Cu_2O/聚苯胺/不锈钢电极光电催化还原CO_2

利用电化学氧化还原法在不锈钢基底上制备聚苯胺纳米管(PANI-NTs),将Cu2O沉积到PANI-NTs上,得到Cu2O/PANI/不锈钢电极,通过循环伏安法(CV)考察了Cu2O/PANI/不锈钢电极的电化学行为。采用XRD、TEM对Cu2O/PANI/不锈钢电极的结构进行了表征,借助乙酰丙酮分光光度法和气相色谱法对CO_2还原产物进行了检测。结果表明:PANI在不锈钢基底上以直立的中空纳米管形式横向生长,内径约为100 nm,外径约为200 nm;Cu2O/PANI/不锈钢电极对HCO3-/CO_2具有优良的光电催化还原性能;Cu2O/PANI/不锈钢电极光电催化还原CO_215 h后,溶液中甲醛的浓度为29.5μmol/L。     

Cu_2O/TNTs电极的制备及其光电催化还原CO_2合成甲醇研究

以钛阳极氧化制备的TiO_2纳米管(TNTs)阵列为载体,采用脉冲电沉积法将Cu_2O沉积到TNTs的管壁上,制备了Cu_2O/TNTs电极。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)对电极的形貌以及沉积物价态进行了表征。通过循环伏安、光电流-时间曲线测试,研究了沉积电位以及沉积电量对电极光电催化性能的影响。结果表明:脉冲电沉积的沉积物为Cu_2O纳米颗粒。制备的Cu_2O/TNTs电极光电活性及稳定性明显优于Cu_2O/Ti电极。电位-0.5 V(相对于饱和甘汞电极)下脉冲沉积60mC制备的电极对CO_2还原具有较高的光电催化活性。在装有100 m L 0.1 mol/L NaHCO_3溶液的自制密闭反应器中利用Cu_2O/TNTs电极光电催化还原CO_2,合成的产物主要为甲醇,还原5 h后甲醇含量达到6.05 mg/L。     

Cu2O/PANI/不锈钢电极光电催化还原CO2

利用电化学氧化还原法在不锈钢基底上制备聚苯胺纳米管(PANI NTs),将Cu2O沉积到PANI NTs,得到Cu2O/PANI/不锈钢电极,通过循环伏安法（CV）研究Cu2O/PANI/不锈钢电极的电化学行为。采用X-射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）对Cu2O/PANI NTs进行结构表征,借助乙酰丙酮分光光度法和气相色谱法对CO2还原产物进行检测。结果表明：PANI在不锈钢基底上以直立的中空纳米管的形式横向生长,内经约为100nm,外径约为200nm;Cu2O/PANI NTs具有优良的光电催化还原性能,对 /CO2具有催化活性;Cu2O/PANI/不锈钢电极光电催化还原CO215h 后溶液中甲醛的浓度为29.5μmol/L。     

Cu2O/CuO的制备及光催化性能研究

以葡萄糖为还原剂、采用液相法首先制备了八面体Cu_2O光催化剂,然后以其为基体,通过原位氧化Cu_2O的方式构筑Cu_2O/CuO复合光催化剂。通过XRD、拉曼、XPS对其成分进行检测,TEM、SEM观察其粒径和形貌;研究了亚甲基蓝降解工艺条件,实验结果表明,ρ(亚甲基蓝)=5 mg/L的溶液100 mL、Cu_2O/CuO复合光催化剂的最佳添加量为10 mg、体系pH=11时亚甲基蓝的降解效果最好。通过对最佳条件下循环降解实验表明,Cu_2O/CuO复合光催化剂有着良好的循环稳定性能。     

Cu_2O/TiO_2电极的制备及其在高锰酸盐指数监测中的应用

以高纯钛片为基体,先通过阳极氧化法制得TiO_2电极,再通过脉冲电沉积得到掺杂Cu_2O的Cu_2O/TiO_2电极。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)和循环伏安(CV)曲线测试,对比了TiO_2电极和Cu_2O/TiO_2电极的组织结构和氧化还原能力,重点研究了Cu2O/TiO_2电极在高锰酸盐指数测定中应用的可行性。结果表明,Cu_2O/TiO_2电极具有较强的氧化还原反应能力,比TiO_2电极更适用于光电催化法对高锰酸盐指数的测定。     

