气候协同的区域空气质量精细化调控战略研究

开展气候协同的区域空气质量精细化调控研究,对推进我国空气质量持续改善、构建未来气候背景下多污染物协同减排路径、实现绿色可持续发展具有重大战略意义。本文分析了区域大气污染演变规律、多污染物相互作用机制、污染防治策略与控制技术成效,完成了多视角剖析与多技术相互印证的集成研究,阐明了多污染物非线性响应关系,并梳理形成了区域精细化调控技术体系;在探讨气候变化与大气污染相互影响的基础上,提炼了空气质量精细化调控技术路线,提出了中长期空气质量改善策略和路线图。研究建议,针对当前的大气复合污染特征,PM_2.5与O₃协同控制的核心在于大气氧化性调控,需要持续强化一次污染物减排,同时因时因地并结合气候气象条件开展VOCs和NO_x协同的精细化减排;发挥“双碳”政策的推动作用,通过四大结构调整和低碳转型,实现多类型污染物的协同深度减排,达到PM_2.5与O₃浓度的同步下降。     

基于STM32的大气环境质量监测仪

针对6种大气环境主要污染物,开发了一款基于STM32的大气环境质量监测仪。选用高精度电化学气体传感器和激光粉尘传感器为监测模块,对大气环境中的臭氧(O₃)、二氧化氮(NO₂)、二氧化硫(SO₂)、一氧化碳(CO)和颗粒物(PM_2.5、PM₁₀)6种主要污染物的浓度进行周期性循环监测。采用数字滤波算法和交叉干扰阈值修正数学模型,对传感器响应信号进行修正和交叉干扰补偿。在相同环境条件下对监测仪稳定性和精度进行多次测试,测试结果表明,大气环境质量监测仪具有良好的稳定性,能够实现6种环境污染气体浓度的周期性精确检测,精度不超过5%。     

地基超光谱立体遥感网络——一种探究中国PM2.5和O3协同控制的新策略(英文)OA

进入“十四五”,PM_2.5(空气动力学当量直径≤2.5μm的颗粒物)和O₃的协同控制成为我国大气污染防治的重大课题。PM_2.5、O₃及其前体物的立体监测对于实现协同控制至关重要。然而,目前的监测网络不足以同时实现监测PM_2.5和O₃的垂直分布及支持空气质量控制。2015年以来,中国科学技术大学(USTC)基于多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS)在全国范围内主导建立了地基超光谱遥感网络。该立体监测网络为我国PM_2.5和O₃的区域协同控制提供了重要机遇。基于搭设于四个特大城市(北京、上海、深圳和重庆)的四个MAX-DOAS监测站获取的一年时间的气溶胶、NO₂和HCHO的垂直廓线探究京津冀(JJJ)、长三角(YRD)、珠三角(PRD)和四川盆地(SB)四大典型污染区域的大气污染物垂直分布差异。400 m以下归一化和年平均的气溶胶垂直廓线在JJJ和PRD分别呈箱型和高斯型分布,在YRD和SB都呈E...     

离子色谱法同时测定福州大气PM2.5中无机阴离子和有机酸的研究

本文利用离子色谱法对福州市2015-2016年大气PM_2.5样品中4种无机阴离子(F^-、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-)和5种水溶性有机物(WSOC)(甲酸、乙酸、乙二酸、丁二酸、戊二酸)进行同步测定,结果表明,无机阴离子曲线相关系数大于0.999,有机酸相关系数大于0.994,检出限范围(0.7-25.7)ng/m³,精密度范围(0.3-7.9)%,回收率范围(84.0-116)%,方法性能满足测试要求。SO₄^2-、NO₃^-、Cl^-为主要的水溶性无机阴离子,3种离子浓度之和占PM2.5质量浓度的32.6%。5种水溶性有机酸WSOC的浓度均值范围为(0.031-0.308)μg/m³,总和占PM2.5质量浓度的1.6%,其中乙二酸的含量相对最高。总体而言,PM2.5中水溶性无机离子和有机酸浓度的季节变化表现为春、冬季高,夏、秋季低的特点。NO₃^-、乙二酸在夏季表现出不同的浓度特征可能与物质的性质和夏季高温强辐射天气有关。乙二酸与SO42-、NH4+、NO3-有较强的线性相关性,初步推断其主要来源为光化学反应而形成的二次污染物。     

