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1.
SiO2掺杂对V-Mo/TiO2催化剂脱硝性能的影响 总被引:1,自引:1,他引:0
采用共沉淀法制备不同SiO2掺杂量的TiO2-SiO2复合载体,采用浸渍法在这些复合载体上负载活性组分V2O5和MoO3,制备不同SiO2掺杂量的V-Mo/TiO2-SiO2催化剂 (VMTS)。运用XRD,SEM,BET,H2-TPR等分析手段对催化剂的理化性能进行表征,结果表明:随着SiO2掺杂量的增加,VMTS催化剂的XRD谱图中不仅出现了SiO2衍射峰,而且出现了锐钛矿型TiO2的衍射峰,表明活性组分V2O5和MoO3含量相对较低,主要以非晶态或微晶态形式存在;掺杂SiO2的催化剂H2-TPR还原峰向低温方向移动,同时比表面积和孔体积增大,孔径减小;与其他催化剂相比,SiO2与TiO2的质量比为0.2∶1的催化剂VMTS-(0.2∶1)具有最佳的氧化还原能力。脱硝效率评价结果表明:VMTS-(0.2∶1)催化剂具有最佳的烟气脱硝效率,烟气中通入SO2时,VMTS催化剂烟气脱硝效率下降幅度均低于未掺杂SiO2的催化剂,VMTS-(0.2:1)催化剂烟气脱硝效率下降幅度最小,说明掺杂SiO2有利于催化剂抗硫性能的提高。 相似文献
2.
采用共沉淀法制备不同SiO2掺杂量的TiO2-SiO2复合载体,采用浸渍法在这些复合载体上负载活性组分V2O5和MoO3,制备不同SiO2掺杂量的V-Mo/TiO2-SiO2催化剂 (VMTS)。运用XRD,SEM,BET,H2-TPR等分析手段对催化剂的理化性能进行表征,结果表明:随着SiO2掺杂量的增加,VMTS催化剂的XRD谱图中不仅出现了SiO2衍射峰,而且出现了锐钛矿型TiO2的衍射峰,表明活性组分V2O5和MoO3含量相对较低,主要以非晶态或微晶态形式存在;掺杂SiO2的催化剂H2-TPR还原峰向低温方向移动,同时比表面积和孔体积增大,孔径减小;与其他催化剂相比,SiO2与TiO2的质量比为0.2∶1的催化剂VMTS-(0.2∶1)具有最佳的氧化还原能力。脱硝效率评价结果表明:VMTS-(0.2∶1)催化剂具有最佳的烟气脱硝效率,烟气中通入SO2时,VMTS催化剂烟气脱硝效率下降幅度均低于未掺杂SiO2的催化剂,VMTS-(0.2:1)催化剂烟气脱硝效率下降幅度最小,说明掺杂SiO2有利于催化剂抗硫性能的提高。 相似文献
3.
通过在载体制备过程中加入不同含量的纳米 SiO2分散液,制备了不同纳米 SiO2含量的 NiMo/γ-Al2O3加氢催化剂,研究了纳米 SiO2的加入对催化剂加氢性能的影响;采用 N2吸附-脱附、NH3-TPD、FTIR、H2-TPR、HRTEM 等方法对载体及催化剂进行了表征。实验结果表明,添加纳米 SiO2使催化剂的硫化度整体提高,催化剂的酸量增加;当载体中纳米 SiO2含量达到 6%(w)时,催化剂的 MoS2片晶长度最短、片晶层数最多,催化剂的中强酸量和 B 酸量达到最大值,催化剂的加氢性能最佳;在压力 4.0 MPa、温度 340 ℃、液态空速 2.0 h-1、氢气与原料油体积比 600∶1 的条件下,该催化剂的加氢脱硫率和加氢脱氮率分别达到 91% 和 88%。 相似文献
4.
