Au/ZrO_2催化剂在CO氧化反应中的性能

采用水溶液沉淀和沉积-沉淀法分别制备了ZrO2载体及相应的Au/ZrO2催化剂,通过CO氧化反应考察了载体的制备条件、催化剂的焙烧温度和预处理温度对催化剂活性的影响;通过X射线衍射、氢程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)表征,分析了影响催化剂活性的原因。实验结果表明,载体的制备条件影响催化剂的活性,加入分散剂和微波处理均能提高催化剂的活性;催化剂的预处理条件影响催化剂的性能,催化剂的最佳焙烧温度为250℃,最佳活化温度为100℃。XPS和H2-TPR测试结果表明,Auδ+(0<δ<3,可能是Au+)是催化剂的活性组分。     

活化碱式碳酸锌催化尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯

在不同条件下对碱式碳酸锌进行焙烧活化,得到活化碱式碳酸锌(AZCH)催化剂,将其用于尿素与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)的反应;考察了活化条件对催化剂活性的影响,并对合成PC的反应条件进行了优化。实验结果表明,在焙烧温度220℃、焙烧时间2 h条件下活化的AZCH催化剂活性最高;优化的反应条件为:反应温度170℃、反应时间2 h、n(PG)∶n(尿素)=2.50、催化剂用量为原料质量的1.00%、真空度0.04 MPa,在此条件下,PC收率达到94.5%。XRD表征结果显示,AZCH催化剂中存在ZnO和Zn4CO3(OH)6.H2O两种晶相,其中ZnO为主活性组分,两种晶相的协同作用促进了催化剂活性的提高。     

乙醇水蒸气重整中Co/Al_2O_3催化剂制备及其性能研究

采用浸渍法制备Co/Al2O3催化剂。考察钴负载量、焙烧温度、焙烧时间等制备条件对催化剂性能的影响。结果表明,w(Co3O4)为10%的催化剂表现出较好的活性和选择性,其乙醇转化率达到86.4%,氢气选择性为44.9%。焙烧温度为500℃条件下和焙烧时间为4h条件下,催化剂均在其系列实验中表现出较好的催化剂活性和选择性。同时运用XRD、BET、TGA等手段对催化剂进行表征。     

Pt/KL催化剂的正己烷芳构化反应的研究

以正己烷为反应探针分子，考察了Pt/KL催化剂的制备条件如焙烧温度、还原温度及还原时间对催化剂烷烃芳构化性能的影响，发现催化剂经350℃焙烧、500℃下还原2小时后具有较高芳构化活性和选择性；通过分析表征失活催化剂的表面积、孔体积、积炭和Pt晶粒粒度，并与新鲜催化剂相比较，表明积炭堵塞L分子筛微孔和Pt晶粒聚集长大可能是催化剂失活的主要原因。     

FCC汽油叠合生产柴油催化剂的制备及其催化性能

 采用浸渍法制备了FCC汽油叠合生产柴油催化剂，考察了活性金属Ni负载量、助催化剂、催化剂制备条件对催化剂性能的影响，以及催化剂的稳定性和再生性能。结果表明，在活性金属Ni质量分数为8%、助剂Sn质量分数为1.0%、浸渍时间6h、焙烧温度500℃、焙烧时间4.0h的条件下制备的叠合催化剂具有良好的催化性能、稳定性和再生性能。在反应温度210℃、压力2.5Mpa、体积空速1.0-1的条件下，叠合柴油体积收率到50.1%，符合-35#柴油质量标准。     

用于棉籽油制备生物柴油的固体酸催化剂研究

研制出适用于棉籽油与甲醇发生酯交换反应制备生物柴油的固体酸催化剂。考察了催化剂活性组分比例、焙烧温度和焙烧时间等制备条件对催化剂活性的影响。研究结果表明,在n（Al）：n(Zr)：n（La）＝1：0.4：0.08、焙烧温度550℃、焙烧时间5h的条件下优化制备的S2O82-/Al2O3-ZrO2-La2O3固体酸催化剂,用于酯交换反应时具有良好的催化活性和稳定性,在反应温度150 ℃、醇油摩尔比12:1、固体酸催化剂用量为油质量的4％、反应时间6h的条件下产物中棉籽油甲酯含量达到95.8％,催化剂重复使用10次后甲酯含量仍维持在86％左右;制备得到的生物柴油质量达到国家柴油机燃料调合用生物柴油（BD100）标准。     

负载型磷钨酸催化剂的制备对汽油烷基化硫转移反应的影响

采用浸渍法制备了负载型磷钨酸催化剂,通过FCC汽油烷基化硫转移反应考察催化剂制备条件对烷基化反应活性的影响,结果表明,催化剂制备过程中的磷钨酸负载量和焙烧温度对催化剂活性的影响较大,在磷钨酸的负载量(w)为60%、焙烧温度200℃、焙烧时间4h条件下制备的负载型磷钨酸催化剂的烷基化活性最好,可将FCC汽油中小于100℃馏分的硫含量从原来的82.38 mg/L降到9.76 mg/L,100～120℃馏分的硫含量可从原来的183.27 mg/L降到65.03 mg/L,而大于120℃馏分的硫含量从257.31mg/L增加到436.39mg/L,可见烷基化反应后汽油中的含硫物质转移到了高沸点组分中,并得到气相色谱分析验证。     

