液体喷淋密度对氢-水液相催化床压力降和传质系数的影响

在24 mm×1 000 mm玻璃柱中,用氢/氘气-水考察了液体喷淋密度对混装催化交换床的压力降和传质系数的影响。结果表明:床层压力降(Δp)随液体喷淋密度(l)的增大而升高,当操作气速较低时,l对Δp的影响不很明显,随着操作气速的增大,l对Δp的影响程度明显增强;低气速下,l对床层的传质系数(Kya)影响小,气液夹带量(δ)对Kya的影响不大;较高气速下,Kya随l的增加而增大,δ对Kya的影响较大。     

氘重氧水液相催化交换法氢正常化工艺研究

液相催化交换法是有效的氢同位素分离方法之一,传统电解法进行氘重氧水氢正常化安全风险大,生产成本高,为此利用液相催化交换法对含氘重氧水进行除氘实验。结果表明,反应温度在30~70 ℃内,随着温度升高,含氘重氧水除氘过程的总体积传质系数（Kya）值先变大后变小,当温度大于60 ℃后,总体积传质系数Kya值逐渐变小,最优反应温度为60 ℃;气液比（摩尔比）在0.5~3.0之间,随着气液比增加,含氘重氧水除氘过程的Kya值愈大,含氘重氧水除氘效果越好,但过大的气液比会引起气液夹带甚至导致液泛,降低反应效率。实验结果可为开展高氘浓度氘重氧水液相催化交换法氢正常化工艺研究提供依据。     

氘重氧水液相催化交换法氢正常化工艺研究

液相催化交换法是有效的氢同位素分离方法之一,传统电解法进行氘重氧水氢正常化安全风险大,生产成本高,为此利用液相催化交换法对含氘重氧水进行除氘实验。结果表明,反应温度在30～70℃内,随着温度升高,含氘重氧水除氘过程的总体积传质系数(Kya)值先变大后变小,当温度大于60℃后,总体积传质系数Kya值逐渐变小,最优反应温度为60℃;气液比(摩尔比)在0.5～3.0之间,随着气液比增加,含氘重氧水除氘过程的Kya值愈大,含氘重氧水除氘效果越好,但过大的气液比会引起气液夹带甚至导致液泛,降低反应效率。实验结果可为开展高氘浓度氘重氧水液相催化交换法氢正常化工艺研究提供依据。     

H-D体系的气液催化交换实验研究

采用Pt-SDB疏水催化剂与亲水填料混装,考查了氢同位素氘从气、液两相间相互交换过程的影响因素。结果表明:随着天然水流量的增大,开始时催化交换效率增大,而后趋于平稳;在相同的液体流量下,随着气体流量的增大,催化交换效率减小;随着温度的升高,催化交换效率增大;在同一温度下,随着液体流量的增大,气相总传质系数(Kya)没有什么明显的变化,而反应温度对Kya影响显著,高、低气体流速下两者的活化能相差很小。     

氢-水液相催化交换床压力降及液泛研究

在50mm×680mm和20mm×290mm玻璃柱中,用氢 氘水研究了催化交换床层不同填料的液泛及床层压力降的变化。结果表明:活性Al2O3填料、不锈钢θ填料、不锈钢三角填料装填的床层在相近操作条件下,θ填料泛点气速为高;相同气速下,升高温度和增加液体喷淋密度均使床层压力降升高。压力降随液体喷淋密度l、床层气速μ变化的经验关联式为Δp=14758 8×100 0164lμ1 91。     

SDB疏水催化剂载体的装填及对传质性能的影响

氢-水液相催化交换(LPCE)是处理大量含氚废水的有效途径,而疏水性载体苯乙烯-二乙烯基苯共聚物(SDB)是LPCE的关键材料,对活性组分Pt起到承载作用。采用30mm×400mm玻璃柱模拟催化反应床,研究了SDB疏水性载体与填料的填装方式、气体流速、液体流速、温度以及分层装填高度等工艺条件对床层压力降和持液量的影响。结果表明:当不锈钢θ填料与SDB疏水性载体的体积比为4∶1时,无论采用混合装还是分层装,床层压力降均随气体流速、液体流速和温度的增加而升高,而动持液量随气体流速的增加而减小,随液体流速的增加而增大;混合装的压力降低于分层装,不同分层装对应的床层压力降大小为:四层装三层装一层装两层装。     

水-氢同位素液相催化交换工艺研究

以Pt-SDB为憎水催化剂研究了水-氢同位素液相催化交换工艺，讨论了反应温度、氢气流量、低浓重水流量等工艺条件对催化交换塔传质单元高度(HTU)的影响和反应温度、气液比对催化交换塔阻力降的影响。结果表明：当反应温度为60℃、气液比为1：1时，水-氢同位素液相催化交换工艺是比较适宜的。     

