氢同位素D、T从气相到液相的氢-水交换实验研究

采用Pt-SDB疏水催化剂和亲水填料混装进行含氘、氚氢气与水的液相催化交换实验，研究反应温度、气体流量和液体流量对D、T转化率以及H-D、H-T的总传质系数Kya的影响。研究结果表明：在相同操作条件下，T的转化率η(H-T)比D的转化率η(H-T)高，H-T的总传质系数比H-D的高；从D、T转化率随气体流量和液体流量的变化趋势可知，气体流量对D、T转化率的影响较大；选择合适的反应温度即可获得较佳的转化率和总传质系数。在实际工艺中，反应温度选为45℃较适宜。     

水-氢同位素液相催化交换工艺研究

以Pt-SDB为憎水催化剂研究了水-氢同位素液相催化交换工艺，讨论了反应温度、氢气流量、低浓重水流量等工艺条件对催化交换塔传质单元高度(HTU)的影响和反应温度、气液比对催化交换塔阻力降的影响。结果表明：当反应温度为60℃、气液比为1：1时，水-氢同位素液相催化交换工艺是比较适宜的。     

氢同位素催化交换过程影响因素研究

氢-水催化交换反应是研究氢同位素分离的重要手段,对反应过程中各影响因素的研究是氢同位素分离工作中的重要内容。在自行设计的不锈钢催化交换柱中,装填一定体积比的疏水催化剂与亲水填料,进行H-D体系气液催化交换实验。观察反应温度、气液摩尔比、不同原料水氘浓度对传质系数的影响,讨论了气体流速对床层压力降的影响情况。结果表明,不同气液比下,反应温度为45°C时传质系数最高。传质系数随原料水氘浓度(5.05 20.1)×10 3增加而降低,传质系数在0.58 1.17和2.65 3.56随着气液摩尔比而增加,催化交换柱床层压力降随气体流速而增加。研究发现,反应温度、气液摩尔比和氘浓度等因素均会影响氘的传质系数。     

H-D体系的气液催化交换实验研究

采用Pt-SDB疏水催化剂与亲水填料混装,考查了氢同位素氘从气、液两相间相互交换过程的影响因素。结果表明:随着天然水流量的增大,开始时催化交换效率增大,而后趋于平稳;在相同的液体流量下,随着气体流量的增大,催化交换效率减小;随着温度的升高,催化交换效率增大;在同一温度下,随着液体流量的增大,气相总传质系数(Kya)没有什么明显的变化,而反应温度对Kya影响显著,高、低气体流速下两者的活化能相差很小。     

用于氢同位素交换分离的新型Pt/疏水陶瓷催化剂

为提升疏水催化剂性能并扩展其应用范围,以柱状（ø=5 mm）多孔陶瓷为载体,在载体表层构筑氧化铈（CeO₂）微纳结构为载体提供疏水环境,采用浸渍还原法制备用于氢同位素交换分离的新型Pt/疏水陶瓷催化剂。为验证新型疏水催化剂实用性,以X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、X光电子能谱（XPS）、一氧化碳（CO）脉冲吸附、能谱（EDX）对催化剂性能进行综合表征,并采用气汽并流方式测试催化剂催化活性。结果表明,新型陶瓷载体疏水性优良,疏水结构对载体孔结构性能影响较小;疏水层使浸渍液对载体浸润能力下降,铂粒子分散度及零价铂含量降低;浸润能力下降使前驱体多沉积在载体表层而较难渗入载体内部,表层铂粒子含量高,使反应物的反应通道较短,相同时间内有更多的铂粒子参与反应。制得催化剂催化活性可达同种形状有机载体类催化剂催化活性的80%,冲淋12周后,催化活性下降比率小于5%,新型疏水催化剂催化活性及耐冲淋稳定性均较好,实用性佳,具有良好的应用前景。     

水-氢同位素液相催化交换反应过程

描述了水氢同位素液相催化交换反应的模型,并从动力学和反应过程的角度对模型进行了实验验证。验证结果表明:水氢同位素液相催化交换是一个较复杂的传质反应的串联过程,主要包括汽液相间转化和氢同位素催化交换两个反应。     

Pt/C对氢同位素交换反应的催化性能研究

采用并流法研究了用不同活性炭担体制备的Pt/C对H2（g）/HDO（v）体系的催化性能,得出Pt/C对氢-水同位素交换反应的活化能为41.3～42.4kJ•mol－1。实验结果表明,采用表面改性活性炭制备的Pt/C对H2（g）/HDO（v）的催化活性比未经改性活性炭制备的Pt/C高出1倍,但两者对水蒸气均为0.77±0.05级反应,其活化能也基本相等,说明活性炭担体表面改性未改变Pt/C对氢-水同位素交换的反应机理。     

疏水催化剂用于HD/H2O同位素交换的性能研究

系统地研究了气体线速度、温度等对疏水催化剂传质系数的影响.气体线速度在2-9 cm·s-1范围内,催化剂传质系数呈线性增长.气体线速度在20-90 cm·s-1范围内,催化剂传质系数在40-60mol·m-3·s-1范围内,通过提高气体线速度来提高传质系数是一有效途径.降低进液位置后发现浓缩段传质系数在高气速下显著下降,从实验上证实了蒸汽在催化交换过程中具有极其重要的作用.操作温度宜在45℃左右.     

