微通道内单乙醇胺水溶液吸收CO_2/N_2混合气的传质特性

采用高速摄像仪对400μm×400μm T形微通道内单乙醇胺(MEA)水溶液吸收混合气中CO_2过程的气液两相流及传质特性进行了实验研究,微通道内的压力降采用压力传感器进行测量。考察了弹状流型下气液两相流量及MEA浓度对压力降、比表面积和传质性能的影响。结果表明,当MEA浓度不变,气液两相流量增大时,压力降、比表面积、传质系数、体积传质系数和增强因子均增大,并逐渐趋于恒定。当气液流量不变,MEA浓度增大时,压力降、传质系数、体积传质系数和增强因子增大,但比表面积减小。实验条件下,压力降范围为2.00~5.23 kPa,化学吸收过程的传质系数范围为7.74×10~(-4)~2.97×10~(-3) m·s~(-1)。对于伴有快速化学反应的传质过程,以Sherwood数、Reynolds数、Schmidt数及增强因子为变量建立了体积传质系数的预测关联式,平均偏差为5.09%,具有良好的预测性能。     

微通道内二乙醇胺/乙醇溶液吸收CO_2的传质性能

利用高速摄像仪实验研究了微通道内二乙醇胺(DEA)/乙醇溶液吸收CO2的传质过程。采用图像法得到微通道内气泡的体积变化,根据微通道进出口压力,计算得到了气液两相从开始接触到平衡时的平均传质系数k。分别考察了气液相流量和DEA浓度对传质系数的影响。结果表明:传质系数随着液相流量和溶液中DEA浓度增大而增大。对于给定的液相流量和DEA浓度,k随着气相流量增大而增大并逐渐趋于一个恒定值。提出了一个传质系数预测式,预测值和实验结果吻合良好。     

微通道内MEA/MDEA混合溶液吸收CO_2的传质特性

研究了T形微通道内N-甲基二乙醇胺(MDEA)和单乙醇胺(MEA)混合水溶液吸收CO2的传质过程。考察了弹状流型下气液两相流量、MEA和MDEA浓度对液侧传质系数k L和体积传质系数k La的影响。液侧传质系数和体积传质系数均会随着MEA浓度的升高而升高。与MEA相比,MDEA浓度的提高对传质影响较小。传质系数会随着液体流量的增大而增大,但气体流量的变化对其影响较小。体积传质系数随液体流量的增大而增大,但随气体流量的增大先增大,之后趋于稳定。考虑到化学反应对传质的强化作用,引入了Hatta数,提出了一个新的体积传质系数预测式,预测效果良好。     

微通道内离子液体/乙醇混合溶液吸收CO_2的传质特性

采用高速摄像仪对微通道内离子液体/乙醇混合溶液吸收CO_2的传质行为进行了实验研究。考察了弹状流型下气液两相流量比和离子液体浓度对液侧体积传质系数kLa和液侧传质系数kL的影响。当离子液体浓度不变时,kLa、kL均随气液流量比的升高而增大并逐渐趋于恒定。当液相流量不变时,对于不同浓度的离子液体溶液,液侧体积传质系数kLa和液侧传质系数kL随气液流量比的变化曲线出现了交叉点。在交叉点之前,kLa和kL均随着离子液体浓度的增大而减小;在交叉点之后,kLa和kL均随着离子液体浓度的增大而增大。提出了用于预测液侧体积传质系数kLa的新的量纲1经验关联式,预测效果良好。     

微通道内单乙醇胺水溶液吸收CO2/N2混合气的传质特性

采用高速摄像仪对400 μm×400 μm T形微通道内单乙醇胺（MEA）水溶液吸收混合气中CO₂过程的气液两相流及传质特性进行了实验研究,微通道内的压力降采用压力传感器进行测量。考察了弹状流型下气液两相流量及MEA浓度对压力降、比表面积和传质性能的影响。结果表明,当MEA浓度不变,气液两相流量增大时,压力降、比表面积、传质系数、体积传质系数和增强因子均增大,并逐渐趋于恒定。当气液流量不变,MEA浓度增大时,压力降、传质系数、体积传质系数和增强因子增大,但比表面积减小。实验条件下,压力降范围为2.00~5.23 kPa,化学吸收过程的传质系数范围为7.74×10^-4~2.97×10^-3 m·s^-1。对于伴有快速化学反应的传质过程,以Sherwood数、Reynolds数、Schmidt数及增强因子为变量建立了体积传质系数的预测关联式,平均偏差为5.09%,具有良好的预测性能。     