福州市PM2.5中碳组分的污染特征研究

于2015年3月-2016年1月在福州市八个点位采集春夏秋冬四个季节的大气细颗粒物PM_2.5样品,共861个,采用热光反射法测定了PM_2.5中的含碳物质OC、EC,探讨OC、EC的浓度水平、季节变化、相关性、OC/EC的比值以及二次有机碳(SOC)的分布特征。结果表明,福州市大气PM_2.5中OC的浓度范围为(6.2~10.8)μg/m3,EC的浓度范围为(2.0~4.1)μg/m3,总碳TC在PM_2.5中所占的比例范围为(28.7~34.6)%。各点位中OC、EC的季节变化特征为春>冬>秋>夏。OC/EC的比值均大于2.0左右,说明各点位PM_2.5中存在二次有机碳。运用OC/EC最小比值法对SOC的含量进行估算,SOC年平均浓度为3.8μg/m3,占OC含量的46.8%。SOC对PM_2.5的贡献率春、冬季比夏、秋季高,这可能与夏季温度高、光照强烈有利于光化学反应进行有关。夏、秋、冬三个季节OC与EC的相关性较好,春季OC与EC的相关性差,说明夏秋冬三季节OC与EC的来源相同,春季OC与EC来源相对复杂。OC和EC中不同温度段的碳组分构成和TC与K+的相关性分析表明汽油车尾气排放、燃煤排放、生物质燃烧是福州大气碳质组分的主要来源。     

衡阳市农村环境空气质量现状分析

为了掌握衡阳市农村环境空气质量现状,选取2021—2022年衡阳市8个村庄农村环境空气监测数据,基于农村环境质量监测和评价方法,对监测数据进行分析,结果表明,2022年,衡阳市8个村庄环境空气质量指数15～186,优良天数比例为87.9%～100%,平均优良天数比例为90.5%,与2021年相比,空气优良率增幅2.5%,未出现重度污染和严重污染的情况,8个村庄环境空气质量综合指数为2.00～3.63,与2021年相比,变化率在-62.0%～5.4%,主要污染物为细颗粒物(PM₁₀)、可吸入颗粒物(PM_2.5)、臭氧(O₃)。     

一维Pt/SnO2纳米纤维的制备及NOx气敏性研究

为了制备出室温条件下对NO_x气体具有更高灵敏度和更快响应的传感器纳米材料并研究其气敏性能, 本研究通过高压静电纺丝法制备出一维Pt/SnO₂中空纳米纤维。采用XRD、SEM、TEM等表征手段对其结构和形貌进行研究, 同时进行了NO_x的气敏性能测试并予以探讨。研究结果表明: Pt/SnO₂纳米材料是一维中空管状及类似管状结构; 当Pt掺杂量为0.3wt%、NO_x浓度为9.7×10^-5 (V/V)时, NOx响应最快为11.33 s, 灵敏度最高可达109.6%; 当Pt掺杂量为0.5wt%时, 对NO_x检测限最低浓度可达2.91×10^-6 (V/V)。     

基于MIC和MPA-KELM的脱硫出口SO2浓度预测

建立脱硫出口SO₂浓度预测模型是实现脱硫系统经济运行的基础。针对这一问题,提出了基于最大信息系数(MIC)的变量选择方法和基于海洋捕食算法(MPA)优化核极限学习机(KELM)的脱硫出口SO₂浓度预测模型。首先,采用机理分析法筛选影响出口SO₂浓度的变量,提出循环浆液综合流量表达方法,便于描述浆液循环泵组合的影响特性;在此基础上,通过基于最大信息系数的变量选择算法确定模型输入变量;运用MPA对KELM的正则系数C和核参数S进行寻优,建立MPA-KELM的出口SO₂浓度预测模型;最后,利用电厂运行数据进行仿真实验。实验结果表明,所建立出口SO₂浓度预测模型的均方误差、平均绝对百分比误差分别为1.236 66 mg/m³和4.987 6%,预测精度高,能够为脱硫系统出口SO₂的现场优化控制提供技术支持。     