Pt-SDB疏水催化剂应用于氢-水同位素交换的实验研究

采用气?液逆流方式对苯乙烯-二乙烯基苯共聚物担载金属铂(Pt-SDB)疏水催化剂应用于HD(g)/H2O(l)体系的氢同位素交换进行了实验室规模的中试实验研究;;对该实验系统和Pt-SDB的催化性能作出了评价;;得出了Pt-SDB的总体积传质系数Kya值和各种工艺条件。实验结果表明:当氢气流速为0.2m/s、温度为65℃时;;Pt-SDB与亲水性金属填料按1∶4的体积比混合装柱的Kya平均值达到41.5mol·m?·s?。     

填料及填装工艺对水-氢同位素液相催化交换效率的影响

研究了填料及填装工艺对水-氢同位素液相催化交换效率的影响,讨论了亲水填料的选型原则、处理方式、亲水填料与憎水催化剂在催化反应床中的填装比例。结果表明：选用不锈钢三角填料,填料使用前进行表面处理,亲水填料与憎水催化剂按体积比为1：4分层有序填装,均能提高催化反应床的交换效率。     

氢—水液相催化交换法脱氚

对疏水催化剂的设计与制备方法及氢－水液相交换反应过程进行了讨论,并概要评述了以常温氢－水催化交换法进行重水脱氚的液相催化交换（LPCE）及其联合电解的催化交换（CECE）工艺流程。     

Gaseous Exchange Reaction of Deuterium between Hydrogen and Water on Hydrophobic Catalyst Supporting Platinum

The deuterium exchange reaction between hydrogen and water in the gas phase where the fed hydrogen gas is saturated with water vapor is studied experimentally by use of the proper hydrophobic catalysts supporting platinum. It is found that the activities of those catalysts for this reaction system are very high compared with the other known ones for the systems in which gas and liquid should coexist on catalyst surfaces, and that the apparent catalytic activity becomes larger as the amount of platimun supported on a catalyst particle increases. By analyses of the data the following informations are obtained. The exchange reaction can be expressed by a first order reversible reaction kinetics. The pore diffusion in the catalyst particles has significant effect on the overall reaction mechanisms.     

疏水载体和填料对氢-水液相催化交换床传质性能的影响

以疏水催化剂与填料分层装填催化交换床，研究催化剂的疏水载体、惰性填料及二者的装填比对氢-水液相催化交换床传质性能的影响。结果表明：C-PTFE是适宜的催化剂载体；Al2O3填料床操作弹性差，螺旋填料的床层传质优于θ填料装填的床层；填料用新配制的王水处理后，床层的可操作性和传质性能有较大改善；催化剂与填料的装填比为1：4时，床层传质性能较好。     

CECE水-氢交换工艺

研究了基于Pt-SDB憎水催化剂的CECE水-氢交换工艺,讨论了填料处理工艺、填料规格、反应温度、气液比、塔内径小等对CECE水-氢交换理论塔板高度的影响和反应温度、气液比对水-氢交换阻力降的影响.结果表明,填料的酸处理方式优于碱处理方式;填料规格2.5 mm×2.5 mm×0.2 mm、填料与催化剂填装比例4.5:1...     

氘气中氢同位素的低温气相色谱法测定

针对高纯氘气中H₂、HD与D₂等氢同位素气体间不易分离分析的特点,以5A分子筛微填充石英毛细管色谱柱,在－95℃下对氢同位素进行分离,以气相色谱-脉冲放电氦离子化检测器对氢同位素进行分析。研究建立的H₂、HD与D₂等同位素气体测定方法精密度小于15%,最小检出摩尔分数为1×10^－6。     

Pt-SDB憎水催化剂氢-水液相催化交换工艺研究

研究了以贵金属铂为活性成分、聚苯乙烯 二乙烯基苯为载体的憎水催化剂Pt SDB的氢 水液相催化交换工艺条件 ,讨论了催化剂与亲水填料在催化反应床中的填装方式、填装比例以及反应温度、交换方式等工艺条件对氢 水催化交换反应总体积传质系数的影响。结果表明 :催化剂与填料混合填装时体积比 1∶1和分层有序填装时体积比 1∶4的效果最佳 ,总体积传质系数随反应温度升高而提高 ,交换反应温度以 60℃为宜