水热法合成Ag_2CO_3/ZnO异质结复合光催化剂及其光催化性能

采用水热法合成了一系列不同Ag2CO3含量的新型Ag2CO3/ZnO异质结复合光催化剂,运用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-vis DRS)等系列手段对所制备的光催化剂进行了表征,并以紫外光(254 nm)为光源,评价了催化剂光催化降解甲基橙的活性,考察了不同Ag2CO3复合量、不同水热温度对ZnO复合光催化剂反应活性的影响.结果表明,当Ag2CO3含量为2%、水热温度为140℃,复合光催化剂具有最大的光催化活性,降解率达到86.31%.Ag2CO3/ZnO异质结复合光催化剂具有更高的光催化活性主要原因是复合光催化剂对紫外光有很强的吸收能力,适量Ag2CO3能提高光生电子-空穴对的分离效率,并改善催化剂的物理性能.     

镧或钕掺杂TiO2可见光催化剂及其对甲基橙的降解活性

用溶胶-凝胶法制备的La2O3/TiO2和Nd2O3/TiO2等催化剂,在可见光下降解甲基橙活性顺序为Nd2O3/TiO2>La2O3/TiO2>Fe2O3/TiO2>TiO2.焙烧温度为500℃的掺Nd为0.7%(摩尔分数)的催化剂活性最高.用XRD、DTG分析了催化剂的晶型结构,探讨了稀土对晶格畸变和催化活性的影响.     

Al-Si@Al2O3核壳结构载体的制备及其催化应用

以微米级铝硅（Al-Si）合金粉为原料,采用简单的水热反应,设计开发出一种以鳞片状Al2O3为壳、Al-Si 合金为核的催化剂载体（Al-Si@Al2O3）。通过傅里叶红外分析（FT-IR）、X 射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）及透射电镜（TEM）等表征分析表明,经过水热反应后,Al-Si 合金表面原位生成片状的AlOOH,内核为未反应的Al-Si合金,500℃煅烧后浸渍载Pd制备出Pd/Al-Si@Al2O3催化剂,活性组分Pd粒子均匀分散在载体表面。以苯乙烯加氢为探针反应考察Al-Si合金原料的粒径、铝含量等因素对所制备催化剂性能的影响,同时还与水浴、碱处理及酸处理所制备的载体和传统载体活性炭、活性氧化铝进行比较。结果表明,在水热条件下,以粒径为5μm、铝含量为88%的Al-Si合金粉为原料制备的Pd/Al-Si@Al2O3具有较优的催化性能,且其催化活性优于活性炭和活性氧化铝载Pd催化剂。     

V_2O_5核壳结构微米球的合成及其电化学性能

中空结构的V_2O_5材料由于在锂离子嵌入和循环稳定性方面有明显优势,获得了科研人员的特别关注。然而通过简易方法来制备均匀且具有复杂内部结构的V_2O_5中空微米球仍面临挑战。本文首次利用V_2O_5、H_2C_2O_4·2H_2O、H_2O和正丁醇进行溶剂热反应,得到蛋黄结构前躯体,然后将前躯体于空气中烧结,获得均匀的多层V_2O_5核壳结构微米球。采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)及电化学测试等手段对其进行表征和测试。V_2O_5核壳结构微米球用作锂离子电池正极材料时,在2.5~4 V电压区间、200 mA/g电流密度条件下放电比容量高达122 m Ah/g,循环200圈后容量保持率高达95.9%。该材料优异的电化学性能主要由于结合了低维和三维纳米结构。     

Y2O3对CuO-ZnO-ZrO2催化剂结构及性能的影响

考察了Y2O3对CuO-ZnO-ZrO2催化剂性能的影响,以甲醇水蒸汽重整为探针反应,并利用XRD、TPR、BET、H2-TPD、CO-TPD和IR等手段对催化剂的结构及性能进行了表征.结果表明,Y2O3的加入提高了催化剂中CuO的分散度、H2吸附量、Cu+的含量及Cu+/Cu0x比,加强了CuO和ZnO之间的相互作用,抑制了Cu+的深度还原,使CuO-ZnO-ZrO2催化剂的甲醇水蒸汽重整制氢反应的活性增大.     

