甲烷蒸汽重整制氢反应器的模拟与分析

以工业上顶烧式制氢转化炉为研究对象,建立制氢反应器的一维拟均相数学模型。使用Matlab软件采用四阶龙格-库塔算法求解数学模型,模拟分析了反应管内催化剂床层温度和各组分的浓度分布;研究了甲烷蒸汽重整制氢工艺条件的变化对甲烷转化率和工艺气出口温度的影响规律。结果表明:水碳比、炉膛温度和入口温度的增加及空速的降低均会提高甲烷转化率和工艺气出口温度,而入口压力的变化的影响并不显著。本文所得结论对实际生产中甲烷重整制氢工艺条件的优化有一定参考意义。     

新型欧姆加热式反应器强化甲烷蒸汽重整的过程分析和优化

传统甲烷蒸汽重整（SMR）反应器（cSMR反应器）中容易出现较大的径向温度梯度,增加了催化剂积炭失活的风险。提出了一种新型的含内外管欧姆加热蒸汽重整固定床反应器（eSMR反应器）,以欧姆加热替代了传统工业反应器的燃烧供热方式。通过二维拟均相固定床反应器模拟,比较了eSMR与cSMR反应器的性能差异,分析了eSMR反应器结构及操作条件对其性能的影响。结果表明,相比于cSMR,eSMR反应器出口的平均甲烷转化率和平均温度分别高出26.6%和121 K,且径向温度分布更加均匀;eSMR反应器的内外管直径之比为0.589时,其径向温度梯度最小;增加入口温度、加热电压和水碳比均会提高eSMR反应器出口的平均甲烷转化率和平均温度,增加入口压力的影响相反。本研究可为欧姆加热蒸汽重整反应器的开发提供一定的借鉴。     

甲烷蒸汽重整MCFC重整器的研究

以MCFC(熔融碳酸盐燃料电池)应用为背景,从提高MCFC整个系统能效的角度出发,研究以电池堆为热源给反应器供热,并且出口气满足MCFC要求的甲烷蒸汽重整反应的各种工况条件。整个实验以MCFC的工作温度为基础,研究了温度、水碳比、空速等反应条件下的重整结果。当反应条件为温度650℃、水碳比6、空速403h-1、压力0 3MPa时,出口气体可以较好地满足MCFC工作要求。     

微反应器内低碳醇水蒸气重整制氢研究进展

氢气是一种清洁、高效且在未来极具潜力替代化石燃料的可再生能源,但目前氢能在运输、储存过程存在的"氢脆"问题制约了其发展。在微反应器内连续、安全且高效进行低碳醇水蒸气重整制氢可为车载燃料电池和分布式加氢站供氢,对氢能替代化石燃料具有促进作用。对低碳醇水蒸气重整制氢反应机理、重整催化剂、微反应器内催化剂载体板以及低碳醇水蒸气重整制氢微反应器的研究进展进行了综述,指出了该制氢技术目前存在的问题,并针对性提出了未来该技术的研究方向。     

二甲醚部分氧化重整反应器的数值模拟与分析

为研究二甲醚部分氧化重整反应器内不同气体组分的分布情况,建立了描述反应器内复杂物理化学过程的二维数学模型。利用流体计算软件STAR-CD对模型进行了稳态计算,得到了反应器内不同混合气体组分体积含量的分布情况。为了验证模型的可靠性,在自行设计的试验台上测试了反应器内气体体积含量,经比较计算值与试验值吻合良好,因此模型能够较准确地预测反应器内气体组分的分布。应用数学模型研究了进气流速与燃空比对重整反应的影响,结果表明随流速的增加,重整气中二甲醚与空气的含量增加,氢气与一氧化碳的含量减少;在空气不足的情况下,随燃空比的增加,重整气中氢气与一氧化碳含量减少。     

聚集辐照下甲烷水蒸气重整制氢过程参数研究

基于自行设计的小型太阳能热化学反应器,建立了聚集辐照下甲烷水蒸气重整数学模型,该模型耦合导热、对流、辐射以及化学反应动力学,计算得到了反应器内甲烷重整过程反应物及产物的浓度、反应速率及温度场的分布,获得了不同工况参数(孔隙率、气体入口温度、水碳比)对甲烷转化率的影响规律.研究结果表明:甲烷水蒸气重整在多孔区域入口处反应...     

