固化体大小对核素浸出的影响

本文介绍了放射性废物固化体大小对核素浸出的影响。文中讨论了核素浸出的数学模拟问题，并根据实验数据拟合了适用于计算具有不同体积的固化体的有效扩散系数的公式。用此公式计算的结果与实验结果相符很好。     

水泥固化体的非饱和浸出实验

采用自行研制的非饱和浸出实验装置，用石英砂作蓄水介质，将8种规格(体积在40．2-16945.5cm^3之间)的水泥固化体试块置于密封容器中，进行了非饱和浸出实验。实验的含水量系列有5种，在0．15-0．40之间。非饱和浸出实验结果表明，在固化体试块体积≤4586.7cm^3时，累积浸出份额F随固化体周围介质含水量θ的增加而增大，例如，含水量在0．35和0．15时，不同体积固化体其360d的累积浸出份额之比在1．24-1．41之间；累积浸出份额随固化体体积V的增大而减少；含水量较高时的浸出实验结果接近于饱水浸出实验结果；历时1年的浸出实验显示，固化体试块的最大浸出深度约为2．25cm；另外，浸出实验中间取样与否，对最后的累积浸出份额影响不大。     

水泥固化体中核素浸出模型的比较研究

基于水泥固化体中放射性核素浸出的扩散机制,根据Fick第二定律及初始和边界条件建立了二维衰变浸出模型。通过修正表观扩散系数,用二维衰变浸出模型对实验室规模碱矿渣-黏土复合胶凝材料及工业规模抗硫酸盐水泥固化137Cs的浸出行为进行了预测,并与已有的一维浸出模型和一维衰变浸出模型进行了比较。结果表明,二维衰变浸出模型预测值与实验值的符合度较好。     

放射性废物水泥固化样品核素浸出率测量分析

以放射性废树脂、残渣和蒸残液的水泥固化热配方试验为依据,运用HPGe-γ谱仪、低本底α、β测量仪对废物固化样品的放射性核素浸出率进行测量,分析不同源项的水泥固化体核素浸出率结果,验证相应水泥固化样品配方的准确性及可靠性。结果表明,残渣、蒸残液和废树脂的不同水泥固化样品中60Co、137Cs和总β的浸出率均在浸泡前期急剧下降;随着浸泡时间的延长,浸出率变化趋于稳定;浸出率满足GB14569.1-93的要求。     

非饱和浸出实验中水泥固化体体积对137Cs浸出性能的影响

本文介绍了非饱和浸出实验中水泥固化体试块体积大小对137Cs浸出影响的一些结果,包括累积浸出份额Ft、浸出通量分数Jn和等效扩散系数De等.实验用浸出介质为石英砂;石英砂中水的饱和度在39.4%～100%之间,共计5个饱和度;被浸固化体的体积在40.2 cm3～16945.5 cm3之间,共计8种规格.结果表明,Ft随着固化体试块体积V的增大而减小,并可以用Ft=a×Vb很好地拟合;Jn随固化体试块体积V的增大而明显降低,而且可以用Jn=c×Vd很好地拟合;De不是常数,而是随固化体试块体积V的增加而增大.由此可以看出,浸出实验不考虑固化体试块体积的大小以及浸出时间的影响,将会得出与实际处置释放源项相差甚大的结果.     

水泥固化体的铯的浸出行为

通过对硅酸盐水泥、碱矿渣水泥以及掺加沸石的碱矿渣水泥固化体在２５℃和７０℃下Ｃｓ￣＋的浸出行为研究发现，掺加３０％沸石的碱矿渣水泥固化体２８天Ｃｓ￣＋累积浸出量仅是硅酸盐水泥固化体的１／１０，是碱矿渣水泥固化体的１／６－１／４。几种水泥固化体Ｃｓ￣＋的累积浸出分数Ｐｔ与ｔ￣（１／２）作图都呈折线关系，前３天Ｃｓ￣＋扩散系数大于后期。Ｃｓ￣＋的浸出主要取决于水泥固化体的结构致密程度和固化体连通孔溶液中游离Ｃｓ￣＋浓度，而后者则又与水化产物束缚Ｃｓ￣＋的能力成反比和水化产物的溶解度成正比。因此碱矿渣水泥固化Ｃｓ￣＋的能力大于硅酸盐水泥。同时探讨了水泥固化体Ｃｓ￣＋的浸出模型。     

