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助剂促进的合成气甲烷化反应用镍基催化剂具有反应活性高、使用寿命长以及甲烷选择性高等优点,被广泛应用于煤基合成气甲烷化制替代天然气反应中。本文重点介绍了贵金属、碱土金属、稀土金属以及过渡金属助剂等对活性镍基催化剂的分散度、还原度、双金属合金协同效应、镍基催化剂结构稳定性及其对合成气甲烷化反应速率和产物选择性的影响。较系统地分析了这些助剂改性镍基催化剂的作用机制。提出了非贵金属助剂以及复合助剂将是合成气甲烷化用镍基催化剂助剂研发的发展方向,旨在为煤基合成气制替代天然气甲烷化催化剂的研发提供借鉴和参考。 相似文献
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负载型Ni基催化剂是应用于CO甲烷化反应的重要催化剂,其金属分散度、活性位结构和化学组成是决定催化剂活性与稳定性的关键因素。综述了金属Ni活性中心结构、载体与助剂对负载型Ni基催化剂甲烷化反应活性和稳定性的影响,在提高催化剂活性的基础上,为开发低成本的负载型Ni基催化剂具有重要意义。 相似文献
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研究γ-Al2O3、CeO2和ZrO2负载的Mo基催化剂性质及其甲烷化性能。采用N2物理吸附、H2程序升温还原、X射线衍射和透射电镜对催化剂进行表征,使用固定床,在550 ℃、3 MPa、5 000 h-1、V(H2)∶V(CO)=1.0且含有H2S的合成气中对催化剂甲烷化性能进行测试。结果表明,3种载体中,Mo在ZrO2载体上分散度最高,甲烷化反应中Mo/ZrO2催化剂活性最高; CeO2负载的Mo相抗烧结能力最强,甲烷化反应中Mo/CeO2催化剂稳定性最好。 相似文献
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采用浸渍法制备不同组成催化剂Ni-M/γ-Al2O3(M=Zr、Co、Mg、Nd),通过固定床反应装置考察不同助剂、助剂含量和反应温度对催化剂活性的影响,并对催化剂进行X射线衍射表征。结果表明,14Ni-5Mg/γ-Al2O3的催化活性较好,随着反应温度的升高,甲烷转化率和CO收率均升高,反应温度升至800 ℃时,甲烷转化率达97.54%。采用共沉淀法制备载体、浸渍法制备的催化剂14Ni/MgO-Al2O3,在反应温度800 ℃、压力1.013 kPa、n(CO2)∶n(CH4)=1.2和催化剂用量0.5 g条件下,CO收率高于14Ni-5Mg/γ-Al2O3催化剂,但甲烷转化率略低。 相似文献
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甲烷化工艺是煤制天然气的关键技术,甲烷化催化剂则是甲烷化技术的核心。Ni基催化剂具有活性高、选择性好和价格低廉等优点,但易积炭,积炭堵塞催化剂孔道,覆盖表面金属活性位,导致催化剂失活。稀土类金属氧化物(如CeO2、La2O3等)对Ni基催化剂的活性、稳定性、抗积炭性能以及活性组分的分散有明显的促进作用。采用共沉淀法制备了CeO2-La2O3复合氧化物载体,负载Ni后用于CO甲烷化反应,利用N2物理吸附、XRD、H2-TPR、XPS和TG等对催化剂结构进行表征。结果表明,Ni/CeO2-La2O3中CeO2的添加主要发挥了电子助剂的作用,CeO2的存在提高了催化剂表面Ni0周围的电子密度,促进Ni物种的还原,同时还能提高催化剂的抗积炭能力,使催化剂表现出更好的甲烷化活性与稳定性。在V(H2)∶V(CO)=1、反应温度450 ℃、空速24 000 h-1和常压下,Ni/CeO2-La2O3催化剂的CO转化率达82.7%。 相似文献
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Ullmann偶联反应是典型的碳碳键偶联反应,反应合成的联苯类化合物是重要有机化工原料,应用前景广阔。初期采用均相Pd催化剂,不能重复利用,工业化生产受到限制。改用多相Pd催化剂催化反应,需要添加剂导致产物分离困难。多相Au催化剂适用性受到限制,反应底物局限于碘代芳烃,双金属催化剂在催化活性与选择性方面均有较好的优势。综述Ullmann-type偶联反应中均相Pd催化体系、多相Pd催化体系、多相Au催化体系以及多相双金属催化体系催化剂的研究进展,阐述反应机理,并对Ullmann偶联反应研究进行展望。 相似文献
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为进一步提高催化剂活性,用Ce对LaCoO3载体进行改性,并采用溶胶-凝胶法制备系列LaCo1-xCexO3(x=0~0.5)载体。其中,x=0.1和0.2时,载体为钙钛矿结构。采用沉积-沉淀法制备Au/LaCo1-xCexO3(x=0.1、0.2)催化剂,通过XRD、BET和H2-TPR等方法对催化剂进行催化活性评价及稳定性表征测试。结果表明,Au/LaCo0.9Ce0.1O3和Au/LaCo0.8Ce0.2O3催化剂能够在90℃将CO完全转化,在此温度进行的连续20h和30h的寿命实验中,CO转化率保持100%,催化活性和稳定性均优于Au/LaCoO3催化剂。表明掺杂Ce改性载体,能够提高催化剂活性和稳定性。 相似文献
