部分脱除模板剂对MCM-41修饰负载有机胺吸附CO_2的影响

介孔分子筛MCM-41具有单一的孔道结构和较大的比表面积。通过负载有机胺形成的介孔有机胺二氧化碳固体吸附剂比常见的固体吸附剂具有高选择性、高吸附量等特点。利用化学方法部分脱除模板剂,负载PEI制备固体吸附剂,研究了模板剂脱除率PEI负载和对二氧化碳吸附性能的影响。用XRD、FT-IR、TEM、BET等方法对吸附剂结构进行表征,利用TG/DTA方法测定了CO2吸附量。研究结果表明,使用MCM-41原粉负载50%PEI吸附量达到131.0 mg/g(即262.0 mg/gPEI),比相同负载量除去模板剂的分子筛提高了12.6%;比单一的PEI分子吸附量(80.3 mg/g)提高了3.26倍,这说明在MCM-41原粉孔道内部由于存在丝状胶束而形成的亚纳米空间结构提高了有机胺的分散和利用率,增加了对CO2的吸附量。     

TEPA/MCM-41固体胺吸附剂的制备及其CO_2吸附性能研究

制备了具有高CO_2吸附性能的TEPA/MCM-41固体胺吸附剂,并采用N_2物理吸脱附、XRD、FTIR、EA、TG-DSC等方法对其进行系统表征。采用重量法测试了吸附剂的吸附与循环稳定性能。结果表明,吸附温度为75℃,CO_2/N_2(体积比12%/88%)的气氛条件下,60%TEPA/MCM-41的吸附量最高为123.24 mg/g,经5次循环吸脱附后,CO_2吸附量降低约7.8%。同时借助计算流体动力学(CFD)对吸附过程进行了模拟,研究结果对吸附剂的设计与反应器的开发具有一定的指导意义。     

TEPA/MCM-41固体胺吸附剂的制备及其CO_2吸附性能研究

制备了具有高CO_2吸附性能的TEPA/MCM-41固体胺吸附剂,并采用N_2物理吸脱附、XRD、FTIR、EA、TG-DSC等方法对其进行系统表征。采用重量法测试了吸附剂的吸附与循环稳定性能。结果表明,吸附温度为75℃,CO_2/N_2(体积比12%/88%)的气氛条件下,60%TEPA/MCM-41的吸附量最高为123.24 mg/g,经5次循环吸脱附后,CO_2吸附量降低约7.8%。同时借助计算流体动力学(CFD)对吸附过程进行了模拟,研究结果对吸附剂的设计与反应器的开发具有一定的指导意义。     

有机胺功能化介孔固体吸附剂吸附分离CO_2性能研究

针对当前固体胺CO_2吸附剂存在吸附容量小、循环稳定性差等问题,采用高比表面积、易嫁接胺的介孔SBA-15作为载体,研究分子筛模板剂脱除方法和有机胺改性方法对制备的固体吸附剂吸附性能的影响,并采用N_2物理吸附、X射线衍射、红外光谱、热失重分析等表征技术并对样品进行表征。实验结果表明,通过嫁接和浸渍能够合成出不同有机胺负载量的胺功能化吸附剂,其中混合胺嫁接法改性的APTES-SBA(U)-T60吸附剂其吸附容量最大,在75℃下的纯CO_2气氛中吸附量达到192.05 mg/g,优于溶剂萃取和煅烧法去除模板剂。此外,混合胺嫁接法制备的样品在多次的吸/脱附操作下,CO_2吸附稳定性良好,表明混合胺修饰的吸附剂具有很好的稳定性和再生性。     

拟薄水铝石负载PEI/AMP吸附CO2性能

用富含胺基的物质对多孔材料进行修饰可以得到高CO₂吸附量的吸附剂。采用浸渍法将聚乙烯亚胺(PEI)和2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)负载在拟薄水铝石上,考察了CO₂压力、胺类物质负载量等对吸附性能的影响。采用低温N₂吸附/脱附法(BET)、扫描电镜(SEM)、傅里叶变换红外线光谱分析仪(FTIR)等手段表征了吸附剂的结构特征及其物理性质,并使用重量法微天平实验装置对吸附剂的性能进行了评价。实验结果表明,当温度恒定为50℃,压力小于1 MPa时,负载PEI的吸附剂最高的CO₂吸附量为77.53 mg CO₂·(g吸附剂)^-1,最佳负载量为85%;压力大于1 MPa时,负载PEI的吸附剂最高的CO₂吸附量为123.79 mg CO₂·(g吸附剂)^-1,最佳负载量为10%。负载AMP的吸附剂最高的CO₂吸附量为128.01 mg CO₂·(g吸附剂)^-1,最佳负载量为85%。CO₂吸附稳定性实验表明,吸附剂对CO₂的吸附性能稳定。     

