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简要介绍了各种正在研究开发中的天然气制合成气技术,催化部分氧化制合成气较好的工业化应用前景。对此过程中采用的催化剂和反应器也进行了介绍。 相似文献
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文章主要介绍了国内外在甲烷直接氧化制甲醇研究方面取得的最新进展。其中包括传统催化氧化,酶催化氧化,光催化氧化,非热式等离子体在合成甲醇中的应用和膜技术的应用。 相似文献
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研究甲烷合成甲醇的催化剂及催化机理是甲烷直接催化氧化制甲醇的关键。本文综述了甲烷合成甲醇的Pt系催化剂、Pd系催化剂、Rh系催化剂、Fe改性沸石催化剂、Cu改性沸石催化剂、改性金属有机框架材料催化剂以及相应的催化机理。结果表明,Pt系催化剂中K2PtCl4、Pt(bpym)Cl2、Pt(bipy)Cl2催化甲烷制甲醇机理为亲电取代反应。Pd系催化剂中Pd(OAc)2在CF3COOH水溶液中通过多步电子传递链将甲烷转化为甲醇;Pd/C在乙酸水溶液中催化甲烷合成甲醇是亲电取代和活性氧物种氧化两种机理共同作用的结果。Rh系催化剂中的Rh/ZSM-5、Rh/TiO2通过锚定在载体孔道内的一价Rh与CO、H2O和O2作用将甲烷转化为甲醇。Fe、Cu改性沸石催化剂及改性金属有机框架材料催化剂通过均裂、异裂等自由基反应转化甲烷得到甲醇。指出研究高效活化甲烷分子和抑制甲醇深度氧化催化剂的设计、制备及深入探究其催化机理仍然是今后的研究重点。 相似文献
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The catalytic partial oxidation of methane to syngas (CO H2) has been simulated thermodynamically with the advanced process simulator PRO/Ⅱ. The influences of temperature,pressure,CH4/O2 ratio and steam addition in feed gas on the conversion of CH4 selectively to syngas and heat duty required were investigated, and their effects on carbon formation were also discussed. The simulation results were in good agreement with the literature data taken from a spouted bed reactor. 相似文献
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甲烷液相转化具有反应条件温和、能耗低、投资少等优点,研究甲烷液相部分氧化制甲醇对实现天然气的直接转化和利用具有极为重要的战略意义。本文介绍了甲烷液相部分氧化制甲醇反应中有关反应溶剂介质的研究进展,详细叙述了各种酸性介质、水以及乙腈溶剂在甲烷部分氧化制甲醇中的应用,总结了不同溶剂介质下的反应机理、催化剂、溶剂浓度等对甲烷转化的影响,探讨了溶剂在甲烷液相部分氧化中的作用,指出依据溶剂介质的性质和作用,开发环境友好、反应条件温和、转化效率高的优良新型溶剂是甲烷液相部分氧化制甲醇的重要研究方向。 相似文献
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B. Ramachandra Jung Sik Choi Ko-Yeon Choo Jae-Suk Sung Sun-Dal Song Tae-Hwan Kim 《Catalysis Letters》2005,105(1-2):23-27
Molybdenum based mixed oxide containing Mo0.65V0.25W0.10 was investigated for the partial oxidation of methanol. The structural property and catalytic activity of the mixed oxide
catalyst was studied by surface area (BET), scanning electron microscopy (SEM), energy dispersive X-ray (EDX), Fourier transform
infra-red spectroscopy (FTIR) and X-ray diffraction (XRD). The thermal activation of the catalyst resulted increase in the
conversion of methanol and the selectivity to formaldehyde. The thermal activation of the MoVW mixed oxide in nitrogen atmospheres
induces partial crystallization of a Mo5O14-type oxide at 813 K. The SEM images of the thermally activated catalyst show needle like particles. These particles were
agglomerates of platelet-like crystallites of a few hundreds of nanometers in size. SEM and EDX techniques show that the mixed
oxide is characterized by an inhomogeneous elemental distribution on the length scale of a few microns. XRD of the thermally
activated catalyst showed a nanocrystalline material identified as a mixture of Mo5O14, MoO3 and MoO2-type MoVW oxides. The catalytic activity of the MoVW mixed oxide show a good conversion of methanol and selectivity to formaldehyde. 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究进展 总被引:12,自引:0,他引:12
