基于透明活性层的高效柔性半透明有机太阳能电池（英文）

柔性和半透明是有机太阳能电池(OSCs)的重要优势,受到科学界和工业界的广泛关注.目前,提高柔性半透明OSCs(ST-OSCs)性能的关键是柔性透明电极(FTEs)和吸光活性层.本文制备了透过率为84.8%的复合FTEs,这使得活性层可以高效捕获太阳光,优化了器件中的光管理.此外,在活性层中采用了多种成熟的策略,包括构筑类合金近红外受体(Y6:m-BTP-PhC6)和稀释可见光范围强吸收的给体(PM6),使得每个光子被精确利用,有效平衡了ST-OSCs效率和透过率之间的冲突.利用以上策略,提高了活性层中可见光的透过和近红外光的吸收,最终获得了高透明度的活性层,其平均可见光透过率(AVT)值为39.3%.基于此,柔性不透明和半透明OSCs分别获得了16.44%和11.48%的能量转换效率,这是目前柔性ST-OSCs的最高效率之一.本工作对实现具有优异鲁棒性和高性能的ST-OSCs具有重要的指导意义,也为其实际应用迈出了重要一步.     

利用AlGaN耦合作用调控WS2层内和层间谷激子(英文)

二维材料中的激子跃迁和能谷极化过程具有丰富的能谷物理特性,因此具有极大的研究价值.本文发现,单层和双层WS₂中激子和能谷特性可以通过耦合不同掺杂浓度的AlGaN进行有效调控.当WS₂和n型AlGaN耦合时,会出现显著的激子能量红移.值得一提的是,来自AlGaN的层间电荷转移作用会促使双层WS₂形成II型能带,进而产生层间激子跃迁.层内激子峰和层间激子峰的能量和强度还可以通过双层WS₂中的转角进行调控.在13 K条件下,通过耦合n型AlGaN,单层WS₂的谷极化率高达82.2%.这是由于AlGaN的电子-声子相互作用会带来更高的激子衰减速率,且掺杂导致的载流子屏蔽效应会减少层间谷散射.层间激子的谷极化率明显高于层内激子,这是由于在层间激子中电子-空穴相互作用较弱,导致层间谷散射受到抑制.本文提出了一种简便有效的方法来调控二维材料的激子特性,在单层WS₂中实现了极高的谷极化,并在双层WS₂中诱导出层间激子.这些发现将激发谷激子物理学的创新...     

多维镍钴硫化物异质结电催化剂用于高效全水解（英文）

异质结构工程在高效全解水催化剂方面具有突出的应用前景.然而,生产廉价高效的双功能电催化剂仍然是一个巨大的挑战.因此,我们受构树启发,通过一种简单的方法在泡沫镍基体上合成了高催化活性和稳定性的Co₉S₈@CoNi₂S₄/NF异质结.该过程包括NiCo层状双氢氧化物在泡沫镍基体上的原位生长和原位衍生ZIF-67,并伴随S原子掺杂.所获得的Co₉S₈@CoNi₂S₄/NF多维度异质结包括一维纳米线、二维纳米片和纳米颗粒.优化的Co₉S₈@CoNi₂S₄/NF中硫含量为10%,在1.0 mol L^-1KOH溶液中,电流密度为10 mA cm^-2时,具有优异的电催化活性,其析氢和析氧过电位分别为68和170 mV,优于最近报道的过渡金属基电催化剂.该催化剂优异的催化性能主要归因于CoNi     

分子桥连石墨烯/银用于高性能导电浆料（英文）

印刷作为一种增材制备技术可以降低制备过程中的材料成本并减少对环境的污染.银导电浆料常用于各种电子印刷器件,如互联网、电感、天线等领域.然而贵金属银的高成本限制了其大规模应用.为了降低目前银导电浆料的成本,本文提出了一种分子桥连的石墨烯/银(MB-G/A)导电浆料,并应用于高导电性、低成本的纸基电子器件.石墨烯可以取代部分银纳米颗粒,降低成本的同时形成合适的导电网络,从而保证了良好的导电性能.采用巯基乙胺作为分子桥连剂,其一端通过叠氮反应锚定在石墨烯表面,另一端通过巯基官能团与银原子成键,实现石墨烯和银之间分子尺度的桥连,从而促进石墨烯/银界面的电荷传输.结果表明所制备的MB-G/A导电浆料的最大电导率可达2.0×10⁵S m^-1,且可成功应用于各种电子器件中.此外,最优的MB-G/A导电浆料的成本与纯银导电浆料相比减少了至少一半.该MB-G/A导电浆料在商业化电子器件领域具有良好的应用前景.     

