SO42-/ZrO2-SBA-15催化剂合成条件研究

以介孔分子筛SBA-15为载体,利用溶胶-凝胶法,在SBA-15的合成过程中引入活性组分SO42-/ZrO2,得到了含有SO42-/ZrO2的SBA-15 介孔固体酸催化剂SO42-/ZrO2-SBA-15.以乙酸正丁酯的合成为探针反应,考察了SO42-/ZrO2的合成条件及负载型催化剂SO42-/ZrO2-SBA-15合成条件对催化剂催化活性的影响.确定催化剂的合成条件为:m(模板剂):m(去离子水):m[盐酸 (质量分数为36%)]:m(正硅酸乙酯):m(八水氧氯化锆)=4.0:98.0:25.1:8.48:5.6;搅拌温度为 40 ℃;加入硅源,搅拌 20 h后,加入八水氧氯化锆;焙烧温度为650 ℃;硫酸溶液的浓度为3 mol/L.负载型催化剂制备过程中,滴加氨水后最佳的pH为9～10,在介孔分子筛合成过程中引入超强酸所得的催化剂活性最高.     

复合固体超强酸SO2-4-/Fe2O3/ZnO/ZrO2催化合成苯乙酮1,3-丙二醇缩酮

通过沉淀、老化、过滤、洗涤、干燥、浸渍和焙烧等过程,由Fe(NO3)3·9H2O、Al(NO3)3·9H2O和ZrOCl2·8H2O制备SO2-4/Fe2O3/ZnO/ZrO2催化剂,研究酮与醇物质的量比、反应时间、带水剂用量和催化剂用量等因素对产品收率的影响.结果表明,SO2-4/Fe2O3/ZnO/ZrO2是合成苯...     

H4SiW12O40/ZrO2-Al2O3催化合成环己酮1,2-丙二醇缩酮

采用浸渍法制备ZrO2-Al2O3复合载体负载硅钨酸催化剂,并通过FT-IR、XRD对其进行了表征.以H4SiW12O40/ZrO2-Al2O3为催化剂,通过环己酮与1,2-丙二醇反应合成了环己酮1,2-丙二醇缩酮.较系统地研究了醇酮物质的量比、催化剂用量、带水剂用量及反应时间等条件对收率的影响.结果表明:H4SiW12O40/ZrO2-Al2O3催化剂是合成环己酮1,2-丙二醇缩酮的良好催化剂,固定环己酮用量为0.20mol,在n(环己酮)∶n(1,2-丙二醇)=1∶1.3,催化剂的用量占反应物量总质量的2.0％,带水剂环己烷的用量为8mL,反应时间75min的优化条件下,环己酮1,2-丙二醇缩酮的收率可达84.6％.     

ZrO_2对二氧化碳加氢合成二甲醚催化剂性能的影响

采用湿混法制备了一系列不同ZrO2含量的CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂,其中CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2与HZSM-5分子筛(硅铝比为25)的质量比为2:1,CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2(CuO/ZnO/Al2O3=3/6/1质量比)组分采用改进的两步共沉淀法制备。系统考察了ZrO2对CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂CO2加氢合成二甲醚反应性能的影响。研究表明ZrO2主要作为结构助剂改善了CuO-ZnO-Al2O3-ZrO2/HZSM-5复合催化剂对于CO2加氢合成二甲醚的催化性能。     

纳米ZrO2(Al2O3)复合陶瓷的制备研究

以Al(NO3)3和ZrOCl2.8H2O为原料,采用化学共沉淀法合成了ZrO2/Al2O3复合粉体,并讨论了反应条件对样品的影响,通过DTA、XRD、分光光度计等手段对产品进行了表征,结果表明:采用合适的合成条件可以得到粒度分布均匀、粒径约30.1nm的ZrO2/Al2O3复合粉体。     

Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫性能研究

采用溶胶凝胶(sol-ge1)、共沉淀(CP)和沉积沉淀(DP)法制备了介孔TiO2-Al2O3复合载体(简称复合载体);以噻吩加氢脱硫(HDS)为探针反应,考察了复合载体制备条件对负载型Au-Pd催化剂噻吩HDS反应性能的影响;并采用X射线衍射进行表征.结果表明,不同温度焙烧的TiO2一Al2O3复合载体都具有介孔结构,其中773 K焙烧制得的TiO2一Al2O3复合载体的比表面积和孔容较大,B酸中心较多;以乙醇还原的Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂的加氢脱硫活性较好.乙醇还原的Au-Pd/TiO2-Al2O3催化剂中Au-Pd之间及活性组分与载体之间的相互作用较强,形成AuxPdy合金的晶粒较小,活性组分的分散度和活性表面积较大,反应活化能较低,这些均有利于催化剂活性的提高.     

固体超强酸SO42-/ZrO2/SBA-15的合成及其催化活性

水热合成了介孔材料SBA-15,并以其为载体负载固体超强酸SO42-/ZrO2,通过XRD和N2吸附/脱附对制备的SO42-/ZrO2/SBA-15催化剂进行了表征。在固定床反应器中,以丙烯和乙酸为原料,研究了该催化剂合成乙酸异丙酯的活性。结果表明实验制备的催化剂具有较好的介孔结构,并在乙酸异丙酯的合成中表现出了良好的活性。     

SO^2-4／ZrO2-La2 O3固体超强酸催化合成邻苯二甲酸二丁酯

采用ZrOCl2·8H2O和La(NO3)3·9H2O共沉淀法制备固体超强酸SO2-4/ZrO2-La2O3催化剂.固体超强酸SO2-4/ZrO2-La2O3制备条件为nZr/nLa为6 ∶ 1,-15 ℃陈化24 h,120 ℃干燥12 h,浸渍液硫酸浓度为0.5 mol/L,浸渍4 h,120 ℃干燥1 h,600 ℃焙烧4 h.将此固体超强酸用于邻苯二甲酸酐和正丁醇合成邻苯二甲酸二丁酯的酯化反应,考察了正丁醇和邻苯二甲酸酐的物质的量比、催化剂用量、反应时间、反应温度对酯化反应的影响.结果表明,醇酐的物质的量比为3.5 ∶ 1,催化剂用量为所用邻苯二甲酸酐的2.7%,反应时间3 h,反应温度160 ℃条件下酯化收率达91.6%.     

介孔Fe2O3/SiO2催化乙酸和环己醇酯化反应条件的研究

以硅酸四乙酯为硅源,硝酸铁为铁源,吐温40(T-40)为介孔碳源,采用溶胶-凝胶法,制得Fe2 O3-SiO2/T-40杂化干凝胶.对干凝胶进行温和炭化处理,焙烧后得到介孔Fe2 O3/SiO2催化剂.采用介孔Fe2 O3/SiO2为催化剂,研究了其催化环己醇和乙酸的酯化反应.考察了环己醇/乙酸物质的量比、催化剂用量、...     

磁性介孔炭合成及其氨化改性

以糠醇为炭源,Fe(NO3)2·9H2O为磁性前躯体,SiO2微球为模板采用一步浸渍法合成了磁性介孔炭,并用化学方法将含胺基官能团嫁接于磁性介孔炭的表面。利用扫描电子显微镜(SEM),红外光谱(FT-IR)和氮气吸-脱附(BET)对经乙二胺表面改性后氨化磁性介孔炭进行表征。结果表明:所合成的氨化磁性介孔炭比表面积为384 m2/g,平均孔容积为0.7 cm3/g,并具有双介孔微球结构。     

回流法制备TiO2微球及其结构和催化性能研究

采用回流法制备了介孔TiO2微球催化剂,利用XRD、FE -SEM、BET等方法对所制备的催化剂进行了表征,并与溶剂热法制备的样品进行比较,研究不同制备方法对TiO2结构、彤貌及催化性能的影响.结果表明,回流法制备的样品为锐钛矿单相微球,晶粒间堆积形成介孔结构,比表面积大;而溶剂热法制备的介孔样品含金红石和锐钛矿两相.以EtOH/HCl为回流溶剂制备的样品孔径约为5nm,孔径分布窄,比表面积可达496 m2/g,光催化去除Cr(Ⅵ)反应速率快,去除率达到99％.     