为探究化学链气化过程中煤灰及其组分对锰矿石载氧体的影响及作用机理,制备了昭通褐煤煤灰,以煤灰中主要组分Fe2O3、CaO和MgO等氧化物颗粒配制单一及混合组分的模拟煤灰,在高温流化床反应器中以水蒸气为气化剂进行了系列研究。结果表明:添加5%(质量分数)褐煤煤灰后,合成气产量升高而碳转化率降低,且随着煤灰添加量的继续增多,合成气产量呈先降低后升高趋势,而碳转化率则呈现先升高后降低趋势,在煤灰添加质量分数为15%时,出现最高的碳转化率79.7%和最低的合成气产量0.702 L。Fe2O3组分明显提高了碳转化率和合成气产量;CaO与Mn2O3高温反应生成了Ca2Mn2O5,提高了载氧体选择性,使得合成气产量增大;MgO显著降低了碳转化率和合成气产量。双组分及MgO-Fe2O3-CaO三组分模拟煤灰的研究发现,MgO对气化反应进程抑制作用强于Fe2O3和CaO的促进作用,相比于Fe2O3-MgO双组分模拟煤灰,CaO-MgO模拟煤灰对载氧体气化活性的抑制作用影响最大。 相似文献
5.
以拟薄水铝石粉和湃水铝石粉为前驱体,通过挤条成型和焙烧制备了3种不同晶型(γ、θ、η)Al2O3载体,并分别经负载Pt和氯化制备了3种Pt/Al2O3-Cl催化剂(Pt/γ-Al2O3-Cl、Pt/θ-Al2O3-Cl和Pt/η-Al2O3-Cl);采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、吡啶红外(Py-IR)、透射电镜(TEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等手段表征了3种Al2O3载体及Pt/Al2O3-Cl催化剂,并通过固定床微反装置考察了Pt/Al2O3-Cl催化剂的C5/C6异构化性能。结果表明:γ、θ、η型Al2O3载体经负载Pt和氯化后,晶型不发生改变,Cl含量和酸量均大幅度提高,Lewis酸酸性显著增强,比表面积和孔体积明显下降;Pt/η-Al2O3-Cl催化剂的比表面积和酸量最大,C5/C6异构化活性最高,Pt/γ-Al2O3-Cl次之,Pt/θ-Al2O3-Cl最低;在温度为150 ℃、压力为3.2 MPa、进料质量空速为1.5 h-1、氢/烃摩尔比为1.0的条件下,Pt/η-Al2O3-Cl催化剂作用下,C5异构化率、C6异构化率和C6选择性分别为77.13%、88.68%和31.87%。 相似文献
6.
设计了以γ-Al2O3为酸性载体、非贵金属Ni和Nb2O5为活性中心的催化剂x%Ni-y%Nb2O5/γ-Al2O3(x%为Ni质量分数,x=1,2,3,4,5;y%为Nb2O5质量分数,y=10,20),考察催化剂中Ni、Nb2O5含量和反应工艺条件对该催化剂催化生物燃料含氧中间体1,5-双-(四氢呋喃基)-3-戊酮加氢脱氧反应的影响。结果表明:在反应温度为260℃、H2压力为3MPa、反应时间为24h的条件下,4%Ni-20%Nb2O5/γ-Al2O3催化1,5-双-(四氢呋喃基)-3-戊酮加氢脱氧制备长链烷烃的碳摩尔收率总和达89.6%,其中C11烷烃、C12烷烃和C<... 相似文献
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采用多种方法制备了Fe2O3催化剂,并以市售Fe2O3为参比物,通过BET、NH3-TPD、XRD、SEM及FTIR等手段分析其结构特征,考察其催化分解2,4-甲苯二氨基甲酸甲酯(TDC)制备2,4-甲苯二异氰酸酯(TDI)的反应性能。结果表明:含有SiO2的Fe2O3催化剂的催化效果较好;外购Fe2O3催化效果好主要与其孔径较大以及含有SiO2组分有关;在较优反应条件下,TDI的收率可达到84.6%。进一步研究Fe2O3和SiO2双组分催化剂的催化效果,表明双组分催化剂的催化效果比单组分的Fe2O3、SiO2效果都要好,Fe2O3和SiO2之间存在的协同增效作用,有利于TDC的分解反应。 相似文献
8.