氨基酸共聚物/杂金属氰桥配位聚合物/无机银盐复合修饰电极上CO2的电催化还原

以玻碳电极为基底,通过电化学沉积法与连续化学浴沉积法相结合制备了氨基酸共聚物/含钕离子杂金属氰桥配位聚合物/磷酸银@亚铁氰化银新型复合修饰电极(Aminoacid copolymer/Nd(Ⅲ)-CyHMCPs/Ag_3PO_4@Ag_4Fe(CN)6/GCE)。以此为工作电极,用循环伏安法研究了CO_2的电催化还原行为,实验证实各修饰材料成分之间具有良好的协同催化作用,其有效电流密度值达到0.64 m A/cm~2。此外,通过水相红外吸收光谱法对电解液中CO_2电还原液相产物进行测试,表明在工作电极上施加-1.30 V(vs. SCE)的还原电位时,CO_2选择性电还原为甲酸的效率最高。     

模板剂辅助水热合成CuO催化剂及其CO2电化学还原性能

利用可再生能源驱动CO₂电化学还原制增值产品可实现人工碳循环和洁净电能的高效存储,是实现碳中和战略目标的重要策略。铜基催化剂是迄今为止唯一可实现CO₂电化学还原制取多种产物的催化剂,但其面临CO₂电化学还原过电势高和产物选择性低等挑战。为提升铜基催化剂CO₂电化学还原性能,采用模板剂辅助水热合成法制备纳米CuO催化剂,探究聚乙烯吡咯烷酮(PVP)模板剂添加量对CuO催化剂微观结构和CO₂电化学还原性能的影响。结果表明,添加PVP直接影响水热合成过程中CuO晶体成核与生长。CuO催化剂的平均粒径和CO₂电化学还原性能依赖于PVP模板剂的添加量。PVP分子中的疏水碳链有利于使其保持分子斥力,抑制CuO催化剂纳米颗粒聚并。随PVP含量提高,CuO催化剂平均粒径先降低后增加,而其CO₂电化学还原性能先提高后降低。PVP质量分数为25%的CuO催化剂(CuO-PVP-25)的平均粒径最小(29.53 nm),其在-0.53 V(可逆氢电极RHE...     

多孔碳负载Cu2O/Cu双相催化剂的制备及其在对硝基苯酚还原中的应用

采用溶剂热合成和气氛焙烧后处理方法制备了多孔碳负载的Cu2O/Cu双相纳米晶,并系统探究了该催化剂在对硝基苯酚催化还原中的催化活性。XRD表征表明在空气中焙烧金属有机框架材料Cu-BTC可以得到CuO纳米材料,而在氮气气氛中焙烧Cu-BTC则可以得到多孔碳负载的Cu2O/Cu双相纳米晶材料。论文通过扫描电镜和透射电镜对比了不同条件下制备的铜基催化剂的微观形貌,相对于空气气氛中制备的CuO催化剂,氮气气氛中制备的Cu2O/Cu双相催化剂具有更小的粒径、分散度和高比表面积。对硝基苯酚催化还原实验结果表明, 相对于空气气氛中制备的CuO催化剂,氮气气氛中制备的Cu2O/Cu双相催化剂在对硝基苯酚的还原中具有更高的催化活性。     

银修饰铜纳米阵列用于电催化还原CO2

二氧化碳的电化学转化为气态或液体燃料具有存储可再生能源以及减少碳排放的潜力。报道了一种Ag修饰Cu纳米阵列作为二氧化碳电化学还原催化剂的简单合成方法。首先，在铜箔上通过阳极氧化生成Cu(OH)₂纳米阵列，然后经过原位电化学还原得到Cu纳米阵列，最后通过Cu纳米阵列和Ag⁺前驱体之间的电化学置换来生成Ag修饰的Cu纳米阵列。Ag修饰铜纳米阵列增强了电化学还原二氧化碳的催化性能，相较于未经修饰的铜纳米阵列，Ag修饰Cu纳米阵列电催化还原CO₂生成C₂H₄的法拉第效率提升了158%,同时，修饰后的电极对于C₂₊产物的选择性提升了121%。其对CO₂电催化性能的提升和对氢气的抑制归因于Ag和Cu的协同催化效应。     

Ag-Ti3+-TiO2纳米锥的制备及光电催化性能研究

抗生素的过度使用对环境造成了持久性的污染,光电催化是降解抗生素的环保、高效技术,其中光电极的设计尤为重要。为提高抗生素降解速率,采用电化学还原和光还原法制备了Ag-Ti³⁺-TiO₂纳米锥复合光电极,并用于模拟可见光照射下光电催化降解四环素的过程,考察其光电催化性能。结果表明,由于Ti³⁺自掺杂和Ag纳米颗粒的局域表面等离子体共振效应,复合电极有效地抑制了光生电子-空穴对的复合,并表现出更低的电荷转移电阻,提高了光电催化性能。复合光电极在可见光照射下,90 min后可降解87.9%的四环素,且5个循环后降解率保持在82.5%。这些结果表明,Ag-Ti³⁺-TiO₂纳米锥复合光电极具有高降解效率、良好的稳定性和可持续的循环利用性,有望实现高效环保地光电催化降解抗生素。     