PEI改性介孔分子筛KIT-6对CO_2吸附性能的研究

CO2的大量排放是造成温室效应的主要因素,对全球排放的CO2进行捕集非常重要。今采用浸渍法将PEI(聚乙烯亚胺)负载到KIT-6介孔分子筛孔道表面上,使孔的吸附作用和胺的吸收作用相结合,制备出吸附容量大和选择性高的CO2吸附剂,从穿透时间、吸附量、分离因子等方面研究了PEI负载率对CO2吸附性能的影响。结果表明:KIT-6介孔分子筛经PEI改性后对CO2的吸附量和选择性增强。随着PEI负载量的增大,吸附剂对CO2的吸附性能先增大后降低,当PEI负载率为0.6时,CO2的吸附量和分离因子分别达到最大值为2.09 mmol?g?1和30.56,为无负载时的6.0倍和7.2倍。随着温度的升高,PEI改性吸附剂对CO2的吸附量呈增长趋势。再生实验表明吸附饱和的PEI改性吸附剂在378 K条件下能够完全再生,且具有较好的循环再生稳定性。     

硅胶负载PAMAM树形大分子对金属离子的吸附

采用发散式合成法合成了具有不同代数的聚酰胺-胺(PAMAM)树形大分子。以SiO_2为载体,分别制备了以氨基为端基的整代吸附剂及以酯基为端基的半代吸附剂,并研究了两种吸附剂对乙醇中金属离子的吸附性能。结果表明:整代吸附剂对金属离子的吸附性能优于半代吸附剂;随着温度的升高,两种吸附剂对Co~(2+)的平衡吸附量均呈上升趋势;线性拟合相关系数均在0.900 0以上,吸附过程属于单分子吸附;随着吸附剂用量的增加,吸附量逐渐升高,吸附率逐渐减少。     

柔性碳纤维基吸附剂的制备及CO2吸附性能

为了解决粉末状固体吸附剂成本高、传质阻力大的缺点，以棉花碳化制得的碳纤维作为吸附剂载体，通过浸渍法负载五乙烯六胺(PEHA)制备了固体有机胺吸附剂。通过扫描电镜、物理吸附、红外、热重分析等对吸附剂进行表征，采用穿透曲线法对吸附剂的CO₂吸附性能进行测试。结果表明，在500℃碳化得到的碳纤维C500具有最大的比表面积(471 m²·g^-1)。50PEHA/C500吸附剂在75℃时吸附量可达到4.05 mmol·g^-1,CO₂吸附性能优异。对比粉末吸附剂，碳纤维之间具有更大的空隙，放大实验表明，50PEHA/C500比介孔氧化硅基吸附剂(50PEHA/SBA-15)具有更小的传质阻力。循环测试结果表明50PEHA/C500吸附剂具有优秀的再生性能。50PEHA/C500基吸附剂具有低成本、低传质阻力和优异的CO₂捕获能力，展现出良好的应用前景。     

有机胺改性中孔炭吸附二氧化碳研究

以间苯二酚-甲醛为前驱体,二氧化硅溶胶为硬模板,采用溶胶-凝胶法制备出高孔容中孔炭材料,并利用物理担载途径制备了多种有机胺改性的中孔炭基CO2吸附剂。采用氮气吸附、热重和傅里叶红外法测定了吸附剂的物理化学特性,并研究了有机胺的种类对CO2吸附性能的影响。结果表明:中孔炭基固态胺对CO2的吸附受扩散控制,提高温度能够促进CO2扩散,增大吸附容量;小分子的胺类物质乙醇胺(MEA),二乙醇胺(DEA),二乙烯三胺(DETA)热稳定性较差,CO2吸附容量偏低;低分子量聚乙烯亚胺(PEI,分子量600)具有最优的循环吸附性能,吸附量达到190 mg/g;四乙烯五胺(TEPA)的吸附容量最大,为208mg/g,但是循环性较差,可通过加入小分子交联剂环氧氯丙烷提高其循环吸附性能。     

混合胺改性SBA-15的二氧化碳吸附特性

为实现廉价高效的二氧化碳捕集，新型燃烧后CO₂捕集固体吸附材料的设计和开发具有重要的研究意义。为提高CO₂吸附量，胺功能化改性吸附剂的方法主要有湿浸渍和表面嫁接。基于此，提出了“混合胺”修饰的概念，把湿浸渍和表面嫁接两种改性技术结合起来。把3-氨丙基三甲氧基硅烷（APTS）嫁接到分子筛SBA-15孔道表面，再把聚乙烯亚胺（PEI）浸渍到载体孔道的间隙，制备出高密度胺功能化的CO₂吸附剂。主要考察了不同含量的PEI和APTS功能化SBA-15的结构性能、CO₂吸附量及胺吸附效率。CO₂吸附结果表明，混合胺功能化SBA-15吸附主要依赖于动力学扩散。其中，SBA-15-（APTS-0.5-PEI-50），SBA-15-（APTS-1.0-PEI-50）和SBA-15-（APTS-2.0-PEI-30）在75℃时具有很好的吸附潜力。混合胺功能化SBA-15的胺吸附效率介于单纯嫁接和单纯浸渍的胺功能化SBA-15之间。     

