基于二维钙钛矿(PEA)2PbI4的光电探测器

二维(2D)钙钛矿以其固有的量子阱结构、较大的激子结合能和良好的稳定性,在光电应用领域中具有广阔的前景。然而,提高二维钙钛矿薄膜质量、降低成本并简化制备工艺仍然面临巨大的挑战。本工作在低退火温度(80℃)且无需其他特殊处理的条件下,采用溶液法制备高质量二维钙钛矿(PEA)₂PbI₄薄膜,并进一步制备了光电探测器。结果表明,这种光电探测器有较低的暗电流(10^–11 A),在450 nm光照下具有良好的响应度(107 mA·W^–1)、较高的探测率(2.05×10¹² Jones)和快速响应时间(250μs/330μs)。持续控制光照1200 s后,器件可以保持95%的光电流。此外,器件静置30 d后光电流几乎保持不变。本研究为开发稳定和高性能光电器件提供了良好的途径。     

原位集成光浮栅的多层SnS2/少层MoS2异质结用于高性能光电探测器与光学成像(英文)

自单层MoS₂光电晶体管问世以来,二维层状材料一直被认为是实现下一代新型光电器件与系统的最引人瞩目的候选材料之一.然而,大多数报道的二维层状材料光电探测器都存在一定的缺点,如响应率低、暗电流大、比探测率低、开关比低、响应速率慢等.在本研究中,通过堆叠由大气压化学气相沉积技术所生长的MoS₂和SnS₂纳米片,制备出了多层SnS₂/少层MoS₂范德华异质结.相应的SnS₂/MoS₂异质结光电探测器展示出了具有竞争力的综合性能:大开关比(171)、高响应率(28.3 A W^-1),以及出色的比探测率(1.2×10¹³ Jones).此外,该器件还实现了响应/恢复时间低至1.38 ms/600μs的超快响应速率.其优异的性能与SnS₂/MoS₂异质结的Ⅱ型能带排列以及原位形成的无缝光浮栅的协同作用相关,这有助于分离光激发的电子-空穴对,并延长非平衡载流子的...     

基于全溶液法制备的SnO2/1D-CsAg2I3异质结的高灵敏自驱动可见光盲紫外探测器(英文)

低维非铅金属卤化物材料因其优异的光电特性在可见光盲紫外探测领域具有很大的潜力.本文通过吡啶添加剂辅助一步溶液法成功制备了高质量类钙钛矿CsAg₂I₃薄膜,该薄膜展示出p型及202 meV低激子结合能(E_b).其E_b甚至和2D铅卤钙钛矿相当,有利于光生载流子分离.此外,探索了基于type-Ⅱ型n-p异质结SnO₂/CsAg₂I₃的自驱动紫外探测器,其中4.13 eV宽带隙、0.214 eV低Urbach能量的SnO₂的引入抑制了持续光电导效应.所制备的探测器件具有高灵敏特性及在可见光盲紫外探测器中超快的响应时间(47/74μs),大致快于当前CsAg₂I₃探测器数值的两个数量级.其响应度和探测率分别高达0.032 A W^-1和1.2×10¹¹Jones.此外,异质结>90%高可见光透光性展现出优越的可见光盲特性.这种优异的...     

设计并构建Ⅰ型SnSe2/ZnS异质结构提升其光电化学探测及水分解性能(英文)

二维范德瓦尔斯异质结构广泛应用于光电化学(PEC)型光电探测器、水分解和太阳能电池等光电器件中.其中,Ⅰ型异质结构对于设计新型光电器件至关重要,然而其能带排列对光电响应的影响尚不清楚.本文利用两步物理气相沉积法构建了Ⅰ型SnSe₂/ZnS异质结构,并通过紫外光电子能谱和X射线光电子能谱进行了验证.基于Ⅰ型SnSe₂/ZnS异质结构的光电化学探测器在紫外可见范围内具有良好的光响应、高稳定性和高灵敏度.SnSe₂/ZnS的光响应可达172.60μA W^-1,分别是单一ZnS和SnSe₂样品的7.4和2.0倍.并且,SnSe₂/ZnS异质结构具有较高的光电催化分解水活性,在2 h内总产氢量可达81.25μmol cm^-2.SnSe₂/ZnS异质结优异的光电探测和水分解性能主要源于其更高的光利用率和高效电荷传输的协同作用.本工作为通过构建Ⅰ型异质结构来提高光电响应并设计高性能光电探测器和水分解等光电器件提供了一种新方法.     