以溶胶-凝胶法为基础,通过高温煅烧,使用Mo掺杂Li7La3Zr2O12(LLZO)材料包覆Li1.2Ni1.3Co1.3Mn0.54O2(LNMCO)制备了LNMCO-LLZO-Moz(z=0、0.1、0.2、0.3)材料,决定了不同包覆量对复合材料结构,形貌中化学性能的影响。结果表明:Mo掺杂后的LNMCO-LLZO-Moz层状特性优于LNMCO-LLZO,其中LNMCO-LLZO-Mo0.2材料相对致密、晶粒接触良好且具有最分明的形貌特征,团聚现象也最轻微;同时,LNMCO-LLZO-Moz材料循环性能也较为优异,其中LNMCO-LLZO-Mo0.2材料在0.1 C倍率下的首圈放电比容量为234.229 mA·h/g,循环50圈后容量保持率为96.63%;在2.0 C的高电流密... 相似文献
9.
采用热力学软件Factsage8.1建立了以Fe2(SiO3)3为载氧体的甲烷化学链部分氧化制合成气反应模型,基于最小吉布斯自由能原理,对甲烷化学链部分氧化制合成气过程进行了热力学计算与分析;以甲烷转化率、CO选择性、H2选择性及CO2选择性等指标评价Fe2(SiO3)3的反应活性,研究了Fe2(SiO3)3与甲烷摩尔比、温度及压力等条件对反应的影响,并得到了优化的反应条件。研究结果表明,优化反应条件为Fe2(SiO3)3与甲烷摩尔比0.34、反应温度900℃、压力0.1 MPa。在此条件下,甲烷转化率为98.0%,CO选择性为99.0%,H2选择性为98.0%,CO2选择性为1.0%。 相似文献
10.
将Al2O3中掺入不同氧化物作为黏结剂,然后和HY分子筛通过挤条成型制备不同氧化物掺杂Y-Al2O3催化剂,采用XRD、XRF、BET、MAS NMR、NH3-TPD、Py-IR等手段对催化剂进行表征,并考察催化剂作用下异丁烷-丁烯烷基化反应性能。结果表明:Al2O3黏结剂和HY分子筛之间的相互作用可以增强催化剂的酸量和酸强度,进而提高HY分子筛催化剂在C4烷基化反应中的寿命和选择性;在催化剂用量5 g、温度75℃、压力3 MPa、质量流量100 g/h条件下,相比于未掺杂氧化物的催化剂,SiO2掺杂Al2O3黏结剂制备的催化剂作用下异丁烷-丁烯烷基化反应的选择性和稳定性大幅改善,Y-Al2O3-SiO2催化剂作用下目标产物C8平均选择性为80.2%,催化剂寿命... 相似文献
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为了提高烯烃歧化催化剂的性能,以WO3/SiO2为研究对象,研究了不同氧化物(MgO、CaO、BaO、SiO2)对其催化性能的影响。首先比较了各种氧化物对1-丁烯异构反应的作用强弱,之后考察了不同氧化物与WO3/SiO2催化剂混合装填对1-丁烯自歧化反应的影响。结果表明:不同氧化物的异构活性由大到小的顺序为CaO、BaO、MgO、SiO2;掺混MgO与SiO2可以使反应体系稳定性更强;而与SiO2相比,MgO更好地促进了交叉歧化反应,使丙烯的选择性提高。最后研究了MgO掺混量对乙烯和顺-2-丁烯歧化制丙烯反应的影响,发现MgO的最佳掺混质量分数为30%。 相似文献
12.
注CO2开发含沥青质油藏会导致沥青质沉淀,造成储层堵塞,而注入纳米颗粒能够有效抑制沥青质沉淀。在明确原油注CO2产生沥青质沉淀特征的基础上,选取不同地区4种沥青质质量分数的原油,分别测定了无机纳米颗粒SiO2、金属氧化物纳米颗粒Co3O4和Fe3O4作用下的CO2与原油的界面张力,并评价了原油性质对纳米颗粒性能的影响。结果表明:原油中沥青质沉淀量随压力的增加而增大,CO2与原油间界面张力随压力的增加呈现出先快速下降后逐渐变缓的趋势,对应的一次接触最小混相压力也随沥青质沉淀量的增加而增大;纳米颗粒具有较高的表面活性和比表面积,能够吸附沥青质颗粒,抑制沥青质聚集,有效降低油气体系界面张力,其中纳米颗粒性能高低依次为无机纳米颗粒SiO2、金属氧化物纳米颗粒Co3O4和Fe3O4;纳米颗粒性... 相似文献
13.