活性炭基π络合吸附剂的制备及其脱除二硫化碳性能

以活性炭(AC)为载体,采用浸渍法制备了过渡金属负载型吸附剂。考察了浸渍液、吸附温度对吸附剂脱除低浓度二硫化碳(CS2)性能的影响,并对吸附剂的再生性能进行了考察。通过XRD、N_2-物理吸附、FE-SEM对吸附剂进行了表征。结果表明,K_2CO_3处理能够有效增加AC载体的微孔数量;Ag+在AC表面易被还原成Ag0,降低了其与CS_2的络合作用;Cu(NO_3)_2改性后活性组分为Cu_2O,提高了AC表面软酸性,促进了吸附剂与CS_2的π络合作用。K_2CO_3-Cu(NO_3)_2改性后,吸附剂(CuKAC)脱除CS_2的效果最佳,吸附量达到77.32 mg/g。吸附温度是影响CuKAC吸附剂脱除CS_2性能的重要因素,吸附温度20℃时吸附性能最好。N_2气氛下再生温度200℃时CuKAC的再生率达到100%,10次吸附/再生后吸附剂的吸附能力保持稳定。     

PEI改性氧化石墨烯的制备及其CO_2的吸附

以氧化石墨烯(GO)和聚乙烯亚胺(PEI)为原料,将PEI接枝到GO表面,制备了PEI改性的氧化石墨烯复合材料(GPs),讨论了GO/PEI的不同质量比对复合材料孔隙结构和CO_2吸附性能的影响。通过全自动吸附仪对样品的孔隙结构进行了基本表征,并在不同条件下研究了GPs对CO_2的吸附脱附性能。结果表明:当GO/PEI的比例为1∶6时,比表面积达到最大值37 m~2/g,总孔容为0.064 cm~3/g,平均孔直径为69.1 nm,CO_2吸附量在273 K、3 MPa下最高达到645 mg/g。     

Li_4SiO_4的制备表征及CO_2吸附与模拟

采用柠檬酸.乙醇络合法,以柠檬酸,乙醇、硝酸锂、正硅酸乙酯为原料制备了硅酸锂(Li_4SiO_4)超细晶体粉末,采用TG-DSC、XRD、SEM等手段对Li_4SiO_4的前体及Li_4SiO_4晶体粉末进行了表征,分析了凝胶的热分解变化过程和球状晶形结构的形成过程.在800℃下焙烧2 h,制备出的Li_4SiO_4超细晶体粉末为球状晶型,晶型完整、均匀.采用TG-DSC对Li_4SiO_4晶体粉末在程序升温和恒温状态下吸附CO_2的性能进行了研究,结果表明:最佳吸附温度为700℃,90 min样品吸附CO_2量可达吸附剂质量的32.2%.用吸附模型对Li_4SiO_4吸附CO_2进行模拟,模型模拟的数据与实验数据吻合较好.     

PEI改性SBA-15吸附分离COS/N2

聚乙烯亚胺(PEI)改性SBA-15的吸附剂用于脱除低浓度羰基硫(COS),吸附剂采用XRD、化学吸附仪和红外光谱进行表征.PEI改性SBA-15后,SBA -15结构没有太大变化,比表面积有所下降,吸附过程中存在化学吸附.在28℃下,PEI负载量为50％(质量分数)时对COS吸附效果最佳,穿透吸附量可达5.383 mg/g,饱和吸附量可达11.698 mg/g;60℃为最佳吸附温度,穿透吸附量可达11.724 mg/g,饱和吸附量可达32.38 mg/g;吸附剂可在100℃下用氮气吹扫再生.     

微波负载AgNO_3用于乙烯/乙烷分离的研究

采用溶液浸渍法将AgNO_3负载于细孔硅胶载体,并通过微波方式进行强化分散制备AgNO_3/SiO_2乙烯络合吸附剂,考察不同微波时间AgNO_3/SiO_2对乙烯/乙烷的分离效果。通过红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对吸附剂进行表征。负载AgNO_3后微波10min,在25℃,0.5MPa吸附条件下,AgNO_3/SiO_2吸附剂对乙烯的吸附量达到42.85m L/g,吸附选择系数提高至2.82,具有良好的工业应用前景。     