微通道内二乙醇胺/乙醇溶液吸收CO2的传质性能

利用高速摄像仪实验研究了微通道内二乙醇胺（DEA）/乙醇溶液吸收CO₂的传质过程。采用图像法得到微通道内气泡的体积变化,根据微通道进出口压力,计算得到了气液两相从开始接触到平衡时的平均传质系数k。分别考察了气液相流量和DEA浓度对传质系数的影响。结果表明：传质系数随着液相流量和溶液中DEA浓度增大而增大。对于给定的液相流量和DEA浓度,k随着气相流量增大而增大并逐渐趋于一个恒定值。提出了一个传质系数预测式,预测值和实验结果吻合良好。     

微通道内MEA/MDEA混合溶液吸收CO2的传质特性

研究了T形微通道内N-甲基二乙醇胺（MDEA）和单乙醇胺（MEA）混合水溶液吸收CO₂的传质过程。考察了弹状流型下气液两相流量、MEA和MDEA浓度对液侧传质系数k_L和体积传质系数k_La的影响。液侧传质系数和体积传质系数均会随着MEA浓度的升高而升高。与MEA相比,MDEA浓度的提高对传质影响较小。传质系数会随着液体流量的增大而增大,但气体流量的变化对其影响较小。体积传质系数随液体流量的增大而增大,但随气体流量的增大先增大,之后趋于稳定。考虑到化学反应对传质的强化作用,引入了Hatta数,提出了一个新的体积传质系数预测式,预测效果良好。     

微通道内离子液体/乙醇混合溶液吸收CO2的传质特性

采用高速摄像仪对微通道内离子液体/乙醇混合溶液吸收CO₂的传质行为进行了实验研究。考察了弹状流型下气液两相流量比和离子液体浓度对液侧体积传质系数k_La和液侧传质系数k_L的影响。当离子液体浓度不变时,k_La、k_L均随气液流量比的升高而增大并逐渐趋于恒定。当液相流量不变时,对于不同浓度的离子液体溶液,液侧体积传质系数k_La和液侧传质系数k_L随气液流量比的变化曲线出现了交叉点。在交叉点之前,k_La和k_L均随着离子液体浓度的增大而减小;在交叉点之后,k_La和k_L均随着离子液体浓度的增大而增大。提出了用于预测液侧体积传质系数k_La的新的量纲1经验关联式,预测效果良好。     

双组分混合有机胺溶液吸收沼气中CO_2的传质性能

在填料塔中,对以二乙醇胺(DEA)为基础溶剂,以N-甲基二乙醇胺(MDEA)、(N-2-羟乙基)乙二胺(AEE)、二乙烯三胺(DETA)、三乙烯四胺(TETA)为添加剂的二元混合胺溶液吸收沼气中高浓度CO2的传质性能进行了实验研究,考察了添加剂浓度及种类对吸收过程中CO2脱除率n、总体积传质系数KGae、气液相传质阻力的影响.结果表明,双组分混合有机胺溶液中,以AEE,DETA和TETA为添加剂时,KGae和随添加剂浓度增加而增大,气相传质系数kG及气相阻力占总阻力的分率减小,液相阻力占总阻力的分率增大;以MDEA为添加剂时趋势相反n和KGae沿塔高方向增大,其在4种溶液中的大小为DEA-TETADEA-DETADEA-AEEDEA-MDEA.     

CO_2/N_2开关型清洁压裂液的制备及其性能评价

合成芥酸酰胺基丙基叔胺(芥酸PKO),与对甲苯亚磺酸钠(SPTS)相互作用,制备了一种具有CO_2/N_2开关特性的清洁压裂液体系。向芥酸PKO-SPTS溶液中通入CO_2后,体系粘度大幅增加并具有一定的粘弹性;随后通入N2,体系迅速转变至低粘状态,且该过程能够多次重复进行。当芥酸PKO-SPTS以摩尔比1∶1的比例配制成浓度为100 mmol/L的溶液,并以0.1 L/min的速率向溶液中通入CO_2 15 min后,流体粘度高达2.82 Pa·s。对清洁压裂液体系进行室内性能评价,发现体系在通入N_2 30 min内即可彻底破胶,体系浓度高于5 mmol/L时表现为粘弹性流体行为,悬砂能力很强(0.58~0.62 cm/h),耐温性能较好(50℃)。     