超拉伸水凝胶热电偶（英文）

可拉伸温度传感对实现人机触觉交互和温度调节至关重要,这些传感元件需要贴合特异性表面,且在拉伸条件下保持温度感知的精度.现有可拉伸温度传感器由于温度和形变引起电阻变化的相互干扰,在拉伸过程中存在固有的传感不稳定问题.本文提出了一种超可拉伸水凝胶热电偶,通过构建具有动态交联双网络的热电水凝胶,实现水凝胶热电偶的超拉伸性.通过设计的P型和N型热电水凝胶,构建热电偶单元.热电偶表现出1.93 mV K^-1的高塞贝克系数,即使在100%的拉伸应变下,灵敏度依然保持稳定.本文的研究结果为可拉伸温度传感器提供了一种新的策略,并有望广泛应用于智能可穿戴设备.     

超稳定石墨烯气凝胶的电磁屏蔽性能研究（英文）

石墨烯气凝胶(GAs)在解决下一代电子器件电磁屏蔽污染方面引起了广泛关注.但是,由于超轻石墨烯气凝胶在复杂环境中结构不稳定,其在电磁屏蔽的实际应用中仍面临巨大的挑战.在此,我们提出一类机械结构稳定的石墨烯气凝胶,其展示出优异可靠的电磁屏蔽性能.这类气凝胶呈现出面面堆叠的结构,在密度ρ=3.7 mg cm-3,高度1 m m时,电磁屏蔽效能可达到6 4.1 d B,比电磁屏蔽效能达到173,243 dB cm2g^-1,远超现有报道的碳基材料.同时,石墨烯气凝胶具有优异的环境适应性,在机械形变、极端温度、燃烧及水下等环境中均可保持性能稳定.此外,制备的石墨烯气凝胶可通过真空袋装工艺进行包装运输,解决了超轻材料实际应用中低密度与大体积的矛盾,且在这一极端变形过程中材料结构和性能均未产生破坏.该研究为石墨烯气凝胶电磁屏蔽材料的实际应用铺平了道路,且拓展了其实际应用场景,比如航天、军事战机及海洋领域.     

外场驱动分子极化调控反应物界面及其电催化析氢性能（英文）

反应物界面对电催化反应至关重要.然而,由于调控和表征手段的不足,对反应物界面的深入研究仍难以实现.本文中,我们借助单片电催化微纳器件,通过调节背栅电压引入分子极化,实现了对电化学双电层中水合氢离子(H₃O⁺)浓度的调控,进而提高了催化剂的电催化析氢性能.以C₆₀/MoS₂异质结为例,电学性能测试表明背栅电场促进了电子从C₆₀向MoS₂的转移,并导致了C₆₀分子的极化.原位光致发光光谱表征显示,在背栅电场的作用下,极化的C₆₀分子会吸引H₃O⁺,使其聚集在MoS₂附近.而电催化测试表明,在1.5 V背栅电压下,由于发生了H₃O⁺的富集,C₆₀/MoS₂异质结在-0.45 V_RHE电位下的析氢电流密度增加了5倍我们提出的调控和监测反应物界面的方...     

溶解制造多孔金属玻璃（英文）

简单、精密、可控的制造技术在功能表面中具有广阔的应用前景.在这项工作中,我们通过使用食盐这种水溶性材料作为模板,利用金属玻璃优异的热塑成型性能,成功地实现了多孔金属玻璃的溶解制造.通过这种溶解制造方法制备的微/纳米结构具有良好的可调控性,不仅可以制备大面积多孔结构,还可以制备具有纳米级复制精度的有序规则阵列.其中,通过可溶性模板策略制备的无序多孔结构具有约140°的水滴接触角和接近于0°的油滴接触角,可用于油水分离,并且在强酸和强碱的环境中浸泡后表现出稳定的润湿性.即使在严重磨损后,带有多孔结构的表面仍可保持约130°的水滴接触角和约4°的油滴接触角.此外,该策略显示出优异的可重复使用性能.通过在同一个金属玻璃表面上重构三次多孔结构,发现每次重构的多孔结构的润湿性没有显著变化.本文的研究成果为制备多级孔结构及功能表面提供了一种简便可控的方法.     