PSF-TEPA膜基固态胺制备及CO2吸附性能研究

在空间站和载人深潜器等长期密闭空间中,CO_2体积分数的增加严重影响室内人员的身体健康。文中研究采用浸润的方法将四乙烯五胺(TEPA)负载在非对称结构聚砜(PSF)中空纤维膜的指状孔道内制得PSF-TEPA中空纤维膜基固态胺,系统考察其在模拟人类工作环境下吸附低体积分数CO_2的性能。结果表明:PSF-TEPA膜基固态胺中TEPA的最佳负载量为47. 11%,此时CO_2穿透吸附容量与饱和吸附容量分别达到56. 58 mg/g和85. 10 mg/g(20℃),二者比值高达66. 49%;在5—50℃范围内,固态胺吸附性能随温度和体积分数的升高而增大,温度为50℃、CO_2体积分数为0. 55%时,饱和吸附量达到102. 13 mg/g;经6次循环再生,PSF-TEPA饱和吸附量略有降低,但趋于稳定。PSF-TEPA膜基固态胺对CO_2优良的吸附效果和稳定的再生性能,使其在低体积分数CO_2脱除方面有较大的应用前景。     

K2CO3/金属氧化物吸附CO2的研究

研究了K_2CO_3/MgO和K_2CO_3/Al_2O_3吸附CO_2的性能。研究表明:K_2CO_3/MgO和K_2CO_3/Al_2O_3对CO_2吸附的容量分别为105.8 mg/g和66 mg/g。吸附剂载体是钾基吸附剂吸附CO_2性能差异的原因之一,MgO载体的CO_2吸附容量(42.3 mg/g)大于Al_2O_3(20 mg/g)。钾在不同载体中的物相差异是造成CO_2吸附性能差别的另一原因。在K_2CO_3/MgO吸附剂中,钾仅以K_2CO_3形式存在,在吸附CO_2过程中,CO_2与K_2CO_3以及MgO共同作用生成了K_2Mg(CO_3)_2。而在K_2CO_3/Al_2O_3吸附剂中,不仅有K_2CO_3物相,还检测出KAl(CO_3)_2(OH)_2物相,在吸附CO_2过程中,K_2CO_3转化成KHCO_3,而KAl(CO_3)_2(OH)_2未参与CO_2的吸附。     

H2S对铝基固态胺吸附剂吸附CO2性能的干扰机制

H₂S杂质对固态胺吸附剂吸附CO₂性能的干扰机制还缺少全面研究。以Al₂O₃为载体负载聚乙烯亚胺(PEI)制备铝基固态胺吸附剂(PEI@Al₂O₃),系统探究了H₂S对其CO₂吸附容量、吸附速率和循环吸附性能的影响规律。结果表明：H₂S与CO₂共存时,会相互抢占吸附剂上的胺基活性位点,从而发生竞争性吸附,但在模拟沼气条件(40%CO₂+59.5%CH₄+0.5%H₂S)下,H₂S的吸附竞争力远小于CO₂,H₂S吸附被抑制,且二者的最佳吸附温度不一致,在CO₂最佳吸附温度下,PEI@Al₂O₃的CO₂吸附容量和循环稳定性均不受H₂S干...     

乙醇胺改性多孔材料吸附电厂烟气中CO_2的研究

采用乙醇胺(MEA)对有序介孔氧化铝(OMA)、有机铝(MIL-53(Al))、NaY分子筛进行改性,制备出3种吸附剂(OMA-MEA、MIL-53(Al)-MEA、NaY-MEA)。通过N_2等温吸附脱附曲线(BET、BJH)、红外光谱(IR)、透射电镜(TEM)等方法对吸附剂进行表征,探讨吸附压力、空速及再生时间和次数等对吸附剂吸附CO_2性能的影响。结果表明,3种吸附剂的表面结构有所差异,最终造成其对CO_2的吸附能力有一定的差异。随着吸附压力的增加,3种吸附剂的饱和吸附量均有所增加。3种材料的吸附效果和选择性随着空速的增加,均有所减弱。3种吸附剂经过再生-吸附连续循环8次后,CO_2饱和吸附量的下降率控制在5%以内,吸附性能稳定。     

多孔胺基化氧化石墨烯基材料对CO_2的吸附性能研究

以乙二胺(EDA)、二乙烯三胺(DETA)、四乙烯五胺(TEPA)、聚乙烯亚胺(PEI)等多胺基化合物为表面改性剂,氧化石墨烯(GO)材料为载体,采用嫁接法辅以超声处理制备了表面胺基功能化多孔吸附材料,用于CO_2气体的吸附捕集。所制备的多孔吸附材料孔径约为1.35～4.34 nm,比表面积约为98.032～210.465 m~2/g。制备的四种吸附材料中,以PEI功能化吸附材料对CO_2的吸附容量最大,70℃下达到了1.5 mmol/g,且经过20次循环吸附/脱附实验后,其CO_2吸附量基本不变。吸附过程的吸附等温线线型为Ⅰ型优惠型,另外吸附实验数据与Avrami模型模拟结果符合性较好。