电纺PLA/BioMIL-5复合纤维膜的制备及其吸附过滤性能研究

采用静电纺丝技术制备聚乳酸(PLA)/锌基金属有机骨架(BioMIL-5)复合纤维膜，探讨了不同含量BioMIL-5对复合纤维膜纤维形貌和性能的影响，并研究了复合纤维膜的吸附过滤性能和抗菌性能。结果表明：随着BioMIL-5含量的增加，纤维平均直径先增大后减小，复合纤维膜的断裂伸长率和疏水性不断提高。与熔喷布相比，复合纤维膜可高效吸附PM_2.5和PM₁₀,BioMIL-5质量分数为4%的复合纤维膜对PM_2.5和PM₁₀的平均过滤效率分别可达99.93%、99.96%,并且对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌具有一定的抗菌性。     

基于Na3Zr2Si2PO12固体电解质的非平衡态SO2传感器

基于Na₃Zr₂Si₂PO₁₂(NASICON)固体电解质, 分别以Na₂SO₄-BaSO₄混合盐和NaRe(SO₄)₂复盐为敏感电极材料制备了片式SO₂非平衡态气体传感器。结果表明, 该类型传感器的输出电动势与SO₂气体浓度的对数呈良好的线性关系, 在低温260℃具有最佳性能, 灵敏度分别达到了160 mV/decade和136 mV/decade。传感器在不同浓度的SO₂气体中的交流阻抗谱测试结果显示, 气体在敏感电极的三相界面处电化学反应的活性随着气体浓度的增大而增强, 结合敏感电极结构, 对该类敏感电极的机理进行了分析。由于NASICON具有良好的低温钠离子导电性, 可以大幅降低传感器的工作温度; 由于Na₂SO₄-BaSO₄混合盐和NaRe(SO₄)₂敏感材料具有更好的化学稳定性, 制备的传感器具有良好的可重复性和稳定性。基于非平衡态设计的传感器, 具有结构简单和成本低的优点。以上特性为该传感器在SO₂气体在环境监测方面的应用提供了可能。     

燃煤电厂超低排放湿法脱硫治霾影响分析

根据燃煤电厂湿法脱硫出口污染物排放浓度及其排放绩效,分析了超低排放湿法脱硫的治霾效果,阐明了湿法脱硫有利于减少SO₂、颗粒物、SO₃的排放量,这些污染物都是形成雾霾的前体物,表明超低排放湿法脱硫对雾霾治理有积极的贡献。同时,烟气超低排放具有协同治理有色烟羽的能力,对于有色烟羽治理应采取因地制宜的策略。煤电行业广泛开展烟气超低排放改造后,大气污染物排放量持续减少,空气环境质量逐年改善,湿法脱硫、烟气超低排放功不可没。     

基于ARIMA-OSELM的火电厂SCR入口NOx浓度预测建模研究

针对火力发电厂燃烧系统运行工况复杂、迟延较大，导致选择性催化还原烟气脱硝系统(SCR)中入口NO_x质量浓度难以准确测量的问题，提出了一种基于ARIMA-OSELM神经网络组合模型的火电厂SCR入口NO_x浓度预测方法，分别从最优权重和残差优化2个组合角度进行对比研究。将该方法应用于某火力发电厂SCR入口浓度预测中，结果表明：基于ARIMA-OSELM残差优化的组合模型预测精度最高，其效果优于ARIMA-OSELM最优权重的组合预测模型以及单一ARIMA和OSELM神经网络预测模型，评价指标F_MAPE、M_RMSE和R²分别为0.190、1.364和0.978。     