CO_2/N_2开关型清洁压裂液的制备及其性能评价

合成芥酸酰胺基丙基叔胺(芥酸PKO),与对甲苯亚磺酸钠(SPTS)相互作用,制备了一种具有CO_2/N_2开关特性的清洁压裂液体系。向芥酸PKO-SPTS溶液中通入CO_2后,体系粘度大幅增加并具有一定的粘弹性;随后通入N2,体系迅速转变至低粘状态,且该过程能够多次重复进行。当芥酸PKO-SPTS以摩尔比1∶1的比例配制成浓度为100 mmol/L的溶液,并以0.1 L/min的速率向溶液中通入CO_2 15 min后,流体粘度高达2.82 Pa·s。对清洁压裂液体系进行室内性能评价,发现体系在通入N_2 30 min内即可彻底破胶,体系浓度高于5 mmol/L时表现为粘弹性流体行为,悬砂能力很强(0.58⁰.62 cm/h),耐温性能较好(50℃)。     

微通道内气-液传质研究

以CO₂-H₂O为模型体系，实验考察了当量直径为667 μm的单通道和16个并行通道内的气-液传质行为.实验发现，液体表观速度增加，单通道内液侧体积传质系数明显提高;同一液体表观速度下，液侧体积传质系数随气体表观速度增加而增加;在实验数据基础上关联了液侧体积传质系数与气-液两相流参数间的关系.微通道内的液侧体积传质系数较常规尺度气-液接触设备至少高1～2个数量级.并讨论了并行微通道内气-液两相流分配特性对整体传质性能的影响，表明合理设计气、液流动分布结构，可保证微通道内优异的传质特性.     

降膜微反应器中CO_2化学吸收过程传质行为

Gas phase mass transfer in falling film microreactors (FFMRs) with the absorption of CO₂ into aqueous solutions of NaOH was investigated. The overall gas-phase mass transfer coefficient increases with NaOH concentration, but decreases as the concentration of CO₂ increases. There exists an entrance effect, hindering the mass transfer, which is caused by the dead volume for gas-phase flow in the gas chamber in FFMRs. The entrance effect has a larger impact in a shorter FFMR owing to the relatively large dead volume with respect to that of gas chamber. A decrease in the depth of gas chamber facilitates the mass transfer process. Therefore, the gas-phase entrance or geometry of the gas chamber should be designed appropriately to reduce the entrance effect and improve the mass transfer.     

微通道内醇胺/离子液体复配水溶液吸收CO2的传质特性

研究了微通道内醇胺[单乙醇胺(MEA)和甲基二乙醇胺(MDEA)]与离子液体[1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸([Bmim][BF₄])和1-羟乙基-3-甲基咪唑甘氨酸([C₂OHmim][GLY])]复配水溶液吸收CO₂的传质特性。考察了醇胺/离子液体浓度比(c_AA∶c_IL)对液相体积传质系数(k_La)的影响,发现k_La随反应速率的增大而增大。为进一步阐释复配水溶液吸收CO₂的传质机理,分析了比表面积、扩散速率、增强因子和液弹循环对传质速率的影响。结果表明,四种复配溶液中,反应速率和循环频率(f_cir)分别在低流率和高流率下对传质速率起主导作用。k_La可表示为f_cir的函数,低气相流率下k_La与f_cir呈线性关系,斜率与反应速率成正相关,高气相流率下,液弹循环因膜弹传递困难而对整体传质速率的影响减弱,k_La与f_cir呈指数关系,幂律指数小于1。     

可逆CO_2/N_2响应型开关聚合物的合成及性能评价

以N-(3-二甲氨基丙基)甲基丙烯酰胺(DMAPMA)和丙烯酰胺(AM)为单体,以过硫酸铵和亚硫酸氢钠为引发剂进行自由基聚合,合成了一种CO_2/N_2开关响应型聚合物P(DMAPMA-AM)。通过单因素实验得出最佳合成条件为:n(AM)∶n(DMAPMA)=4∶1、单体总质量分数为25%、n[(NH_4)_2S_2O_8]∶n(NaHSO_3)=2∶3、引发剂加入量为单体总质量的0.2%、反应温度40℃、反应时间4 h。用FTIR、1HNMR对产物进行了结构表征,测量了质量分数为0.2%的聚合物水溶液在通入CO_2/N2前后的电导率、Zeta电位和平均粒径,并对其乳化性能进行了考察。结果表明:在通入CO_2后,溶液的电导率由12.6μs/cm上升到40.7μs/cm,Zeta电位由1.25 m V上升到10.11 m V,平均粒径由708.6 nm降低到137.1 nm,而向溶液改通N2后溶液的电导率降到14.2μs/cm,Zeta电位下降到1.96 m V,平均粒径上升到589.8 nm,表明P(DMAPMA-AM)具有可逆的CO_2/N2开关响应性能。扫描电镜测试发现,通入CO_2/N_2前后聚合物线团的尺寸以及疏水颗粒的数目发生了显著变化。CO_2/N2能将聚合产物存在的油水混合体系进行有效的破乳/乳化。     