回流法制备TiO_2微球及其结构和催化性能研究

采用回流法制备了介孔TiO2微球催化剂,利用XRD、FE-SEM、BET等方法对所制备的催化剂进行了表征,并与溶剂热法制备的样品进行比较,研究不同制备方法对TiO2结构、形貌及催化性能的影响。结果表明,回流法制备的样品为锐钛矿单相微球,晶粒间堆积形成介孔结构,比表面积大;而溶剂热法制备的介孔样品含金红石和锐钛矿两相。以EtOH/HCl为回流溶剂制备的样品孔径约为5 nm,孔径分布窄,比表面积可达496 m2/g,光催化去除Cr（Ⅵ）反应速率快,去除率达到99%。     

酚醛树脂辅助合成SiO2/TiO2介孔复合微球及其光催化

利用Stber法合成的纳米SiO2为前体,在酚醛树脂和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)辅助下制备SiO2/TiO2介孔复合微球,并利用XRD、SEM、EDS、BET、BJH以及FTIR对材料的晶型、形貌以及结构进行了表征,以罗丹明B为目标降解物评价样品的光催化性能。结果表明,SiO2/TiO2介孔复合微球是由TiO2和SiO2组成,直径约300 nm,TiO2以纳米薄层方式均匀地沉积在SiO2表面,界面之间存在Si—O—Ti键;SiO2/TiO2介孔复合微球的比表面积为92.3 m2/g,较P25提高了约3倍。光催化评价表明,SiO2/TiO2介孔复合微球对罗丹明B的降解率达98%,较P25光催化降解率有明显提高。     

Ni含量对介孔Ni-CaO-ZrO2催化剂上CH4-CO2重整反应的影响研究

采用并流共沉淀法制备了Ni含量不同的介孔Ni-CaO-ZrO2纳米复合氧化物催化剂,研究了其在CH4-CO2重整反应中的催化性能。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)以及程序升温氧化(TPO)等手段对催化剂进行了表征。结果表明,Ni含量对催化剂的物化性质和催化性能有较大影响,低Ni含量的催化剂具备较完善的介孔结构,该种结构非常有利于Ni物种的分散及其在高温下的抗烧结能力,从而提高了催化剂的稳定性;但过低的Ni负载量会造成催化剂表面Ni活性位过少,进而影响催化剂的活性;另一方面,Ni含量过高会导致催化剂介孔结构的坍塌,Ni在反应条件下烧结严重,大尺寸的Ni颗粒会大大增加积炭的生成,从而造成催化剂失活。     

CO2/N2开关型脒基表面活性剂软模板制备介孔二氧化硅

模板法是制备介孔SiO₂的常用方法之一,而模板法通常需要脱除模板后才能得到介孔结构。以传统表面活性剂为模板合成介孔二氧化硅,除模板方法还有高温焙烧、溶剂萃取等,但这些方法均存在一定的缺点,如导致结构坍塌、消耗大量溶剂等。本文采用开关型表面活性剂N'-十二烷基-N,N-二甲基乙基脒碳酸氢盐为模板剂,以正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源在碱性条件下合成SiO₂。与常规除模板法不同,本实验在反应结束后加热并通入N₂使表面活性剂分解失去表面活性,用水和丙酮洗涤后得到了形貌规整、孔道有序、具有较高比表面积和孔容的介孔SiO₂。同时还研究了有机盐乙二胺四乙酸二钠(Na₂EDTA)对介孔有序度、所得介孔材料比表面积、孔容孔径和模板残留量的影响。     