Ta2NiSe5/GaN范德华异质结用于具有超高响应性和耐恶劣环境的紫外光电探测器(英文)

氮化镓由于其直接带隙、固有的紫外吸收和高击穿电压引起了人们对其在紫外光电探测领域的极大研究兴趣.在本工作中,我们成功地将新型三元硫族化合物Ta₂NiSe₅与非故意掺杂的GaN堆叠,形成了具有典型I型能带排列的混合维度的Ta₂NiSe₅/GaN (2D/3D)范德瓦尔斯异质结构.该异质结构表现出优异的紫外探测性能(光开关比为10⁷,响应度为1.22×10⁴A W^-1).此外,在365 nm的光照和4 V的偏压下,探测度提高至1.3×10¹⁶Jones,并表现出1.22/31.6 ms的快速响应速率.值得注意的是,该器件还具有优异的稳定性、可重复性和抗恶劣环境条件(包括高温和酸性条件)的耐受性.得益于光电探测器的高响应度、探测度和光开关比,我们成功地将该异质结构器件集成到紫外光通信中,证明了Ta₂NiSe₅/GaN光电探测器在信息传输中有着优异的应用前景.     

WS2/g-C3N4异质结光催化分解水制氢性能及机制

通过溶剂蒸发和二次高温煅烧石墨相碳化氮(g-C₃N₄)纳米片和WS₂纳米片混合物构建WS₂/g-C₃N₄异质结,该异质结保留g-C₃N₄和WS₂主体结构的同时,在界面处形成化学键,确保该异质结的化学稳定性和热稳定性。光催化分解水制氢实验表明,WS₂纳米片含量为3wt%时光催化制氢速率高达68.62 μmol/h,分别是g-C₃N₄纳米片和WS₂纳米片的2.53倍和15.29倍,表明异质结的构建可大幅提升g-C₃N₄的光催化性能,循环实验表明该异质结在5次循环实验后光催化性能没有明显下降,表明该异质结的稳定性较好。光电性能测试表明异质结的构建不仅提高激发电子的转移效率,同时抑制激发电子空穴的复合率,大幅提升激发电子的利用效率,致使光催化分解水制氢速率较g-C₃N₄纳米片和WS₂纳米片大幅提升。      

溶液法制备AgBi2I7薄膜及其光电探测性能研究

AgBi₂I₇薄膜具有良好的光电特性和环境稳定性,是构筑异质结紫外光电探测器的有力候选材料之一。本研究采用溶液法制备AgBi₂I₇薄膜,通过优化前驱体溶液的浓度和溶剂类型(正丁胺和二甲基亚砜)等工艺参数,研究了其光电探测性能。采用最优方案在宽带隙的GaN上制备AgBi₂I₇薄膜,构建AgBi₂I₇/GaN异质结。该异质结对UVA射线具有良好的选择性探测(探测半峰宽约30nm)。在3V偏压和350nm紫外光照射下,器件开关比超过5个数量级,达到27.51 A/W的高响应度和1.53×10¹⁴ Jones的高探测率。研究表明溶液法制备的AgBi₂I₇薄膜有望应用于构建高性能的异质结紫外光电探测器。     

尺寸效应对MoS2/WSe2范德华异质结构层间与俄歇复合的界面调控

为探索界面工程对二维材料范德华异质结构中载流子复合率的影响, 本工作基于界面键弛豫理论和费米黄金定则, 建立了范德华异质结俄歇和层间复合率与各结构组元尺寸之间的理论模型。结果表明, MoS₂/WSe₂异质结的俄歇复合寿命随着组元尺寸的增大而增加, 且异质结的俄歇复合率远小于相应的单组元体系。在MoS₂/WSe₂双层异质结中引入薄h-BN插层后, 体系的层间复合率和俄歇复合率随h-BN厚度的增加而分别呈现减小和增大的趋势; 在组元处于单层MoS₂和WSe₂情况下, 当界面插层h-BN厚度达到9.1 nm时, 俄歇复合率将趋于5.3 ns ^-1。该研究结果为二维过渡金属硫族化合物基异质结光电器件的优化设计提供了一种理论依据。     