硫掺杂氮化碳纳米片棒状聚集体用于光催化析氢（英文）

合成具有较宽吸收光谱的少层氮化碳是一个具有吸引力的课题.杂原子掺杂(特别是硫掺杂)可以有效地避免纳米级片层氮化碳中由于量子限制效应所引起的带隙加宽.与二次煅烧硫化不同的是,预硫化超分子前驱体可以原位地形成硫掺杂氮化碳纳米片堆叠聚集体(SCN).这种少层的框架结构呈现出了更大的比表面积(139.06 m² g^-1),暴露了更多的活性位点.此外,硫的引入使原七嗪环的共轭结构发生扭曲,从而通过激活价带电子的n→n^*跃迁而缩小带隙.在模拟日光条件下,SCN_0.8(3925.8μmol g^-1h^-1)的析氢速率是块体氮化碳(BCN,485.2μmol g^-1 h^-1)的8.1倍.本工作旨在最大限度地利用杂原子掺杂和形态调控的协同效应来提高光催化活性,且为光催化剂的多维同步优化提供了新的视角.     

分级FeCoNi磷化物的计量设计及其高效析氧性能（英文）

过渡金属磷化物是电催化设计中的新兴材料,而多元金属磷化物因其能显著提高电催化活性而备受关注.然而,由于不同种类金属前驱物之间水解和缩合速率的差异,当前有关超过两种金属元素和化学计量比精确控制的多元金属磷化物的报道非常少.因此,合理设计多元金属磷化物的组成对提高其催化性能具有重要意义.本工作通过直接磷化二价过渡金属离子氢氧化物的合成策略,制备了能够精确控制化学计量比(x:y:z=(1-10):(1-10):1)的分级结构Co_xNi_yFe_zP,其中具有最优组分的Co_1.3Ni_0.5Fe_0.2P在析氧反应(OER)中展示了优异的催化活性和高稳定性.密度泛函理论计算表明,相对于其他组分的过渡金属磷化物,Co_1.3Ni_0.5Fe_0.2P在费米能级附近的态密度明显增加,这可以增强催化剂对OH^-的吸附,从而提升OER性能.     

晶格应变和异质界面工程协同促进铋基催化剂高效电催化CO2还原生成甲酸(英文)

表面应力耦合异质结构是一种改善非均相催化剂催化性能的有效策略.它可以在调控催化剂电子结构的同时,促进电荷传输.一般来说, Bi基催化剂对CO₂电还原为甲酸的选择性高于ZnO,但是金属Bi的价格高于Zn.本文以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,通过一步水热法合成了一种具有多孔纳米片形貌的Bi₂O₂CO₃/ZnO异质结催化剂,用于高效电催化CO₂还原制备甲酸.在-1.0 V vs. RHE下,该催化剂展现出最大甲酸盐法拉第效率(92%),且在施加-1.2 V vs. RHE电压下甲酸盐偏电流密度为200 m A mgBi^-1.更重要的是,对Bi的质量进行归一化发现, Bi₂O₂CO₃/ZnO的质量活度比纯Bi₂O₂CO₃的质量活度提升了3.1倍.通过X-射线光电子能谱和X-射线吸收谱测试表明,在该催化剂中,界面Zn原子电荷向Bi原子转...     

自还原法合成超小尺寸钯加氢催化剂（英文）

负载型超小尺寸金属纳米颗粒在多相催化过程中表现出优异的催化性能.虽然已经发展了一些合成方法,但仍缺少便捷地合成超小尺寸催化剂的方法.通常情况下,加氢金属催化剂往往需要经过高温还原过程.但过量的还原剂,如H₂,会导致金属纳米颗粒的聚集.本研究利用含有有机配体的钯前驱体合成了金属氧化物负载的超小尺寸钯催化剂.在惰性气氛下,通过简单的煅烧即可得到尺寸均一、超小的Pd纳米颗粒(～1 nm).有机配体中的-CH_x基团与氧化物载体的表面氧物种反应促进了Pd物种的还原.同时,反应过程中原位产生的CO和氧空位稳定了超小尺寸纳米颗粒.该方法所制备得到的催化剂具有较高的抗烧结能力、优异和稳定的催化加氢反应性能.     