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以Al-SBA-15为载体,浸渍法制备La/Al-SBA-15改性介孔分子筛催化剂。通过红外光谱分析、X射线多晶衍射、N2吸附-脱附、扫描电子显微镜和透射电子显微镜等分析方法对催化剂进行表征。X射线多晶衍射表明,La/Al-SBA-15催化剂具有典型的一维六方介孔结构;红外光谱中显示出La—O键590 cm-1特征峰,表明La元素通过键合进入分子筛;N2吸附-脱附分析表明,La/Al-SBA-15催化剂的孔道分布均匀,平均孔径为2.15 nm。以La/Al-SBA-15催化剂合成棕榈酸甲酯,在n(棕榈酸)∶n(甲醇)=1∶20、催化剂用量为0.250 g(即为棕榈酸质量的5%)和反应时间330 min条件下,棕榈酸甲酯酯化率达79.48%。 相似文献
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采用氧化还原共沉淀法制备系列不同配比的锰铈复合氧化物,用于CO和CH4催化氧化,考察不同焙烧温度对催化剂性能的影响。研究表明,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具备最优的CO和CH4催化氧化性能。催化剂在90℃时,CO转化率可达100%;对于CH4催化氧化,反应温度500℃时,CH4转化率为80%。通过N2吸附-脱附、H2-TPR和XRD等研究其物化结构性能,结果表明,在系列催化剂中,焙烧温度500℃和Mn与Ce物质的量比为5∶5的催化剂具有最高的比表面积和最活泼的晶格氧,可能是其具有优异催化活性的原因。 相似文献
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低温等离子体协同锰银催化剂降解甲苯 总被引:1,自引:0,他引:1
以挥发性有机化合物(VOCs)的代表物质——甲苯为去除对象,采用自制线管式介质阻挡放电反应器,考察低温等离子体与γ-Al2O3负载不同类型催化剂相结合去除空气中甲苯的性能。通过对负载活性组分的γ-Al2O3小球与未负载进行对比分析,考察放电对催化活性的影响。对不同类型反应器从能量密度、甲苯去除效率、能量效率和副产物臭氧的产生量进行测定比较。研究结果表明,负载活性组分后,催化剂的比表面积和孔径均减小。与仅填充γ-Al2O3相比,负载催化剂后的反应器能量密度有所降低,填充负载锰银催化剂的反应器对甲苯的降解有明显的促进作用,但不同催化剂的作用程度不同,在电压17 k V时,MnO2、Ag O、MnO2-Ag O、MnO2-Ag O-CeO2催化剂及无负载催化剂对甲苯去除效率分别为53.4%、64.4%,67.9%、74.0%和53.3%。因此,活性组分有助于提高催化活性,进而提高甲苯去除效率。甲苯降解的能量效率随电压升高而减小,引入催化剂后的能量效率高于仅填充γ-Al2O3时的能量效率。臭氧的产生量随电压的升高而升高,引入催化剂有利于减少副产物臭氧的生成。 相似文献
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添加造纸法再造烟叶是卷烟降焦的重要手段,但再造烟叶烟气中CO含量相对较高,降低造纸法再造烟叶烟气中的CO含量刻不容缓。研究了Cu和Co等过渡金属氧化物催化剂在降低造纸法再造烟叶烟气中CO含量的催化性能。经过对催化剂的初步筛选,Cu-Mn复合氧化物催化剂表现出最佳的CO催化氧化性能。为进一步提高催化剂的利用效率及催化活性,从两个方面进行深入研究:(1)在再造烟叶制备过程中的不同工艺阶段加入催化剂,结果发现,将催化剂的固体粉末分散在浆料中,有助于得到催化剂分散均匀的再造烟叶,烟气中的去除率为12.8%;(2)将催化剂以不同的形式分散,结果发现,将催化剂前驱体溶液与涂布液混溶是使催化剂均匀分散的最好方式,利用此方式将Cu-Mn催化剂加入再造烟叶中,使CO去除率高达15%。表明过渡金属氧化物催化剂对降低再造烟叶烟气中CO含量表现出良好的催化性能,且催化剂在再造烟叶中的分散性对催化性能有着至关重要的作用。 相似文献
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以异丙醇铝为原料,采用完全液相法制备勃姆石系列甲醇脱水浆状催化剂,通过XRD、NH3-TPD和XPS等对催化剂的结构和酸性质进行表征,并在浆态床条件下评价其甲醇脱水生成二甲醚的活性,考察水量和酸量对催化剂活性的影响。结果表明,制备的浆状勃姆石催化剂具有良好的活性,相结构为勃姆石。在硝酸与异丙醇铝物质的量比为0.3∶1和水与异丙醇铝物质的量比为50∶1条件下,制备的催化剂活性最高。 相似文献
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为了考察搅拌速率在Pd/Al2O3催化剂制备过程中的作用,通过对不同搅拌速率制备的Pd/Al2O3催化剂进行XRD、H2-TPR和XPS表征及CH4催化燃烧活性测试,研究搅拌速率对Pd/Al2O3催化剂活性的影响。结果表明,低搅拌速率[(200~300)r·min-1]条件制备的催化剂,Pd O粒径较大,Pd分散度高,表面Pd与Pd O物质的量比=0.55~0.56,催化剂的CH4催化反应活化能与无搅拌时相比降低,在200 r·min-1达到最低;随着搅拌速率增加,高搅拌速率[(400~600)r·min-1]抑制了Pd O晶粒的生长,导致Pd O粒径变小,Pd分散度降低,并使表面Pd O含量增大,Pd与Pd O物质的量比=0.41~0.52,提高了CH4催化燃烧反应的活化能。 相似文献