MoS2/ZnO异质结及其在光电探测器中的研究进展

以MoS₂为代表的过渡金属硫族化合物(TMDCs)由于独特的电子结构、优异的半导体特性、可调节的带隙(1.3～1.8eV)、高迁移率和强光-物质相互作用成为发展下一代高性能光电器件的理想候选材料。然而二维材料独特的层间范德华间隙，使得扩散、注入等传统半导体的掺杂手段无法实现均匀稳定的掺杂，进而无法有效调控其相关电子器件的性能。传统的基于三维半导体的p-n结是现代电子器件的基本组成部分，将二维层状MoS₂集成到传统的半导体材料上成了提升器件性能和探索新功能的策略之一。宽禁带半导体ZnO以其优越的光电性能已广泛应用于高效率短波长探测、发光和激光器件以及智能设备上。近年来，MoS₂和ZnO组成异质结结构的研究成了热点，诸多研究报道MoS₂与ZnO组成的异质结结构可以提高光电探测器的光响应率、光谱范围和光响应速度等，展示了良好的性能。本文综述了MoS₂/ZnO异质结结构的多种制备方法，异质结特性和界面物理机制以及在光电探测器中的研究进展。     

TiO2空心微球在NaYF4∶Yb3+,Er3+/商业TiO2染料敏化太阳能电池中的应用

以TiCl₃为钛源,水热法制备高散射性能的锐钛矿TiO₂空心微球。以商业TiO₂(P25)/NaYF₄∶Yb~(³⁺),Er³⁺混合材料为底层薄膜,TiO₂空心微球为反射层组成双层结构光阳极薄膜,优化了太阳能电池性能。结果表明:新型结构的太阳能电池短路光电流(J_sc=16.81mA/cm²)、开路光电压(V_oc=0.78V)、填充因子(FF=0.66)和光电转化效率(η=8.65%),其光电转化效率与纯P25(6.70%)光阳极和P25/NaYF₄∶Yb³⁺,Er³⁺(7.35%)光阳极相比较分别提升了29%和18%。     

MoS2/g-C3N4 S型异质结的构建及光催化性能研究

制备高效稳定的光催化剂对于光催化技术的发展至关重要。本研究采用超声辅助沉积加低温煅烧的方法制备了2H相MoS₂/g-C₃N₄ S型异质结光催化剂(MGCD),并综合考察了材料的相结构、微观形貌、光吸收性能、X射线光电子能谱、电化学交流阻抗和光电流等对光催化性能的影响。结果表明:经过超声辅助沉积-煅烧处理,MoS₂微米球发生破碎分散结合在g-C₃N₄纳米片层表面上并形成异质结。可见光下5%MGCD(添加5%MoS₂)对罗丹明B(RhB)在20 min时的降解率达到了99%,且样品重复使用5次后对Rh B的降解率仍能达到95.2%,表现出良好的光催化性能及稳定性。从内建电场形成的角度进一步分析表明,异质结中MoS₂与g-C₃N₄间耦合形成的内建电场引起的能带弯曲可以有效引导载流子的定向迁移,并促进光生载流子的分离,从而提高了光催化反应效率。异质结光催化剂的自由基捕获实验表明...     

CuInSe2/CuInS2 Ⅱ型核壳结构量子点的构建及高效光电化学电池(英文)

环保型CuInSe₂量子点具有高消光系数和宽光谱吸收范围,在光电化学催化应用中展现了良好的发展前景.然而, CuInSe₂量子点较低的载流子分离能力和严重的界面电荷复合降低了其光电化学性能,制约了其应用.因此,我们设计并合成了具有Ⅱ型能带排列的CuInSe₂/CuInS₂核/壳结构量子点,以促进载流子分离、减少界面缺陷;进一步通过调节In/Cu前驱体的摩尔比,产生铜空位.光物理性质研究表明,导带电子-铜空位捕获的空穴之间的辐射复合成为主要的复合方式,有效延长了载流子寿命,促进了载流子分离.因此,基于富铜空位的CuInSe₂/CuInS₂核壳量子点的光阳极获得了～8.0 mA cm^-2的最大饱和光电流密度,该性能是当前报道的CISe基量子点光电化学电池中的最高值之一.本工作提供了一种通过表面或内在缺陷的调控来促进光电化学应用中的电荷载流子分离和传输的有效方法.     