快速微波还原电化学衍生氧化石墨烯制备高结晶石墨烯膜（英文）

电化学氧化石墨,可用于大规模合成氧化石墨烯,是一种可持续且直接的方法.然而,关于电化学衍生氧化石墨烯(EGO)进一步还原的研究却很缺少.本文中,我们报道了EGO膜的快速微波还原过程.化学法合成的氧化石墨烯膜需要数分钟微波辐射才能被还原,但是我们制备的EGO膜经3秒微波辐射即可转化为高结晶石墨烯膜(HCGM),并且该过程无需对膜进行预处理或添加微波增敏剂.与以前报道的微波法制备的石墨烯相比,本文制备的HCGM具有大尺寸芳香区(约100 nm)、高碳/氧原子比(约33)和高电导率(约5×10⁴ S m^-1).EGO的高微波还原效率可以归因于其独特分子结构,EGO中丰富的芳香区可高效吸收微波,引发EGO膜实现瞬时体相加热.该研究加深了对氧化石墨烯微波还原机理的理解,并为HCGM的生产提供了一条便捷途径.     

缺陷导致单层WS2中截然不同的激子-激子相互作用(英文)

具有原子层厚度的过渡金属硫族化合物(TMDs)的光电性质深受缺陷数量(DPs)的影响.在本工作中,我们通过多种制备方法得到了具有不同缺陷数量的单层WS₂,并进一步揭示了他们之间不同的激子-激子相互作用.稳态荧光(PL)实验观察到在低的激发功率下,具有最少缺陷密度的单层展示出了最高的荧光强度,但在高的激发功率下却被具有更多缺陷的单层所追赶并大幅超越.激发功率依赖实验表明这些单层展现出了不相同的荧光饱和行为,其饱和阈值功率差异甚至高达四个数量级.结合原位荧光成像以及时间分辨荧光实验,我们将这些单层中的荧光演化差异归因于不同的缺陷数量.而这些缺陷数量的差异大大地影响着激子扩散行为并随之带来不同的非辐射激子-激子湮灭.通过谷偏振实验,我们再次检验了这些单层的缺陷数量.本工作揭示了不同缺陷过渡金属硫族化合物单层中截然不同的荧光行为和潜在的激子动力学,很大程度上促进了面向实际应用的相关高性能器件的设计.     

相溶解协同提升高熵合金的强度和塑性（英文）

热处理是金属材料热机械加工的常用手段.随着热处理温度的升高而湮灭的缺陷通常导致材料的塑性提升而强度降低.本研究中,我们通过提高热处理温度促进相溶解而协同提升了TiZrNbTa高熵合金的强度和塑性.当热处理温度从800提升至1250°C,合金的拉伸屈服强度提高了40%,达到1003±16 MPa.同时,合金的伸长率增加了近一倍,达到16.79%±1.03%.热处理温度提升引起的相溶解加剧了晶格畸变,从而增强了晶格摩擦应力并提升了屈服强度.相溶解也降低了界面失配并缓解了应力集中.此外, 1250°C热处理合金中的局部化学有序结构促进了位错共平面滑移和位错增殖.两种机制共同提升了合金的塑性.该研究不仅扩展了关于金属材料中热处理和相溶解的理解,而且也为合金的强韧化设计提供了思路.     

探索Bi2SeO5的高介电性能:从块体到双层和单层(英文)

Bi₂SeO₅是一种具有优异电绝缘性能的范德华(vdW)层状介电材料,引起了极大关注.然而,目前关于Bi₂SeO₅的研究主要停留在实验层面,仍然缺乏对其原子级薄膜的介电性能的相关理论认识.本文通过第一性原理计算确定了Bi₂SeO₅的介电性能,发现其块体、双层和单层均具有超高平均介电常数(εr> 20).研究表明,单层Bi₂SeO₅与双层Bi₂O₂Se之间的导带和价带能量偏移量均大于1 eV,表明单层Bi₂SeO₅依然可作为原子薄Bi₂O₂Se的良好介电层.此外,不同于h-BN或其他2D vdW绝缘体, Bi₂SeO₅的εr由其离子部分主导,且随着厚度的减小几乎保持不变.计算发现,单层Bi₂SeO₅     