助剂对甲烷自热重整制氢反应NiO/Al2O3催化剂引发过程的影响

The catalysts Ni/Al2O3, Ni/ZrO2-CeO2-Al2O3 and Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3 were prepared by the co-precipitation method at a pH of 9 using Na2CO3 as the precipitant. The Ni loading(mass fraction) of the catalysts was 10%. The ignition process on the catalysts for the autothermal reforming of methane to hydrogen was investigated and the surface properties of the catalysts were characterized by XPS. The results showed that the Ni/Al2O3 catalyst could not ignite the process of autothermal reforming of methane to hydrogen. However, the Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3 catalyst could ignite the process of autothermal reforming of methane to hydrogen at lower reaction temperature(650 ℃) with the conversion of methane reaching 76%. The result of XPS analysis indicated that the promoters could change the binding energy(BE) of Ni2p3/2 obviously. The species of Cu in the Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3 catalyst comprised Cu2 O and Cu2+. The formation of ZrO2-CeO2 solid solution and a large amount of Cu2 O might be the reason leading to good oxygen storage capacity and mobility of lattice oxygen of the Ni/CuO-ZrO2-CeO2-Al2O3 catalyst, which could ignite the process of autothermal reforming of methane to hydrogen at lower reaction temperature.     

甲烷干重整制氢研究进展

甲烷干重整制氢技术可应用于天然气制氢,尤其是富含甲烷和二氧化碳的沼气制氢,具有环境与经济的双重效益。本文介绍了近年来用于甲烷干重整制氢的催化剂活性组分、载体、助剂、制备方法、抗积炭性、操作参数及反应机理等方面的研究进展。     

碳科学公司的干重整催化剂应用目标指向甲烷蒸汽重整

碳科学公司(Carbon Sciences,Inc.)于2011年9月27日宣布,业已成为甲烷干催化重整生产汽油和其它运输燃料的技术许可商和开发商。现已计划将其干重整催化剂     

低水碳比下新型甲烷蒸汽重整催化剂的研究

采用高温固相反应法制备了Ca0.08Mg0.03Al0.89Ox复合金属氧化物(CMAO)大孔载体,用ZrO2,Y2O3,CeO2对其进行修饰,再采用浸渍法制备了甲烷蒸汽重整Ni基催化剂;采用BET、X射线衍射、X射线光电子能谱、CO脉冲色谱、氢程序升温还原、氧程序升温氧化等技术对催化剂进行了表征,并考察了修饰物种和La2O3助剂对催化剂性能的影响。实验结果表明,ZrO2,Y2O3,CeO2修饰物种及La2O3助剂可提高催化剂表面Ni晶粒的分散度,从而提高催化剂的活性和抗积碳性能。Ni-La/Y2O3-ZrO2-CMAO催化剂在低水碳比(水蒸气与甲烷的摩尔比为2.5)时,对甲烷蒸汽重整反应表现出很高的活性,甲烷转化率高达95%,连续运转100h后活性未见下降。     

Multilateral Analysis of Pressure and Temperature Effects on Steam Methane Reforming Reaction

Abstract

Pressure and temperature effects on steam methane reforming (SMR) process in porous media and at equilibrium conditions of the reaction were investigated. The investigation was carried out by developing of a computer program to check the simultaneous effects of pressure and temperature on the extent of the reaction. Two methods for estimation of the effective diffusivity coefficients through porous catalysts were applied: (a) simplified method and (b) a new method based on more realistic conditions of the reaction. The results obtained based on this study would be useful for optimizing of pressure and temperature of SMR reaction.     

