问题的残量型后验误差估计的一般框架.同时我们选取一种特殊的对偶变量和泛函形式得到该问题的残量型误差估计及其有效性.数值解的后验误差估计是发展有效自适应算法的基础而模型误差的后验误差估计在分析问题中数据的不确定影响时是非常有用的.     

基于高电导率的疏水气相SiO_2复合凝胶电解质的高性能电致变色器件（英文）

凝胶电解质具有化学稳定、难燃和易于封装等特点,其低离子电导率(10~(–4)～10~(–5) S·cm~(–1))阻碍了电致变色器件(ECDs)凝胶电解质的进一步发展。本研究制备了一种高电导率的疏水SiO_2/PMMA/PC/LiClO_4凝胶聚合物电解质(H-SiO_2 GPEs),并用电化学阻抗谱(EIS)、循环伏安法(CV)和计时电流法(CA)分析了ECDs的电化学行为。实验结果表明,仅引入0.5wt%的疏水性气相SiO_2,即可使H-SiO_2 GPEs的离子电导率达到5.14mS·cm~(–1)(25℃时)。离子电导率的增加归因于SiO_2添加物和有机电解质之间良好的相容性和疏水–疏水吸引力促进了高氯酸锂的离解。同时,不同气相二氧化硅含量的GPEs的粘度与剪切速率的关系表现出剪切稀化行为,这表明研究体系形成了三维网状结构。该结构为离子提供了传输通道,进而提高了基于H-SiO_2GPEs电致变色器件的响应速度(t_(bleaching)=4 vs 8 s和t_(coloring)=14 vs 16 s)。同样,通过探究添加疏水性气相SiO_2对液态电解液的影响表明:复合疏水性气相SiO_2使得LiClO_4/PC液态电解液的离子电导率由原来的6.94 mS·cm~(–1)增大到7.58 mS·cm~(–1)。疏水性气相SiO_2作为填料对电解质的离子电导率具有一定的积极作用, H-SiO_2GPEs的研究为解决ECDs高离子电导率和易泄漏之间的矛盾提供了新思路。     

分子间相互作用调控丝素蛋白/聚丙烯酰胺水凝胶的网络形貌和β片结晶，赋予水凝胶优异的黏附、应变和传感性能（英文）

丝素蛋白(SF)作为一种特殊的天然聚合物,具有优异的生物相容性、生物降解性和双亲性,是制备柔性传感器的良好候选者.然而,丝素蛋白的高结晶度和结晶不可控性使获得这种出色的仿生水凝胶传感器具有挑战性.纯SF水凝胶是脆性的,没有黏性.在此,我们通过引入聚丙烯酰胺(PAM)到SF水凝胶中来解决这一问题.由于SF/PAM水凝胶具有较强的分子间相互作用,其网络形貌由欧几里得孔改变为非欧几里得孔.同时,其β片结晶很容易被抑制到纳米尺度.这些演变不仅使SF/PAM水凝胶具有优异的机械性能,而且具有出色的黏附性能.与纯PAM水凝胶相比,SF8/PAM水凝胶的拉伸强度、拉伸破坏应变、抗压强度(80%应变下)和黏附性能(在猪皮上)分别提高了133.1%、120.9%、610.8%和104.8%.此外,SF的双亲性可以使碳纳米管(CNTs)在水凝胶中分散良好.制备的CNT0.3/SF8/PAM水凝胶继承并进一步改善了上述性能.除此之外,它还表现出优异的自黏附传感性能,最大灵敏度因子高达10.13,工作应变范围超过1000%,大应变下稳定循环拉伸达500次以上.同时,六种人类活动的精确检测也得到了验证.本工作为...