Fe_3O_4@SiO_2@Co_3O_4三元核壳结构催化剂的制备及表征

本文中采用均相沉淀法制备了Fe3O4@SiO2@Co3O4核壳结构纳米材料。通过X射线衍射仪,X射线能谱仪,透射电镜,振动样品磁力计,对其结构形貌和磁性能进行了表征。结果表明,所制备纳米粒子包覆结构比较完整,粒径约300nm,内核为磁性Fe3O4,中层为无定形SiO2,外层为Co3O4纳米线,具有海胆状三元核壳结构。该材料有望应用于具有可回收性的磁性纳米催化剂。     

CO_2氢化催化剂的制备及性能研究

采用共沉淀-程序升温焙烧的方法制备Cu/Mn氧化物催化剂,考察元素组成对催化剂结构和性能的影响.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、比表面积分析仪(BET)等对样品进行表征.结果表明,催化剂前驱体在程序升温焙烧过程中可形成Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4尖晶石相,该尖晶石相结构有利于Cu晶粒分散,防止Cu晶粒在反应过程中团聚和烧结.元素组成显著影响催化剂的前驱体结构和性能.当Cu占Cu、Mn总质量的40%时,催化剂前驱体中几乎全部的Cu都与Mn结合形成Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4尖晶石相,比表面积最大,催化活性最高,CO_2转化率最高达到16.3%.尖晶石相结构有利于催化剂活性提高.Cu/Mn氧化物催化剂更有助于促进逆水煤气变换(RWGS)反应.     

Ag/Ag_3PO_4复合催化剂的制备及其光催化性质

室温条件下,通过简单的化学沉淀法及随后的光照还原制备了具有球状、多面体状、立方体状的Ag/Ag_3PO_4复合物。借助XRD、FT-IR、XPS、BET、SEM、TEM对样品的结构、形貌等进行了分析表征。重点探讨了3种形貌Ag/Ag_3PO_4复合物的形成机理,发现不同的生长过程可能与前驱液中Ag~+的浓度、PO_4~(3-)的浓度、晶体的成核速度以及溶液的p H有关。光催化降解Rh B实验表明,与纯相Ag_3PO_4相比,3种Ag/Ag_3PO_4复合物的光催化活性明显提高。其中,立方体状Ag/Ag_3PO_4的光催化活性最高,7 min内Rh B的降解率达到100%,球状和多面体状Ag/Ag_3PO_4完全降解Rh B分别需要14 min和70 min。通过紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)和荧光光谱分析(PL)可知,这可能是由于立方体状的Ag/Ag_3PO_4有比较大的可见光吸收范围和比较低的电子空穴复合率。最后,通过研究光催化机理发现,光催化剂表面上的Ag0粒子能够有利于光生电子-空穴对的分离,改善了纯Ag_3PO_4容易光腐蚀的特性,从而提高了Ag_3PO_4的光催化活性与稳定性。     

MnOx-MoO3/TiO2-Al2O3催化剂的制备及其SCR脱硝性能

采用共浸渍负载成型法制备了MnOx-MoO3/TiO2-Al2O3(MMTA)催化剂,研究了该系列催化剂在NH3选择性催化还原反应(NH3-SCR反应)中的脱硝性能.通过固定床连续反应器考察了温度及不同载体对SCR反应的影响.采用X射线衍射(XRD)、BET、扫描电镜(SEM)等表征手段对该催化剂进行了表征,研究了催化剂的晶相、微观形貌.试验结果表明,与TiO2(T)载体相比,TiO2-Al2O3(TA)载体有较大的比表面积和孔体积.在空速为10000 h-1,150～450℃范围内,MMTA催化剂还原NOx的转化率高达75％～95％.活性组分MnOx在TiO2-Al2O3(TA)载体上分散较好,TiO2-Al2O3(TA)载体催化剂表现出良好的催化活性和高温稳定性,可有效控制氮氧化物的排放.     

复合催化剂TiO2/Fe2O3的制备及其光催化性能

以Fe2O3和TiCl4为原料,通过水解法制备Fe2O3/TiO2包覆型复合光催化剂,并用XRD、SEM进行表征。以甲基橙为模型污染物,比较了Fe2O3、TiO2和TiO2/Fe2O3的光催化活性,确定了Fe2O3和TiO2的最佳配比,同时探讨了反应机理。     