由原子薄横向异质结构建的可调谐肖特基二极管（英文）

本研究利用一步化学气相沉积技术制备了Sn_xMo_1-xS₂/MoS₂横向异质结高性能二极管.通过选择性掺杂Sn原子到单层MoS₂的边缘,形成了与MoS₂相同晶格常数的Sn_xMo_1-xS₂.在边缘的Sn_xMo_1-xS₂和内部的MoS₂上分别沉积铬/金电极,形成肖特基势垒,其中势垒高度不同导致载流子仅在一个方向上传输.通过控制掺杂浓度和栅极电压,可实现MoS₂和Sn_xMo_1-xS₂之间费米能级的对齐调节,实现了可调整的整流比,最高达到10⁴.令人印象深刻的是,该二极管还表现出优异的光伏特性,该器件在λ=400 nm处实现了40%的外量子效率值.此外,我们在无外部偏压条件下实现了自供电光电探测,该异质结二...     

利用AlGaN耦合作用调控WS2层内和层间谷激子(英文)

二维材料中的激子跃迁和能谷极化过程具有丰富的能谷物理特性,因此具有极大的研究价值.本文发现,单层和双层WS₂中激子和能谷特性可以通过耦合不同掺杂浓度的AlGaN进行有效调控.当WS₂和n型AlGaN耦合时,会出现显著的激子能量红移.值得一提的是,来自AlGaN的层间电荷转移作用会促使双层WS₂形成II型能带,进而产生层间激子跃迁.层内激子峰和层间激子峰的能量和强度还可以通过双层WS₂中的转角进行调控.在13 K条件下,通过耦合n型AlGaN,单层WS₂的谷极化率高达82.2%.这是由于AlGaN的电子-声子相互作用会带来更高的激子衰减速率,且掺杂导致的载流子屏蔽效应会减少层间谷散射.层间激子的谷极化率明显高于层内激子,这是由于在层间激子中电子-空穴相互作用较弱,导致层间谷散射受到抑制.本文提出了一种简便有效的方法来调控二维材料的激子特性,在单层WS₂中实现了极高的谷极化,并在双层WS₂中诱导出层间激子.这些发现将激发谷激子物理学的创新...     

无真空、低成本Mist-CVD外延制备高质量单晶NiO/Ga2O3 p-n异质结与器件(英文)

在氧化镓(Ga₂O₃)材料p型掺杂困难的背景下,Ga₂O₃ p-n异质结器件在氧化镓器件的应用中起着重要作用.因此,寻找一种高效、经济的制备方法制备Ga₂O₃异质结对器件应用具有重要意义.在这项工作中,我们成功基于低成本、无真空的雾化学气相沉积(Mist-CVD)外延制备了单晶氧化镍(NiO)和β-Ga₂O₃异质结.其中,NiO(111)和β-Ga₂O₃(-201)的XRD摇摆曲线半高宽分别为0.077°和0.807°.NiO与β-Ga₂O₃之间的能带表现为Ⅱ型异质结构.基于此异质结,我们制备了准垂直器件,器件具有明显的p-n结整流特性,反向击穿电压为117 V.本工作为β-Ga₂O₃异质p-n结的制备提供了一种低成本、高质量的方法.     

ZnO纳米棒/ZnCo2O4纳米片异质结的制备及其光电探测性能

ZnO纳米材料异质结是构筑高性能紫外光电探测器的有力候选之一。本工作中, 设计并制备了一种新型ZnO纳米棒/ZnCo₂O₄纳米片异质结, 研究了其电学性能及光电探测性能。使用油水界面自组装, 将ZnCo₂O₄纳米片在ITO玻璃上组装为均匀的薄膜; 通过调控ZnO种子层厚度, 在ZnCo₂O₄纳米片薄膜上水热生长了取向一致、密度适中的ZnO纳米棒阵列, 获得了高质量的ZnO纳米棒/ZnCo₂O₄纳米片异质结。该异质结具有优良的整流特性, 整流比达到673.7; 其工作在反偏状态时, 光暗电流比超过2个量级, 紫外-可见判别比为29.4, 在光电探测中有良好的波长选择特性。研究表明, 该异质结有潜力应用于构筑高性能紫外光电探测器。     