基于小波优化EEMD的二氧化硫检测

为解决检测SO₂时系统接收到的荧光信号微弱、易被噪声淹没的问题,提出了小波优化总体经验模态分解(EEMD)的方法对SO₂荧光信号进行去噪。搭建了SO₂紫外荧光检测系统对SO₂浓度进行检测,检测的平均相对误差为0.0011, SO2浓度与荧光强度的线性相关系数为0.9787。利用小波优化EEMD去噪方法对SO₂荧光信号去噪,得到的信噪比为224.7958,均方误差为1.01×10^-7,波形相似系数为0.9973,SO2浓度与荧光强度的线性相关系数为0.9936。相比于EEMD和小波去噪方法,小波优化的EEMD去噪方法对SO2荧光信号的去噪效果更好,能够达到理想的去噪效果。     

基于数据驱动的NOx稳定性评价

燃煤机组烟气NO_x浓度的稳定性影响脱硝系统的运行性能。通过构建稳定性评估模型,实现对NO_x浓度大数据分布的量化评价。构建了K均值聚类与3σ准则相结合的原始大数据清洗方法,通过滑动窗格法划分不同工况数据。基于最小二乘回归,建立了NO_x浓度基准值模型。基于偏离程度,构建了偏离度函数和稳定系数函数,归一化处理后得到稳定性评分函数,从而实现全负荷NO_x稳定性定量评价。利用该模型对某660 MW燃煤机组NO_x数据进行评估,结果表明：NO_x浓度分布整体集中度高,与负荷率呈正相关,变负荷工况稳定性得分比稳定工况低2.35%左右;将负荷率从50%提升至100%,稳定性得分提升了21.28%,说明所构建的模型能有效评价NO_x分布的稳定性,为机组对标评价提供了依据。     

浅析火力发电厂超低排放中SO2的测量

在火力发电厂超低排放海水脱硫系统中,烟气中含湿量大、SO₂浓度低,由于SO₂易溶入水,因此导致其测量较为困难。而采样管内积水会造成SO₂测值偏低。该文针对异常原因分析并对采样管进行改善,以解决因积水问题造成的测值异常。稀释探头限流孔堵塞会导致SO₂测值异常,该文分析了造成限流孔易堵塞原因,改善了探头加热系统,保证了SO₂的准确测量。采用OPSIS公司稀释采样法和API公司T100型紫外荧光法SO₂分析仪能准确稳定地测量烟气中SO₂浓度,满足现行环保法规的要求。     

纺锤状纤维结构的设计及其PM2.5过滤性能研究

城市雾霾,特别是其中的PM_2.5颗粒(当量直径≤2.5μm),因其自身危害及其携带的病原体对公共健康具有严重威胁而被人们广泛关注.静电纺丝纳米纤维作为空气过滤膜实现PM_2.5高效捕获是国内外研究热点,但现有的纺丝滤膜仍存在无法兼顾高过滤效率和低空气阻力的问题.根据蛛丝微观结构特点,采用静电纺丝技术,通过在纺丝纤维内部引入不同形貌黏土矿物及其微球前驱体的策略,可实现复合纤维及其滤膜材料的多级结构构筑和微观形貌调控,成功设计具有纺锤状埃洛石微球节点的仿生纳米纤维滤膜材料.其纤维表面富含亲水基团及活性位点,粗糙的表面形貌具有高表面能及PM_2.5颗粒的强捕获性.对比纯纺丝滤膜(62.59μm),纺锤状节点滤膜具有蓬松的纤维膜层间架构(74.17μm)及窄尺寸的表面孔隙,可实现稳定高效的PM_2.5过滤效率(>85.0%)及持续低压差阻力(~39 Pa).本文探索了纳米纤维的官能化、多层次结构构建和微观形貌调控对纺丝滤膜过滤性能的影响及其过滤机制理论,为其他新型高性能高分子纳米纤维复合材料的设计和开发提供了借鉴.     