Ag/Ag_2WO_4/g-C_3N_4三元复合物的构建及其光催化降解四环素

采用简单的化学沉积-沉淀法在室温下合成了一系列Ag/Ag_2WO_4/g-C_3N_4(AAC)三元复合光催剂,采用XRD、FT-IR、SEM、Raman、EDS、XPS、TEM对产物的物相、结构、形貌和光学性质进行了详细的表征。在可见光下,与Ag/Ag_2WO_4和g-C_3N_4相比,AAC-3的光催化活性明显增强,其光催化降解四环素的反应效率最高,速率常数为0.057 1 min~(-1)。在AAC-3体系中加入H_2O_2,反应速率明显加快,速率常数达到0.148 8 min~(-1),是AAC-3体系的2.53倍。光催化性能的增强可以归因于:复合物改善了催化剂的吸光性能,增大了比表面积,促进了光生电子-空穴对的分离,加入H_2O_2使得反应体系能够提供更多的活性物种。提出了可能的光催化降解四环素反应机理。     

Pt基核壳结构质子交换膜燃料电池氧还原催化剂研究进展

质子交换膜燃料电池在电动汽车动力电源上有广泛的应用前景,其电催化剂的主要成分是Pt,Pt昂贵的价格限制了质子交换膜燃料电池的商业化应用。Pt与3d族过渡金属合金能显著提升Pt催化剂的催化活性,但是活泼的过渡金属元素会在电化学过程和酸性环境下溶出,从而降低燃料电池的整体性能,Pt合金催化剂的稳定尚需提高。Pt基核壳结构催化剂由于成分和结构可调,在提高Pt基催化剂的Pt利用率、催化活性和稳定上有很大潜力,是质子交换膜燃料电池催化剂的研究热点之一。本文按照Pt基核壳结构催化剂的成分划分,从合成方法、结构设计与表征、催化活性、稳定性等方面综述了最近几年Pt基核壳结构催化剂的研究进展。已有研究显示通过控制催化剂纳米尺度的结构和成分分布,包括控制Pt壳层厚度、核与壳的成分、催化剂尺寸和形貌,设计多层核壳结构的催化剂和对催化剂进行后处理等途径,可以制备出各种结构的Pt基核壳结构催化剂,并对壳层Pt原子形成不同程度的电子转移效应和几何晶格应变,提高了催化剂的催化活性和稳定性。     

光还原法制备花状Bi/CuS可见光催化剂及其性能研究

为了提升CuS材料的光催化活性用来有效降解染料废水中的有机污染物,使用金属修饰法对其进行改良。以氯化铜、硫脲和DMF溶剂等为原料,通过溶剂热法合成花状CuS材料。之后利用光还原法将金属Bi负载到CuS催化剂的表面,制备出Bi/CuS光催化复合材料。通过X射线衍射仪（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）等对复合材料进行表征,并以刚果红（CR）为目标降解物进行可见光催化活性研究。结果显示,用光还原法制备的Bi/CuS光催化剂始终保持球状结构,Bi元素均匀分布在其中。引入Bi可促进CuS的光吸收性能,能够有效地抑制电子空穴的复合,有利于光生载流子的分离,大大提升CuS对CR溶液的光催化降解性能。同时金属Bi在CuS催化剂上的负载量受光照还原时间的影响。当光照还原时间为45 min时合成的Bi/CuS光催化剂活性最佳,对CR的降解率可达到89.5%。此方法运用范围广泛、无二次污染,为快速降解CR溶液提供了一定的参考。     

Li_2CO_3对锂氧化物电极SOFC电化学性能影响研究

本文利用机械混合的方式将SrTiO_3与Li_2CO_3按照不同质量比混合制成了比例分别为95/5,90/10,70/30及100/0的STO-x%Li_2CO_3(x=0,5,10和30)复合电解质,并制备了结构为泡沫镍-Ni_(0.8)Co_(0.15)Al_(0.05)LiO_2(NCAL)/STO-x%Li_2CO_3/NCAL-泡沫镍的单电池。在550℃、H_2/Air气氛中的燃料电池性能测试结果显示在SrTiO_3电解质中以机械混合的方式加入Li_2CO_3后电池的最大功率密度随着碳酸锂的添加量增加而降低,而且在电解质中没有混合Li_2CO_3的SrTiO_3电解质电池取得了最高的最大输功率密度,说明以机械混合的方式在SrTiO_3电解质中加入Li_2CO_3对这种新型结构SOFC的电化学性能没有提升作用。Ni-NCAL阳极在电化学性能测试过程中被还原生成的Li_2CO_3扩散到SrTiO_3电解质中形成的非晶层包覆在电解质颗粒表面对电解质离子电导率提升起到了关键作用。     