Fe2+/H2O2体系O2生成路径

掌握Fe²⁺/H₂O₂体系O₂的生成路径,可为避免H₂O₂无效分解,开发经济高效的Fe²⁺/H₂O₂体系利用技术指明方向。采用添加自由基捕获剂的方法,探究Fe²⁺/H₂O₂体系内各种自由基对O₂生成速率的影响,进而确定O₂的生成路径。结果表明:Fe²⁺/H₂O₂体系内不会产生大量O₂^-·,O₂^-·不是生成O₂的主要反应物质;O₂^-·被全部捕获后,体系中仍产生大量O₂^-·,但此时无O₂生成,证明生成O₂的反应由·OH和HO₂·两种自由基直接参与。分析认为反应·OH+HO₂·-H₂O+O₂是体系内O₂生成的主要路径。控制Fe²⁺/H₂O₂体系定向生成·OH,抑制HO₂·的产生,是提高Fe²⁺/H₂O₂体系中H₂O₂利用率的有效手段。     

甲基丙烯酸-2,2,2-三氟乙酯的制备

采用一锅法的工艺通过甲基丙烯酸先酰氯化,再与2,2,2-三氟乙醇在催化剂4-二甲氨基吡啶的催化下酯化的方法,方便快捷地制备了甲基丙烯酸-2,2,2-三氟乙酯,并根据实验结果讨论了影响反应的主要因素。最佳反应条件是:二甲基甲酰胺(DMF)和4-二甲氨基吡啶(DMAP)的用量为5%~10%(质量比),甲基丙烯酸∶氯化亚砜∶2,2,2-三氟乙醇=1.1∶1∶0.9(摩尔比),反应温度为50~60℃,收率达到95%以上。     

PbCl2-ZnCl2-H2O和CaCl2-PbCl2-H2O三元体系373K相平衡

采用等温溶解平衡法研究了两个三元体系PbCl₂-ZnCl₂-H₂O和CaCl₂-PbCl₂-H₂O在373 K时的相平衡,测定了平衡溶液的溶解度和密度,并根据溶解度数据和对应的平衡固相绘制了相图和密度-组成图,根据相图对单变量曲线和结晶区进行了讨论。研究发现,两个三元体系均为简单共饱和型,均无复盐和固溶体生成,有一个共饱点,两条单变量曲线,两个结晶区。平衡液相对应的固相由XRD确定,并对实验结果进行了简要的讨论。     

SC(NH2)2-H2O2-Cu2+-OH-封闭体系非线性动力学研究

利用微量量热仪测定体系热功率随时间的改变。对于SC(NH2)2-H2O2-Cu2 -OH-封闭体系,测定了不同浓度,不同温度下,体系的单峰振荡行为,得到了不同温度,不同浓度下的振荡周期,并由此计算出振荡反应的表观活化能和反应级数。并得到下列关系:1t∝c-0.3355     

生产乙炔对电石的要求及乙炔清净

目前国内外乙炔大部分仍是由电石制得。然而由于工业电石除CaC2 外还含有很多杂质 ,所以生产乙炔不仅要求电石的纯度、粒度 ,还要求水温。一般电石的块度采用 8～ 2 5mm ,发生器温度控制在 85± 5℃ ,乙炔气体中含H2 S、H3 P、NH3 等气体会使氯乙烯合成氯化催化剂活性下降。因此 ,必须对乙炔气体进行清洁。采用次氯酸钠液体的氧化性将乙炔中的杂质氧化成酸性物质而除去。     

PbBr2-PbCl2-PbF2-PbO-P2O5系统玻璃形成特性的研究

研究了ＰｂＢｒ２－ＰｂＣｌ２－ＰｂＦ２－ＰｂＯ－Ｐ２Ｏ５系统的玻璃形成能力和系统的玻璃形成区,测试了一些玻璃的特征温度,结果表明,加入５％ＰｂＯ的５％ＰｂＦ２都使玻璃转变温度升高,玻璃形成区缩小,并向ＰｂＢｒ２方向偏移,同时加入２．５％ＰｂＯ和２．５％ＰｂＦ２同样提高了玻璃转变温度,但却增大了玻璃形成区;继续提高ＰｂＯ和ＰｂＦ２的加入量,玻璃形成区显著减小。     

氢氧直接合成法制过氧化氢技术进展

氢气和氧气直接合成过氧化氢是典型的原子经济性反应，因过程简单、产品清洁、生产成本低而成为催化领域研究开发的一个热点。总结了该法近年来在催化剂活性组分的选取及载体方面的进展；详细介绍了溶剂的选取和反应机理；讨论了各种反应器的安全性。指出今后的研究重点是提高氢气利用率、开发新型的反应器、提高过程的安全性。