综述了甲烷部分氧化制合成气的研究意义和现状,从金属活性组分,载体效应,载量选择,助剂添加和制备方法等因素对催化剂活性的影响及研究进行了系统。结合本课题组的研究结果及文献报道,分析了Ni基催化剂的失活特性,并提出使用等离子体技术对Ni基催化剂进行改笥处理,以提高其催化稳定性的技术展望。 相似文献
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用L 9(34) 正交配置实验对2%Mo/SiO2 催化剂进行了改性研究, 发现Cr、Cu、Sn 和P 可改变催化剂的活性和选择性, 在Cr 为0.5% 时有较高的甲醇收率, 在450℃、常压下反应可使甲醇收率为2176%。XPS、FT -IR、TPR 和TPD 研究表明催化剂表面上的Mo 为+ 6 价, 且存在Mo-Si 作用键, 催化剂表面有大量的酸性中心和多种相互作用相。 相似文献
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基于Curran详细反应机理,采用CHEMKIN软件对贫氧条件下的甲烷非催化部分氧化过程进行了模拟. 在预热温度为873 K、氧气/甲烷摩尔比为0.55的工业反应器操作条件下,模拟得到的最大乙炔浓度为7.6%(mol),与工业数据相符. 分析了操作参数对自燃诱导时间和产物浓度的影响. 结果表明,当预热温度为823 K时,最大乙炔浓度为7.8%(mol);1023 K时为8.4%(mol). 乙炔浓度在达到最大值后快速下降,因此必须在最大值时通过淬冷等措施及时终止反应以获得最大乙炔收率. 相似文献
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甲烷直接氧化制甲醇研究进展 总被引:2,自引:0,他引:2
叙述了近年来国内外关于甲烷直接氧化制甲醇的研究成果, 包括甲烷气相均相反应、气固催化反应、液相催化反应及反应机理讨论等, 并展望了进一步研究和开发的方向。 相似文献
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A review of the main developments in the partial oxidation of methane to synthesis gas since the first paper in 1929 to the present day is given. The reaction is discussed from the view of the thermodynamics; the main catalysts studied for the reaction are summarised, and the reaction mechanism is discussed. The review is not comprehensive, but it is designed to provide a general background to the most important developments in the field. 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气反应的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
用粒度为5mm的α-Al2O3、β-Al2O3、γ-Al2O3为载体,用浸渍法制备了10%(质量)Ni基催化剂。在固定床流动反应器中,在反应温度500-850℃,大空速和不同的CH4/O2摩尔比下,测定了该催化剂用于甲烷部分氧化制合成气的活性和CO选择性。500℃用H2对催化剂还2h后,进行活性测试结果,10%Ni/β-Al2O3、Ni/γ-Al2O3对POM反应无活性,只有10%Niα-Al2O3对POM反应有活性。TPR测试结果表明,这是由于10%Ni/β-Al2O3和Ni/γ-Al2O3催化剂在700℃以下未被还原所致。另外,合成气的生成速率和CO选择尾均随反应温度和空速的增大而增大,并在CH4/O2摩尔比2时有最大值。 相似文献
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Tae Hwan Kim B. Ramachandra Jung Sik Choi M. B. Saidutta Ko Yeon Choo Sun-Dal Song Young-Woo Rhee 《Catalysis Letters》2004,98(2-3):161-165
Methanol selective oxidation to formaldehyde over a modified Fe-Mo catalyst with two different stoichiometric (Mo/Fe atomic ratio = 1.5 and 3.0) was studied experimentally in a fixed bed reactor over a wide range of reaction conditions. The physicochemical characterization of the prepared catalysts provides evidence that Fe2(MoO4)3 is in fact the active phase of the catalyst. The experimental results of conversion of methanol and selectivity towards formaldehyde for various residence times were studied. The results showed that as the residence time increases the yield of formaldehyde decreases. Selectivity of formaldehyde decreases with increase in residence time. This result is attributable to subsequent oxidation of formaldehyde to carbon monoxide due to longer residence time. 相似文献
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甲烷部分氧化反应的磷钨酸催化剂研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以磷钨酸为催化剂和氧化剂,进行了无氧条件下的甲烷气固相部分氧化的实验研究,考察了磷钨酸催化剂的制备条件、载体影响以及反应温度对甲烷部分氧化反应的影响等.磷钨酸催化剂可有效催化甲烷部分氧化反应,甲烷首先转化生成醋酸甲酯,醋酸甲酯水解生成甲醇.制备的催化剂以SiO2为载体,采用载体质量15%(wt)的磷钨酸水溶液回流浸渍4 h、120℃干燥2 h、300℃焙烧4 h制得.甲烷部分氧化反应在0.10 MPa、267~280℃进行,甲烷转化率为26.61%,目的产物收率25.82%. 相似文献