通过Al掺杂促进可见光驱动的LaTaON2分解水(英文)

LaTaON₂是一种极具吸引力的可见光活性光催化水分解材料.它的吸收波长能够达到650 nm,并且符合水分解反应的热力学要求,是光催化水分解的候选材料.尽管LaTaON₂具有这些优异的性质,它的光催化活性通常不够理想.这是由于LaTaON₂材料通常具有较高的缺陷浓度,严重阻碍了电荷分离.在本文中,我们通过将Al掺杂到Ta亚晶格中来对LaTaON₂材料进行改性,得到LaTa_1-xAl_xO_1+yN_2-y(0≤x≤0.20). Al掺杂不仅抑制了LaTaON₂材料中的缺陷浓度,增加了其表面亲水性,而且还保持了材料原有的可见光吸收性质.这些改进显著改善了LaTaON₂材料内的电荷分离情况,并极大增强了材料可见光下的光催化氧化水制氧性能.在最佳条件下, Al掺杂的LaTaON₂在420±20 nm处水氧化的表观量子效率达到1.17%,这个性能要优于大多数已报...     

具有多触点界面的CoP-WP/rGO异质结助力宽pH析氢（英文）

界面工程是一种通过调整电子结构提高催化活性的有效手段.然而,构建具有紧密接触界面的异质结仍然面临巨大的挑战.本研究工作中,我们引入具有确定结构的多酸基多核钴分子团簇Co₈W₁₈作为前驱体,构建了紧密接触的多重界面耦合的Co P-WP异质结.通过在氧化石墨烯上生长Co₈W₁₈,磷化处理后获得了锚定在还原氧化石墨烯上的Co P-WP异质结(Co P-WP/r GO). Co₈W₁₈中固有的{Co-O-W}配位模式有利于形成紧密接触的界面. X射线光电子能谱分析和理论计算证实了Co P-WP异质结中丰富的紧密接触界面促进了电子从WP向Co P的转移,从而调节了界面电子结构,优化了氢吸附自由能(ΔGH*).与氧化石墨的复合使得Co P-WP/r GO具有大的表面积和高的电导性,有利于物质传输和电荷转移.因此, Co P-WP/r GO在碱性、酸性和中性介质中皆表现出显著增强的HER活性,在10 m A cm^-2下过电位分别为96、130和13...     

TM-N2O2Cx单原子催化剂的设计及电催化CO2还原研究(英文)

电催化二氧化碳还原反应(CO₂RR)被认为是一种潜在的碳循环技术,因为它可以利用CO₂作为资源在温和条件下生产高附加值燃料和化学品.因此,开发高效的二氧化碳还原反应催化剂极其重要.本文设计了一系列TM-N₂O₂C_x (TM=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Cu,Zn)单原子催化剂,并利用密度函数理论研究了其对CO₂RR的催化活性.这些TM-N₂O₂C_x催化剂在相对较低的过电位下对三种不同的产物,包括CH₄、CO和HCOOH,表现出优异的CO₂RR产品选择性,其中ScN2O₂Cx、Mn-N₂O₂C_x、Zn-N₂O₂C_x的CO₂RR产品是CO,V-N₂     

具有优越电催化析氢性能的超小碳负载FeRu合金（英文）

电化学水分解是将可再生能源产生的间歇性电能转化为高纯度氢气的一种极具前景的绿色能源技术.目前,高效制氢催化剂主要由贵金属及其化合物组成,而贵金属的高成本及稀缺性,限制了其在大规模工业化制氢中的应用.因此,探索低成本,高电化学活性、高稳定性的电解水制氢催化剂至关重要.合金化材料以短程或长程有序结构存在,具有增强的电化学性能.因此,本文采用两步法制备超小碳负载FeRu合金纳米电催化剂并将其应用于电催化析氢反应.Fe_0.05Ru_0.05/XC-72双功能电催化剂粒径为2.1 nm,在碱性淡水和海水电解质中表现出优异的活性和耐久性.10 mA cm^-2时,在1 mol L^-1 KOH、1 mol L^-1 KOH+0.5 mol L^-1 NaCl和1 mol L^-1 KOH+海水中分别表现出13、15和18 mV的过电位.在1 mol L^-1 KOH介质和-0.07 V(相比于可逆氢电极)条件下,Fe_0.05