水-氢同位素液相催化交换反应过程

描述了水氢同位素液相催化交换反应的模型,并从动力学和反应过程的角度对模型进行了实验验证。验证结果表明:水氢同位素液相催化交换是一个较复杂的传质反应的串联过程,主要包括汽液相间转化和氢同位素催化交换两个反应。     

氢同位素D、T从气相到液相的氢-水交换实验研究

采用Pt-SDB疏水催化剂和亲水填料混装进行含氘、氚氢气与水的液相催化交换实验，研究反应温度、气体流量和液体流量对D、T转化率以及H-D、H-T的总传质系数Kya的影响。研究结果表明：在相同操作条件下，T的转化率η(H-T)比D的转化率η(H-T)高，H-T的总传质系数比H-D的高；从D、T转化率随气体流量和液体流量的变化趋势可知，气体流量对D、T转化率的影响较大；选择合适的反应温度即可获得较佳的转化率和总传质系数。在实际工艺中，反应温度选为45℃较适宜。     

低温精馏氢同位素分离全回流模式研究

为探求全回流模式下低温精馏氢同位素分离过程中有关操作参数的内在联系,研究了再沸器加热功率对脱氘率、床层压降、液氢液位等的影响。当再沸器加热功率从5W增加到12.4W时,脱氘率从88%增加到99.6%,脱氘率与再沸器加热功率基本呈线性关系。随再沸器加热功率的增加,液氢液位下降,床层压降增加,但在该功率范围内未出现液泛现象。随加热功率增加,精馏柱操作压力从100kPa升高到190kPa,冷凝器和冷头为提供更多冷量而温度降低。     

LaNi5和LaNi4.7Al0.3柱内氕氘排代模拟

假设排代过程受表面反应控制和气相中H2与D2快速达到反应平衡,建立了流速和温度恒定条件下LaNi5和LaNi4.7Al0.3柱内氕排代氘的一维数学模型。该模型基于分子碰撞理论,考虑了分离因子对氢同位素排代的影响。模型中的气-固相同位素交换几率为可变参数,其余参数使用了文献值或实验值。计算了LaNi5和LaNi4.7Al0.7柱内氕排代氘及LaNi5柱内氘排代氕过程中流出端氢同位素各组分丰度随时间的变化关系并与实验结果进行了对照。结果表明:当同位素交换几率为2.96×107时,根据数学模型获得的排代流出曲线与实验结果具有良好一致性,该模型可恰当描述金属氢化物柱内氢同位素的排代行为。     

液态铅铋合金回路氧输运特性的数值研究

为研究液态铅铋合金（LBE）冷却剂系统气态氧控装置——膨胀箱中覆盖气体的氧输运特性,利用计算流体动力学（CFD）软件ANSYS Fluent对氧输运进行了数值计算。根据覆盖气体流动特性和混合气体中低氧分压特点,对膨胀箱气相空间进行简化,将气-液交界面视为氧浓度恒定的自由表面边界,采用组分输运模型计算气体和液态LBE之间传质后的液态LBE氧浓度。结果表明,传质系数随液态LBE入口流速增大而增大,液态LBE入口流速增大则膨胀箱内气-液对流强度增加,有利于增强膨胀箱的氧输运;膨胀箱中液态LBE温度越高,则氧输运的平均传质系数越大;在液态LBE入口流速一定时,平均传质系数可表示为温度的递增函数。在饱和氧浓度阈值内,入口氧浓度和气-液交界面氧浓度不影响膨胀箱的传质系数,对液态LBE回路的氧浓度控制有利。本研究定量获得了使液态LBE回路处于合理氧浓度范围内的操作条件,为实验及系统设计提供数据参考。     

氢同位素氘从气相到液相的催化交换实验研究

采用Pt SDB疏水催化剂与亲水填料按1∶4混装进行氘从气相到液相的催化交换实验,研究影响传质单元数及氘转化率的因素。结果表明:为获得较大的传质单元数,需选择合适的操作温度及交换气流速;液体流量增加,转化率提高,但液体流量达到一定程度时,氘转化率几乎不再变化;催化柱长度对氘转化率有较大影响,交换气流速2 m3/h、液体流量1~2 kg/h、45 ℃时,4 m柱长下的氘转化率达到90%。     