利用原位X射线衍射(XRD)分析结合密度泛函理论(DFT)计算,揭示了采用溶胶-凝胶法合成的结构明确的钴铁尖晶石(CoFe2O4)在催化CO2加氢转化中的结构演变与催化特性。原位XRD分析结果表明,CoFe2O4在预还原过程中形成Co3Fe7合金,Co3Fe7合金在反应中保持稳定,且其催化加氢能力较强,转化产物主要为甲烷与C2~C4烷烃(C20~C40)。K-CoFe2O4(将CoFe2O4用K2CO3助剂改性)的预还原过程中出现富钴合金(K-Co1Fe1)向富铁合金(K-Co3... 相似文献
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氧化铝(Al2O3)载体是应用最广泛的催化剂的核心材料之一,而球形Al2O3载体取代条形Al2O3载体已成为大趋势,因此亟需发展绿色可行的制备球形Al2O3载体新方法。首先对滚球法进行了优化,以拟薄水铝石粉体为原料,硝酸为胶溶剂,羟丙基甲基纤维素为粘结剂,采用造核-包衣法制备了球形度好、强度高且比表面积大的Al2O3小球。结合X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段考察了水粉比(质量比)、酸粉比(质量比)、粘结剂含量(质量分数)和抛丸时间对Al2O3小球的强度和孔结构的影响。结果表明,控制酸粉比为0.050、水粉比为0.88、粘结剂含量为3%(质量分数)和每次抛丸时间为5 min,能够制备出粒径均匀、成品率高且强度高达43.0 N的Al2O3小球。在此基础上,制备了球... 相似文献
15.
选取n(SiO2)/n(Al2O3)为45、150、250的磷改性ZSM-5分子筛样品,在800℃和100%水蒸气气氛下分别水热处理4、8和17 h,得到一系列高温水热老化后的磷改性ZSM 5分子筛样品。采用XRD、XRF、BET、NH3-TPD、31P NMR、27Al NMR表征方法研究这些老化样品的磷氧化物状态变化及骨架铝配位、物相、孔结构和酸性变化情况。通过脉冲微反实验考察这些老化样品的甲醇制丙烯(MTP)反应催化性能稳定性。结果表明,ZSM 5的n(SiO2)/n(Al2O3)对磷改性作用和水热稳定性有重要影响,提高水热老化温度和延长老化时间会明显加剧磷氧化物的迁移、缩合及与骨架铝的配位成键作用。低n(SiO2)/n(Al2O3)时,四配位骨架铝容易转变为与磷有配位关系的各类缺陷位骨架铝和六配位非骨架铝;高n(SiO2)/n(Al2O3)时,尤其在n(SiO2)/n(Al2O3)为150时,存在大量骨架铝既具有很高的抗磷氧化物配位成键能力,又具有很好的抗水蒸气水解能力,具有更高的反应催化活性和水热稳定性。提高水热处理温度还具有疏通磷改性ZSM-5分子筛孔道的作用,低n(SiO2)/n(Al2O3)的磷改性ZSM-5分子筛的比表面积和孔体积有部分恢复,高n(SiO2)/n(Al2O3)的微孔部分比表面积有所增加。不同n(SiO2)/n(Al2O3)磷改性ZSM-5分子筛的相对结晶度均随水热老化温度提高和老化时间延长而下降;酸量和酸强度均随水热老化温度升高而急剧下降,但随水热老化时间延长保持相对稳定,n(SiO2)/n(Al2O3)为150的磷改性ZSM 5分子筛的酸性最稳定。n(SiO2)/n(Al2O3)为150的磷改性ZSM-5分子筛经过800℃和100%水蒸气老化4 h后具有优异的MTP催化性能,如高反应活性、高丙烯选择性和烃产物组成稳定性。 相似文献
16.
通过高温焙烧制备了介孔Al2O3载体,再用湿浸渍法制备了负载型介孔催化剂Ni/Al2O3。利用XRD,N2吸附-脱附,H2-TPD等对催化剂进行了表征,并以月桂酸甲酯为反应物,评价了催化剂的加氢脱氧性能。实验结果表明,制备的Ni/Al2O3催化剂保持了载体Al2O3的介孔结构,且随载体焙烧温度的升高,催化剂的比表面积降低、平均孔径增大、金属Ni的晶粒尺寸增大、活性氢物种的供应能力呈火山型变化趋势。载体比表面积的适当降低,有利于催化剂表面活性中心的形成,提高催化剂的活性氢物种供应能力;催化剂孔径增大能促进反应物和产物分子的迁移扩散。NiAl-700具有最佳的活性氢物种供应能力和大的平均孔径,在400℃、2.0 MPa、H2/油体积比500、液态空速1.5 h-1的条件下,月桂酸甲酯转化率为77.53%,烷烃选择性为71.0%,主... 相似文献
17.