燃煤电厂烟气中SO3的生成、危害、测试及排放特征研究

燃煤电厂烟气中SO₃等非常规污染物的排放尚未得到有效控制,其危害主要表现在低温腐蚀、设备堵塞和环境污染等,主要来源于煤的燃烧。对中国200种煤种基硫含量（S_ar）进行统计分析,其范围在0.11%~3.47%,平均值为0.82%;SO₃采样方法主要有控制冷凝法、异丙醇吸收法,将2种方法耦合使用,可大幅提高SO₃的捕集率,提高测试数据的准确性;基于现场实测及文献调研,对现有燃煤电厂的SO₃排放特征进行表征。结果可为后续燃煤电厂SO₃排放控制提供借鉴。     

改性活性炭对SO2和NOx的吸附性能研究

分别采用Cu(NO₃)₂、H₂O₂和KMnO₄对椰壳活性炭进行改性，研究了活性炭微观结构、表面化学性质变化，及其对SO₂、NO_x等酸性腐蚀性气氛的吸附性能。结果表明，Cu(NO₃)₂改性活性炭比表面积显著降低，平均孔径有所下降，Cu(NO₃)₂微晶分布于活性炭表面及微观孔道内，表面以碳、铜、氧和氮元素为主。H₂O₂改性活性炭比表面积有所增加，平均孔径减小，H₂O₂与活性炭表层反应后起到刻蚀效应，引入丰富的微纳孔道结构，使其表面含氧官能团增加，氧元素含量提升。KMnO₄改性活性炭比表面积和平均孔径略微降低，KMnO₄与活性炭表层反应后含氧官能团增加，反应产物附着于活性炭表面，改变其微观结构。三种方式改性的活性炭对SO     

海藻基CDs-Cu-TiO2复合材料的制备及其光催化性能

光催化降解技术能够高效去除废水中的有机污染物, 具有广阔的应用前景。本研究以海藻为碳源, 采用微波水热法制备海藻基碳量子点(CDs), 并进一步合成CDs-Cu-TiO₂复合材料作为可见光催化剂用于污染物降解。结果表明, 复合材料中CDs、Cu²⁺与TiO₂紧密结合在一起, 可见光区吸收明显增强, 荧光发射效率降低。CDs与Cu²⁺的引入产生协同效应, 使复合材料的禁带宽度降低到2.35 eV, 并有效抑制了电子-空穴的复合。以罗丹明B为污染物模型的光催化性能实验显示, 海藻基CDs-Cu-TiO₂复合材料在可见光照射下降解RhB的一级反应速率常数能够达到纯TiO₂纳米颗粒的6.4倍, 150 min降解率接近100%, 是TiO₂纳米颗粒的2倍。     

改性沉珠对吸附脱除SO2效率的影响

SO₂是目前危害最大的大气污染源之一，为控制SO₂的超标排放，我国展开了多种脱硫剂的研究。其中粉煤灰经改性后脱硫效果得到大幅度提升。沉珠是可从粉煤灰中分选而来的一种特殊的微珠，不仅化学组分与粉煤灰基本相似，而且具有比常规粉煤灰更强的“火山灰活性”。为了探究改性沉珠对吸附脱除SO₂效率的影响，对比分析改性前后沉珠的矿物组成、颗粒形貌等，并在模拟干法烟气脱硫实验平台上，实验研究改性沉珠与传统Ca(OH)₂脱硫剂吸附脱除SO₂的效率。结果表明：改性沉珠比原状沉珠的比表面积更大，孔隙更多，有利于提升吸附脱除烟气中SO₂的效率；沉珠改性后生成水合硅酸钙、水合铝酸钙、水合硅铝酸钙等产物；对比分析Ca(OH)₂与改性沉珠的脱硫效率，Ca(OH)₂的脱硫效率随时间推移明显降低，最高脱硫率为93.5%,而改性沉珠的脱硫效率稳定，最高脱硫率高达100%且持续80 min,脱硫效果明显远优于Ca(OH)₂。