微通道内CO2吸收与传质及资源化利用的研究进展

由于在流体流动、传质、传热及反应等方面良好的调控能力,微化工技术成为化工学科重要的发展领域。综述了近年来以CO₂应用为背景的微化工系统中的多相流与传质的研究进展。从流体流动和传质机理出发,分别介绍了物理吸收和化学吸收过程的传质规律。总结了二氧化碳资源化利用的应用进展。展望了微化工技术在二氧化碳吸收与传质方面的发展前景。     

混合醇胺/MEA法电厂烟气CO_2吸收性能的实验比较

目前对应用于烟气CO2的吸收液以醇胺MEA为主,但其存在吸收量小、再生能耗高、腐蚀性强等缺点,配方型混合胺溶液已经成为重要的研究方向。本文对部分混合醇胺(MEA+DEA、MEA+TEA、MEA+AMP)的吸收速率和吸收总量进行了实验测定,并与MEA做了比较分析。实验结果表明:在本文的实验条件下,混合胺MEA+AMP的吸收效果优于MEA溶液,而混合胺MEA+TEA的吸收效果最差。为混合胺的研究及工业化应用提供理论指导。     

氨基酸离子液体-MDEA混合水溶液的CO_2吸收性能

为改善N-甲基二乙醇胺(MDEA)水溶液对CO2气体的吸收性能,选择了四甲基铵甘氨酸([N1111][Gly])、四乙基铵甘氨酸([N2222][Gly])、四甲基铵赖氨酸([N1111][Lys])、四乙基铵赖氨酸([N2222][Lys])4种功能性离子液体作为活化剂与其复配组成新型CO2吸收剂。用恒定容积法考察了总质量分数为30%的混合溶液吸收CO2的性能,分析了离子液体在水溶液中与MDEA通过质子传递相互促进吸收CO2的机理。实验结果显示离子液体能够显著提高MDEA水溶液吸收CO2的速率,且吸收速率随着添加量的增加而提高。在本文所用的几种混合吸收剂中,阴离子为赖氨酸的离子液体混合吸收剂具有较高的吸收负荷;而[N1111][Gly]-MDEA混合溶液对CO2的初期吸收速率最快,同时[N1111][Gly]-MDEA混合吸收剂的再生效率高于其他离子液体混合吸收剂,达到98%。     

胆碱脯氨酸/RTILs支撑液膜的CO_2/N_2分离性能

选用不同种类的室温型离子液体(RTILs)与胆碱脯氨酸离子液体进行混合分别制得[Choline][Pro]/[EMIm][N(CN)_2]、[Choline][Pro]/[bmim][PF_6]以及[Choline][Pro]/[HMIm][NTf_2]混合离子液体,并将其应用于离子液体支撑液膜(SILMs)。考察操作温度、操作压差、RTILs种类和含量对SILMs分离CO_2/N_2性能的影响。结果表明胆碱脯氨酸/RTILs系列SILMs的CO_2通量在343.3~1936.9 barrer之间变化并且CO_2/N_2选择性为10.3~34.8。对CO_2膜过程内在机制探索表明随着[HMIm][NTf2]离子液体在混合离子液体中比例的增加,总阻力1/Kμ会呈现先降低后升高的趋势。与实验现象中随着[HMIm][NTf2]离子液体在混合离子液体中比例的增加CO_2先升高后降低相符。     

膜吸收法回收烟气CO_2传质过程研究

在0.1~2 m~3/h模拟烟气膜吸收处理装置上,进行了膜吸收法捕集CO_2传质过程研究。在其他条件不变的情况下,考察了气体流量、吸收液流量和吸收液浓度对传质过程的影响;结合吸收溶剂的化学反应增强因子及中空膜本身的参数,建立了膜吸收过程的传质计算模型。试验结果表明:在有化学吸收推动的膜吸收传质过程中,膜吸收的传质阻力集中在气相和膜的界面,而反应发生在液膜界面,所建立的计算模型也很好地反映了这一现象。通过建立传质模型,可以推算出膜表面吸收传质过程,从而为膜吸收过程的工业放大提供支撑。