Pt-SDB憎水催化剂氢-水液相催化交换工艺研究

研究了以贵金属铂为活性成分、聚苯乙烯 二乙烯基苯为载体的憎水催化剂Pt SDB的氢 水液相催化交换工艺条件 ,讨论了催化剂与亲水填料在催化反应床中的填装方式、填装比例以及反应温度、交换方式等工艺条件对氢 水催化交换反应总体积传质系数的影响。结果表明 :催化剂与填料混合填装时体积比 1∶1和分层有序填装时体积比 1∶4的效果最佳 ,总体积传质系数随反应温度升高而提高 ,交换反应温度以 60℃为宜     

用于氢-水同位素交换的Pt-PTFE类憎水催化剂的研制

研制了以铂为活性成分，聚四氟乙烯（PTFE）为憎水材料，活性炭、二氧化硅等作载体的憎水催化剂。在滴流床上，进行了氢-水气液逆流氢同位素交换反应，讨论了载体、铂含量及PTEF量对催化剂活性的影响。结果表明，以活性炭为载体，聚四氟乙烯与Pt-C粉的质量比在1-2时，Pt-C-PTFE催化剂的活性高；交换反应的总体积传质系数随反应温度和氢气流量的增加而增大。     

H-D体系的低温精馏分离实验研究

在自制低温精馏氢同位素装置上进行了H-D分离的初步实验.结果表明,以D/H比为1.4×10-4的氢气为原料,进料流量5 mol/h,运行120h后,再沸器的D/H比达1.27×10-2;增加原料气氘浓度,其浓集效果明显提高.随着再沸器中氘浓度增加,柱顶氘浓度增加,脱氘率降低.全回流实验下,再沸器加热功率增加,脱氘率增加,但造成柱压力明显增加.为控制精馏过程操作压力,选择适当的再沸器加热功率是必要的.     

吸附温度低于273 K的Pd/k柱TCAP全回流实验研究

为满足实验室规模的氢同位素分离需求,对少量氚（小于3.7×10¹³ Bq）的高效氢同位素分离方法进行了研究。采用TCAP全回流工艺,将钯/硅藻土（Pd/k）填充色谱柱（长2 m,外径6 mm）吸附H-D混合气体（D丰度为50%）的温度控制在273 K以下,经多次加热 冷却循环后,从分离柱前、后两端加热各提取15%样品气,利用低温色谱法对样品气进行氢同位素丰度分析,对色谱柱的分离性能进行评价。研究结果发现,原料气进入填充柱后（全回流之前）尾端提取气的氘丰度约为98.5%,经5个全回流循环（循环总时间为1.25 h）后,尾端提取气的氘丰度达99.9%。经15个全回流循环后,前端提取气的氘丰度由50%（原料气氘丰度）降至13.6%。通过实验数据对柱中氘分布进行了理论模拟,发现进样速率过快可能是导致前端提取气氘丰度过高的主要原因,柱中氘丰度最低点可能出现在色谱柱的中部。     

联合电解催化交换系统HD/H2O和HT/H2O体系模拟

计入蒸汽的影响，研究建立基于两步传质的联合电解催化交换系统模型，计算HD/H₂O和HT/H₂O两个体系的分离性能。传质系数的提高能显著改善交换系统的整体性能，电解池浓缩倍数与电解池滞液量有关。电解池中氘浓度的增长最终将引起交换系统脱氘率的下降，这一现象表明，在交换系统操作模式选择以及与后级浓缩系统的级联匹配中，对交换系统的动态行为必须予以特别关注，并应在交换床设计中考虑此因素。     

联合电解催化交换系统HD／H2O和HT／H2O体系模拟

计入蒸汽的影响，研究建立基于两步传质的联合电解催化交换系统模型，计算HD／H2O和HT／H2O两个体系的分离性能。传质系数的提高能显著改善交换系统的整体性能，电解池浓缩倍数与电解池滞液量有关。电解池中氘浓度的增长最终将引起交换系统脱氘率的下降，这一现象表明，在交换系统操作模式选择以及与后级浓缩系统的级联匹配中，对交换系统的动态行为必须予以特别关注，并应在交换床设计中考虑此因素。     

氚老化对钯钇合金膜氢渗透性能的影响

在聚变堆燃料循环系统中,钯合金膜将被用于氢同位素与杂质气体间的渗透分离以及含氚杂质中氚的催化回收。长期连续的氚操作将使合金膜体内因氚衰变而累积3He,产生氚老化效应。本工作研究了贮氚老化对Pd8.5Y0.19Ru（原子百分数）合金膜的氕、氘渗透性能的影响。研究结果表明：对于膜内体氦浓度He/M为0.042的氚老化膜,在573～723K温度范围内,氕、氘渗透率被严重降低,膜的氕氘渗透分离系数则有所提高。