光还原制备Ag/Ag_2WO_4纳米线及其光催化性能研究

采用光还原方式,成功制备了Ag/Ag_2WO_4纳米线。通过扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)对产品形貌进行观察,通过X-射线衍射(XRD)、紫外可见吸收光谱(UV-Vis)、荧光光谱(PL)等测试技术对样品的晶向组成和光学性能进行了表征,研究了Ag/Ag_2WO_4纳米线的可见光光催化性能。Ag/Ag_2WO_4纳米线与纯Ag_2WO_4纳米线的光催化降解活性相比,在60 min内光催化效率最高可提高47%。     

MoO3对染料光催化降解性能研究

分别在太阳光、红外灯光、荧光灯光不同光源照射下，用仲钼酸铵硝酸分解法和热分解法制备MoO3，对几种常见染料光催化降解性能进行了研究。研究了溶液的酸度、催化剂的用量、光照时间等不同条件对染料脱色率的影响．结果表明，用仲钼酸铵硝酸分解法制备的MoO3在酚藏花红、罗丹明B、甲基紫等染料的光催化降解过程中催化活性好，脱色率可达90％以上；将使用过的MoO3重复实验，其光催化活性基本不变，性能稳定，可重复使用；加入Fe^3 ，H2O2等其他物质可提高染料的脱色率；对染料原溶液和脱色后的溶液进行紫外一可见光谱分析，发现染料脱色确实由光催化降解所致。     

核壳结构纳米复合材料的应用现状

由于具有组成种类多、形貌多样化、组分间具有协同效应等特点,核壳结构纳米材料的制备与性质研究近年来引起了研究者的广泛关注。本文从医学应用、催化应用、磁学应用、光学应用等几个方面简单地介绍了核壳结构纳米材料的应用现状,阐述了核壳结构纳米材料已有的和潜在的巨大应用价值。     

CO_2催化重整生物质焦油金属催化剂的研究进展

生物质焦油是生物质气化过程中产生的一种有害副产物,它的存在严重制约了生物质气化技术的发展。利用先进的金属催化剂,将生物质焦油与CO_2进行催化重整,获取小分子燃料气体,不仅可将生物质焦油进行转化利用,而且还实现了温室气体的减排,具有重大的现实意义。介绍了CO_2催化重整生物质焦油所用的金属催化剂,主要包括Ni基催化剂、碱金属催化剂以及非Ni的其他过渡金属催化剂。总结了各类催化剂的优缺点,并对未来生物质焦油催化重整技术作了展望。     

La_2O_3掺杂对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂SCR性能的影响

通过共沉淀法将La组分掺入到TiO_2载体中,采用浸渍法将V和W组分负载到La_2O_3-TiO_2复合氧化物上,制备出V2O5-WO3/La_2O_3-TiO_2催化剂。考察不同La_2O_3掺杂量对其NH3催化还原NO性能的影响,同时通过多种物理化学手段进行表征分析。XRD,NH_3-in situ DRIFTS,H_2-TPR,XPS和UV-vis DRS测试结果表明,元素La与Ti以La-O-Ti键相互作用,生成高度分散的镧物种,也使得TiO_2具有更好的热稳定性,但由于LaO_x物种与VO_x物种和WO_x物种之间的相互作用,降低了催化剂的氧化还原性和表面Brnsted酸数量,从而降低了其催化活性。     

高能球磨法制备核壳结构Bi/WO_x复合粉末的结构与性能

以α-Bi2O3和WO3粉末为原材料,利用铋的半金属性,通过高能球磨制备核壳结构的Bi/WOx复合粉体材料,通过对粉末的微观形貌与结构的分析,进一步研究富氧壳层对复合粉体耐热氧化性和禁带宽度的影响。结果表明,核壳结构的Bi/WOx复合粉体的壳层为非晶态WOx,壳层厚度约30 nm,内核为结晶完好的六方金属Bi,内核的平均粒径为20~90 nm。Bi/WOx复合材料在富氧环境下耐热氧化性较好,这是由非晶态WOx中O原子的扩散速率大决定的。球磨时间是影响Bi/WOx复合粉末微观形貌、结构和性能的重要因素。当球磨时间为5 h时,产物中存在单斜WO3纳米晶,禁带宽度约1.72 eV;随球磨时间延长,产物形貌更均一,禁带宽度蓝移,这是由壳层非晶态WOx中过量O原子和明显的结构缺陷所致;当球磨时间延长至15 h时,禁带宽度为2.1 eV;进一步延长球磨时间,禁带宽度红移。