g-C3N4/BiOCl复合光催化剂作为2D/2D异质结用于光催化降解染料性能研究

为扩大BiOCl的太阳光吸收范围,获得更高效的光催化剂,本文通过水热法制备了石墨相氮化碳(g-C₃N₄)/BiOCl (2D/2D)复合光催化剂并对其进行详细表征。结构与形貌表征结果显示BiOCl纳米片沉积在层状g-C₃N₄表面,形成了2D/2D面-面复合结构;光电化学性质分析表明形成的异质结构能有效扩展光吸收频率范围,促进光生载流子分离和迁移,从而有利于光催化性能的提高。以500 W氙灯模拟太阳光源,光催化降解罗丹明B(RhB)的结果表明g-C₃N₄/BiOCl异质结的光催化降解活性远高于单纯的g-C₃N₄和BiOCl。其中9wt%g-C₃N₄/BiOCl表现出了最优越的光催化活性,在180 min内对RhB的降解率为94%,其表观速率常数K_app值为g-C₃N₄和BiOCl的5.7和3.6倍。同时对g-C₃N₄/BiOCl异质结的光催化机制展开研究,结合复合催化剂电子结构和自由基捕获实验提出了在染料敏化作用下RhB的光催化降解机制。      

超薄金属性MoO2纳米片可控合成及其范德华接触应用研究(英文)

在二维半导体与金属材料间引入范德华接触构建器件被认为是解决二维材料电接触问题的有效途径之一.然而,迄今为止,研究主要集中在半导体材料合成与改性上,而对金属材料的制备和性能的研究较少.在这项工作中,我们报道了利用化学气相沉积法可控合成厚度从3.5到106 nm的层状MoO₂金属二维纳米片.利用X射线衍射、扫描隧道显微镜和透射电子显微镜对制备的MoO₂纳米片进行了系统表征,结果表明,制备的MoO₂为单斜晶型、晶质质量高、稳定性好.电学表征表明, MoO₂具有优良的导电性能,其导电率超过10⁶S m^-1,可与石墨烯和某些金属相媲美.此外,我们还通过引入MoO₂薄片作为范德华接触材料,探索了其在MoS₂场效应晶体管中的接触应用.所获得的MoS₂场效应晶体管表现出低肖特基势垒(3 6 m e V)和高载流子迁移率(210 cm²V^-1s^-1     

NiO/Ga2O3 p+-n异质结功率二极管中陷阱介导双极型电荷输运研究(英文)

构筑NiO/Ga₂O₃ p+-n异质结是克服Ga₂O₃ p型掺杂瓶颈从而实现双极型功率电子器件的有效途径,然而限制器件性能的缺陷行为与双极型电荷输运等物理机制尚不明晰.本论文研究了NiO/Ga₂O₃ p⁺-n异质结中陷阱介导的载流子输运、俘获和复合动力学之间的内在关联特性.变温电流-电压特性的量化分析表明,在正偏亚阈值区,陷阱辅助隧穿占据主导地位,符合多数载流子陷阱介导的Shockley-Read-Hall复合模型,其陷阱激活能为0.64 eV,与深能级瞬态谱测试的陷阱能级位置(EC-0.67 eV)非常吻合;当正向偏压大于器件开启电压时,器件输运特性由少数载流子扩散所主导,器件理想因子接近于1.在反向偏置的高场作用下,器件漏电机制则由β-Ga₂O₃体材料中的陷阱引起的PooleFrenkel (PF)发射所导致. PF发射的势垒高度为0.75 eV,与等温变频深能级瞬态谱测得的陷阱能级位置...     

Pd纳米颗粒协同氧空位增强TiO2光催化CO2还原性能

针对TiO₂表面活性位点不足、反应动力学缓慢、CO₂还原产物中碳氢化合物的产率低以及选择性差等问题,研究通过Pd催化氧还原法在缺氧环境中构筑了具有表面氧空位的一维单晶TiO₂纳米带阵列(Pd-Ov-TNB)。通过形貌结构、载流子行为及光催化性能分析,探究了表面氧空位和Pd的氢溢流效应对光生载流子分离传输及还原产物选择性的影响。结果表明,Pd-Ov-TNB的CO₂还原活性强,产物中CH₄、C₂H₆和C₂H₄的产率分别为40.8、32.09和3.09μmol·g^-1·h^-1,碳氢化合物的选择性高达84.52%,在C-C偶联方面展现出巨大的潜力。其一维单晶纳米带结构提高了材料的活性比表面积和结晶度,为CO₂还原反应提供了更多的活性位点,并加速载流子的分离传输。同时,氧空位增强了光生电荷的表面积累,为CO₂还原提...