以SiO2质量分数40%的无定形硅铝和氢氧化铝干胶为主要原料,制备不同SiO2含量的SiO2-Al2O3载体,以氯铂酸和氯化钯为Pt和Pd的前躯物配制浸渍液,并用等体积浸渍法制备Pt-Pd/SiO2-Al2O3催化剂。采用N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温脱附、金相显微镜、透射电子显微镜等手段对所制备催化剂进行表征,在10 mL固定床加氢装置上,以2%(w)四氢萘+10%(w)十氢萘+88%(w)异辛烷混合物为原料对催化剂进行芳烃加氢活性评价。结果表明:在SiO2质量分数为20%~40%范围内,随着SiO2含量的增加,催化剂的比表面积增大,晶相组成不变,中强酸酸量增加,L酸酸量减少,B酸酸量增加;Pt-Pd在SiO2-Al2O3载体上的分散由蛋壳型转变为均匀型,分散度增加;其催化四氢萘加氢的活性提高。随着浸渍液中盐酸浓度增加,催化剂上活性组分的分散度先增大后减小,盐酸浓度为0.1 mol/L时Pt-Pd/SiO2-Al2O3活性组分的分散度最好,催化剂的四氢萘加氢活性最高。 相似文献
18.
将不同SiO2/Al2O3摩尔比及不同金属助剂改性的ZSM-5分子筛用于甲醇芳构化反应,采用XRD,XPS,TG-DSC,NH3-TPD等方法对催化剂进行了表征,研究了SiO2/Al2O3摩尔比及金属助剂对ZSM-5分子筛催化性能的影响。实验结果表明,在2.0 MPa、400℃、甲醇液态空速1 h-1的条件下,采用SiO2/Al2O3摩尔比为50、Mo负载量为3%(w)的Mo/ZSM-5催化剂,在50 h内甲醇转化率能维持在95%左右,苯、甲苯和二甲苯选择性为62.6%,催化剂稳定性好。表征结果显示,该催化剂具有较好的性能与表面有适量的酸性位以及反应过程中生成的Mo2C物种相关。 相似文献
19.
采用水热法将纳米CoFe2O4与MCM-41介孔分子筛复合,制备了CoFe2O4/MCM-41光催化剂。通过TG-DTA,XRD,SEM,N2吸附-脱吸等方法对制备的催化剂进行表征,并以亚甲基蓝染料废水为研究对象,考察了催化剂光催化降解亚甲基蓝的性能。实验结果表明,CoFe2O4/MCM-41催化剂仍具有介孔材料的孔道结构,CoFe2O4纳米粒子在分子筛孔道或表面均匀分散,呈现尖晶石结构,使CoFe2O4/MCM-41复合催化剂具有良好的催化活性。CoFe2O4/MCM-41复合催化剂(Co与Si摩尔比为1∶1)在初始染料质量浓度为10 mg/L、溶液pH=7、可见光照射的条件下,2 h内对亚甲基蓝降解率达到98.3%,降解速率符合一级反应动力学。CoFe2O4... 相似文献
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考察了吸附剂K-1对H2S的吸附特性和H2S滞留比对CH4吸附能力的影响,研究了H2O2溶液浓度对吸附剂性能的影响,以及H2O2溶液氧化法在不同H2S滞留比时吸附剂的再生效率。实验结果显示,吸附剂对H2S具有很强的吸附能力和吸附不可逆性,滞留H2S可导致吸附剂对CH4吸附能力大幅下降;H2O2溶液浓度应控制在12% (重量分数)以下,高浓度的H2O2溶液会破坏吸附剂本身的孔结构,H2O2溶液氧化法对H2S污染型,尤其是低污染型吸附剂具有很好的再生效果。通过对重复再生吸附剂的结构参数和再生产物的分析,讨论了H2O2溶液氧化法的再生机理。 相似文献