糠醛气相脱羰催化剂的制备

采用固定床气相管式反应器研究了糠醛气相脱羰催化剂的制备条件 ,通过对载体、催化剂含量、pH、焙烧温度、还原温度及添加助剂的研究考察 ,找出了糠醛气相脱羰催化剂的最佳制备工艺参数 ,即载体为氧化铝、活性组分钯质量分数 0 3%、pH >9、焙烧温度 5 0 0℃、还原温度 30 0℃、助催化剂为Ni。通过扫描电镜观察催化剂的表面形貌 ,考察了不同焙烧温度对活性组分分散程度的影响。助催化剂Ni的添加提高了催化剂的选择性。     

载体对Ni-W加氢催化剂活性相及芳烃饱和性能的影响

 采用浸渍法制备了FCC汽油叠合生产柴油催化剂，考察了活性金属Ni负载量、助催化剂、催化剂制备条件对催化剂性能的影响，以及催化剂的稳定性和再生性能。结果表明，在活性金属Ni质量分数为8%、助剂Sn质量分数为1.0%、浸渍时间6h、焙烧温度500℃、焙烧时间4.0h的条件下制备的叠合催化剂具有良好的催化性能、稳定性和再生性能。在反应温度210℃、压力2.5Mpa、体积空速1.0^-1的条件下，叠合柴油体积收率到50.1%，符合-35^#柴油质量标准。     

凹凸棒石黏土负载AlCl_3催化剂脱烯烃的性能

选用经分散剂提纯、酸化处理的凹凸棒石黏土为载体,采用浸渍法负载AlCl3制备了凹凸棒石黏土催化剂。研究了催化剂对脱除重整生成油中微量烯烃的活性,考察了催化剂的制备条件对负载前后催化剂的脱除活性的影响,并利用FT-IR,XRD,TG-DTG,BET等技术对催化剂进行了表征。结果表明:AlCI3的负载量和焙烧温度对催化剂的活性有显著影响,最佳负载量8%,活化温度200℃。改性后催化剂初活性可达80.96%,寿命是活性白土寿命的1.5倍。     

Synthesis of AIMCM-41 mesoporous molecular sieves with high stability

Mesoporous molecular sieves AIMCM-41 were synthesized by static hydrothermal crystallization using cetyltrimethylammonium bromide as template,water glass as silica source and pseudoboehmite as aluminum source.The XRD results showed that the prepared AIMCM-41 mesoporous molecular sieves had high relative crystallinity and long-range order.The relative crystallinity was greater than 27% after calcination at 900 ℃ for 2 hours and was still greater than 14% after ageing in steam at 800 ℃ for 2 hours.The results indicated that both thermal and hydrothermal stabilities of the mesoporous molecular sieves AIMCM-41 were good.     

丙酮缩合制二丙酮醇催化工艺的研究(Ⅰ)

研制出由丙酮缩合制备二丙酮醇的新型催化剂849~#。其催化效率比一般固体催化剂(NaOH、KOH、Ba(OH)_2)高,是 NaOH 的1500倍,是 KOH 的1340倍,而且催化剂不易粉化。采用阶段降温优化工艺,最佳反应条件为10℃、1小时,5℃、1小时,0℃、2小时。当849~#催化剂于242—400ppm 下,反应4.25小时,二丙酮醇单程得率18.8—20.3%。     

泡沫镍负载乙酸钾催化废油脂制备生物柴油研究

通过浸渍的方法制备泡沫镍负载乙酸钾固体碱催化剂,并用于煎炸废油脂和甲醇酯交换反应制备生物柴油。考察了催化剂制备及酯交换反应条件对反应过程的影响。试验表明:当浸渍液KAc的质量分数为35%、浸渍8h、650℃焙烧4h,n(醇)/n(油)=7/1、反应温度为70℃、时间3.5h、催化剂用量为油脂质量的3.0%时,酯交换反应的转化率可达94.3%。且生物柴油容易分离,其外观为透明、淡黄色,运动粘度为(40℃)5.25mm/s2、密度为0.8815g/mL,符合我国生物柴油质量标准。     

WO_3/SiO_2催化氧化环戊烯合成戊二酸

以偏钨酸铵为前驱体,SiO2为载体,采用超声-浸渍法制备了用于催化氧化环戊烯合成戊二酸的WO3/SiO2催化剂。采用红外吸收光谱(FT-IR)、XRD等手段对催化剂进行了表征。考察了WO3负载量、焙烧温度对催化剂性能的影响。结果显示:制备催化剂的适宜条件为WO3负载质量分数30%、焙烧温度500℃;合成戊二酸的最佳反应条件为反应时间6h、反应温度88℃。在此优化条件下,戊二酸的收率达65.9%。     