The Static and Dynamic Modeling of a Steam Methane Reforming Hydrogen Plant

Abstract

Actual hydrogen plant data consisting of temperatures and partial pressures of inlet and outlet gases of the reformer were collected over a five-year period. Subsequently a one-dimensional pseudohomogeneous reactor model comprising the Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson reaction kinetic has been developed. Established intrinsic kinetic parameters from literature were used and the effect of intraparticle gradients was accounted for by incorporation of effectiveness factor. The validated model was used to predict the actual plant conversions and temperature profiles in the reformer tube. The steady-state one-dimensional pseudohomogeneous model was then extended to include the temporal variation of heat and mass transfer phenomena and then the dynamic response of the reformer under sudden disturbances in the feed conditions were studied.     

甲烷分步重整制氢催化剂研究进展

介绍了甲烷分步重整制氢工艺过程;对影响催化剂活性、稳定性的因素,如活性金属类型、助催化剂、载体及再生气氛进行了综述。     

异形甲烷蒸汽转化催化剂传质传热耦合数学模型

针对甲烷蒸汽转化催化剂异形化过程中理论研究困难、性能数据主要依靠实测的问题,建立了适用于异形甲烷蒸汽转化催化剂的传质-传热耦合三维数学模型,用有限元法求解,求解方法简单、快速、精确。应用本模型计算了七孔球形转化催化剂的效率因子,获得了催化剂粒内的浓度、温度、反应速率、温度梯度分布。效率因子模型值与实验值较为吻合,平均相对误差8 22%。模拟结果表明:七孔球形催化剂效率因子在0 2～0 4之间,粒内存在10～16℃的温差,不能视为等温;催化剂粒内浓度、温度变化剧烈,有效反应区仅存在于靠近催化剂外表面的较小范围内,粒内存在较大的死区。     

在流化床反应器中生物油重组分模拟物催化重整制氢

对在流化床反应器中生物油重组分模拟物(简称模拟物)与水蒸气催化重整制氢进行了研究。考察了温度、水蒸气与模拟物中C的摩尔流率之比(S/C)和模拟物的重时空速(WHSV)对催化重整制氢的影响。适宜的反应条件为:工业级镍基催化剂(w(NiO)=7.2%)200g、温度700℃、S/C=14、WHSV=0.6h-1、反应时间3h。在此条件下,H2产率、潜在H2(H2+CO)产率和总的C元素选择性达到最大值,分别为79.9%,86.0%,90.3%。SEM表征发现,烧结是造成催化剂失活的原因之一。     

甲醇蒸汽转化制氢工艺条件优化

考察了反应温度、水醇摩尔比、甲醇液空速对甲醇蒸汽转化制氢过程的影响,确定了最佳工艺条件:反应温度280℃,水醇摩尔比1.5～2.0,甲醇液空速≤1.0 h~(-1)。并研究了该条件下甲醇蒸汽转化反应残液利用的可能性。     

生物质油模拟物水蒸气催化重整制氢

选取乙酸、丙酮、糠醛、苯酚的混合物作为生物质油模拟物,以Ni/MgO为催化剂,在常压、800℃下在固定床管式反应器中进行水蒸气催化重整制氢反应,考察了Ni/MgO催化剂与生物质油模拟物的质量比(R)对反应的影响。实验结果表明,反应稳定后的产气速率随R的增大而增大;气相产物中H2和CO2的摩尔分数和收率随R的增大而增大,CO和CH4的摩尔分数和收率则随R的增大而减小;碳元素选择性和目的产物纯度均随R的增大而增加,当R>6时,目的产物纯度大于99.9%,气相产物中几乎不含有CH4;当R<3时,催化剂上的绝对积碳量随R的增大而增加,当R≥3时,R对催化剂上的绝对积碳量影响不大。