介孔TiO_2中空微球的制备及其光催化性能研究

采用双模板辅助,在水热条件下制备出TiO_2@C复合微球,高温煅烧除去模板后得到介孔TiO_2中空微球。利用XRD、SEM、TEM和氮气吸脱-脱附仪对所制备样品的晶体结构、形貌及孔结构进行表征。所制备的介孔TiO_2中空微球属于锐钛矿型,是由大量直径为15.31 nm的介孔初级微球堆积而成,整体微球直径约为360 nm,加入葡萄糖作为模板剂能使孔道结构变得有序。以罗丹明B为模拟污染物,探讨了介孔TiO_2中空微球光催化降解罗丹明B的性能。结果表明,在20 W紫外光照射下,50 mg介孔TiO_2中空微球在30 min内可使初始质量浓度为10 mg/L的罗丹明B完全降解,重复使用11次,在50 min时的降解率仍可达89.5%。     

Mesoporous CuO/ZrO<Subscript>2</Subscript> nanocatalysts: synthesis,characterization and low-temperature CO oxidation activities

Mesoporous ZrO₂ was synthesized by a simple surfactant-assisted method in the presence of the cationic surfactant cetyltrimethylammonium bromide, and the CuO loaded catalysts CuO/ZrO₂ were prepared by a deposition–precipitation method. The obtained products were characterized by means of powder X-ray diffraction, N₂-sorption, transmission electron microscopy (TEM), hydrogen temperature-programmed reduction and X-ray Photoelectron Spectroscopy techniques. Their catalytic performance for low-temperature CO oxidation was studied by using a microreactor-GC system. TEM and N₂-sorption results showed that the obtained materials possess a mesoporous structure with high-surface area and uniform pore-size distribution. The results of catalytic activity tests revealed that these mesoporous nanostructured CuO/ZrO₂ catalysts were very active for low-temperature CO oxidation.     

有机胺功能化介孔固体吸附剂吸附分离CO2性能研究

针对当前固体胺CO₂吸附剂存在吸附容量小、循环稳定性差等问题,采用高比表面积、易嫁接胺的介孔SBA-15作为载体,研究分子筛模板剂脱除方法和有机胺改性方法对制备的固体吸附剂吸附性能的影响,并采用N₂物理吸附、X射线衍射、红外光谱、热失重分析等表征技术并对样品进行表征。实验结果表明,通过嫁接和浸渍能够合成出不同有机胺负载量的胺功能化吸附剂,其中混合胺嫁接法改性的APTES-SBA（U）-T60吸附剂其吸附容量最大,在75℃下的纯CO₂气氛中吸附量达到192.05 mg/g,优于溶剂萃取和煅烧法去除模板剂。此外,混合胺嫁接法制备的样品在多次的吸/脱附操作下,CO₂吸附稳定性良好,表明混合胺修饰的吸附剂具有很好的稳定性和再生性。     

模板法制备介孔TiO2的研究进展

介绍了采用软模板法和硬模板法制备介孔TiO 2的方法及其优缺点。软模板法和硬模板法制备介孔TiO 2的原理都是先将钛前驱体与模板进行组装,再通过焙烧等方式去除模板得到介孔结构。二者之间的区别在于所使用的模板不同,软模板容易得到,种类较多且方法简单,但不易控制介孔的结构;硬模板虽然种类较少,但胜在可以控制介孔的结构和性能。     

介孔Cu/MS-1催化羟基化苯酚合成苯二酚

以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为模板剂,采用溶胶凝胶法合成具有介孔的S-1载体（MS-1）,浸渍法制备Cu/MS-1催化剂,用于以双氧水为氧化剂、苯酚直接羟基化合成苯二酚的反应,运用正交实验法[L₂₅（5⁶）]对反应条件进行优化。使用X射线电子能谱（XPS）、N₂的等温吸附-脱附和 H₂的程序升温还原等方法对催化剂的结构和性能做了表征。结果表明：具有介孔的Cu/MS-1有利于反应物和生成物的快速扩散,催化性能明显优于Cu/S-1;高分散CuO相对质量分数最高的5.5% Cu/MS-1的催化活性最好,在优化条件下,苯二酚的产率达到47.2%,选择性为86.7%。具有介孔和MFI结构的Cu/MS-1稳定性强,重复使用5次后,苯二酚的产率仍达43.2%。