高温油藏用有机-无机交联体系研制与性能评价

针对高温油藏环境,研究了由有机树脂预聚体、无机硅化物和稳定剂组成的有机-无机交联堵剂体系。利用环境扫描电镜观察了体系成胶后的微观结构,并在130℃下进行了室内优化实验,优化后的堵剂配方为:4%7%有机树脂预聚体+1%5%硅化物+0.1%0.3%稳定剂SY。耐温性能评价实验表明,堵剂性能受温度的影响较大,最高可耐温达140℃,在130℃下成胶时间2 24 h可调,110℃下成胶时间延长至50 h以上。堵剂成胶过程中的黏度变化说明堵剂的注入性良好。室内物理模拟实验表明,有机/无机交联堵剂封堵率可达到98.5%以上,同时有很好的耐冲刷性能。图4表5参7     

低毒油包水钻井液用耐高温有机土的研制

通过用十八烷基二甲基苄基氯化铵对提纯钠基蒙脱石改性,制备出了1#有机土,在此基础上再用妥尔油基聚羧酸聚合物ENVAMOD-595与1#有机土复合,制备出2#有机土。采用X射线衍射仪和DSC-TGA同步热分析仪对制备的1#和2#有机土样品进行了测试,并测定了用其配制的油包水钻井液在热滚后的流变性能。结果表明:十八烷基二甲基苄基氯化铵和ENVAMOD-595均能插层进入蒙脱石层间,与蒙脱石复合形成有机土,且ENVAMOD-595的加入能提高有机土的热稳定性;适当升温可以促进有机土的分散,使钻井液黏度升高,高温会破坏有机土的结构,使得钻井液的流变性能降低;1#有机土抗温达170℃,而2#有机土抗温达210℃,好于矿物油基钻井液用有机土B155。用2#有机土配制的现场油包水钻井液经150℃热滚后具有较高的稳定性,证明该有机土适用于高温钻井液的配制。     

改性后分子筛吸附硫的性能研究

采用Y型分子筛,通过水热交换法引入金属离子,并将其用于吸附柴油中的含硫化合物。实验采用La,Ce,Ni三种不同金属离子,在85~100℃下制备金属离子改性分子筛脱硫剂。将制成的脱硫剂浸渍在直馏柴油中24 h后测试硫含量。研究结果表明,采用Ni离子,在100℃的交换温度下制备的改性分子筛脱硫剂脱硫效果最好,在静态吸附条件下,脱硫率可以达到74.22%。     

BC-DE乙烯脱氧剂工业侧线试验

按照小试制备的工艺条件放大生产了500kg BC-DE脱氧剂,并将其用于脱除乙烯中的微量氧杂质;在12L的工业侧线装置上,考察了BC-DE脱氧剂在室温(-5～40℃)和100℃条件下的脱氧情况及使用周期。BC-DE脱氧剂使用前经体积组成1%H2-99%N2的混合气在150℃下还原24h。在2.6MPa、1 500h-1的条件下,室温和100℃下净化后的乙烯中氧含量(体积分数)分别为4.6×10-8和1.5×10-8;室温下BC-DE脱氧剂将乙烯中的氧含量从(0.5～2.0)×10-6净化至小于1.0×10-7的使用周期是13个月,提高反应温度至100℃后还可继续使用4个月;100℃下净化后的乙烯中没有其他副产物生成。与现有的乙烯脱氧温度100℃相比,200kt/a聚乙烯装置在室温(25℃)下脱氧每年可节约能量3.1×1010kJ。     

用MoO_3/蒙脱土催化剂进行甲苯、丙烯烷基化

甲苯、丙烯汽相烷基化反应制异丙基甲苯(IPT),所用 MoO_3/蒙脱土催化剂是经浸渍、晾干后在450℃下焙烧4小时制得。MoO_4~(2-)与蒙脱土中的 Ca~(2+)形成 CaMoO_4化合物。当催化剂中 Mo 达到一定含量时,就会形成体相 MoO_3,并产生新酸位(TPD 中Ⅱ峰脱 NH_3位)。甲苯烷基化催化剂的活性与催化剂的酸量、酸强度成正比。15w%MoO_3/蒙脱土显出较高活性和酸性。甲苯转化率与IPT 收率随着反应温度降低(接近100℃)及催化剂预处理温度上升(接近400℃)而增加。     

环氧乙烷催化合成3-羟基丙酸甲酯的研究

以环氧乙烷、CO和甲醇为原料,Co2(CO)8为催化剂,合成了3-羟基丙酸甲酯,并考察了不同配体、压力、温度和时间对环氧乙烷氢酯基化合成3-羟基丙酸甲酯反应的影响。得出了最佳工艺条件为:以3-羟基吡啶为配体,压力7.5MPa,温度75℃,时间4 h。在此条件下,3-羟基丙酸甲酯的收率和选择性分别为64.0%和95.7%。