水泥固化体中Cs+浸出行为研究

研究了25、40、70、90℃下碱矿渣 黏土复合胶凝材料(AASCM)和普通硅酸盐水泥(OPC)固化体中Cs⁺的浸出行为,并对浸出机理进行了探讨。结果表明：在25、40、70、90℃下,AASCM固化体和OPC固化体浸出行为不同,OPC固化体中Cs⁺的累积浸出分数在4个温度下趋于同一数值,而AASCM固化体中Cs⁺的累积浸出分数则随温度升高而增大。AASCM固化体中Cs⁺的存在状态为溶解态、吸附态及固溶态并存,而OPC固化体中则主要为溶解态和固溶态。AASCM固化体中处于吸附态和固溶态的Cs⁺接近90%,处于溶解态的约为10%;而OPC固化体中处于固溶态的约为40%,处于溶解态的约为60%。     

放射性废物水泥固化体浸出试验的比对

本文总结了1983年6月至7月进行的放射性废物水泥固化体浸出试验的比对工作。这次比对有6个单位7个实验室参加,比对试验条件基本上按照“放射性废物固化体长期浸出试验”(标准讨论稿)中的规定。比对结果表明,各实验室第42天宋总β累积浸出分数的平均值之间的最大偏差为±20%,同时也表明“标准讨论稿”基本上是可行的。     

焚烧灰造粒水泥玻璃固化体抗浸出性能研究

对焚烧灰造粒水泥玻璃固化体的抗浸出性能进行了研究,研究内容包括焚烧灰造粒水泥玻璃固化体的抗浸出性能和水泥玻璃净浆固化体的抗浸出性能。结果表明,在焚烧灰造粒水泥玻璃固化的基础配方(硬化剂,30%;水玻璃,66%;水泥,3%;外加剂,1%)上制备的焚烧灰造粒水泥玻璃固化体和净浆固化体的抗浸出性能好于水泥固化体的国家标准规定的要求,对于核素85Sr和134Cs,第42天的浸出率均≤1.5×10-4cm/d,累积浸出分数均小于6.23×10-2cm。     

水泥固化Cs、U(Ⅵ)的浸出模型研究

采用碱矿渣-粘土复合胶凝材料(AASCM)和普通硅酸盐水泥(OPC)固化模拟放射性泥浆,对固化体中Cs⁺、U(Ⅵ)的浸出性能进行了研究。根据Fick第二定律建立并优化了预测核素浸出行为的二维衰变浸出模型。通过MATLAB软件编程计算,以非恒定表观扩散系数的二维衰变模型对Cs⁺、U(Ⅵ)的浸出行为进行了预测。结果表明：AASCM固化Cs⁺、U(Ⅵ)的能力大于OPC,浸出28d后,AASCM中Cs⁺、U(Ⅵ)的累积浸出分数分别低于OPC的1/5和1/2;Cs⁺、U(Ⅵ)浸出的表观扩散系数呈衰减趋势,当考虑表观扩散系数衰减时,二维衰变浸出模型对OPC固化Cs⁺、U(Ⅵ)及AASCM固化U(Ⅵ)的浸出行为预测较好,但对离子交换吸附作用较强的AASCM固化体中Cs⁺浸出行为预测较差。     

关于报告快速浸出试验结果的建议

本文提出报告快速浸出试验结果的建议,即用与(?)相对应的累积浸出时间、累积浸出分数及递增浸出率来报告试验结果。这些数据可用于筛选固化工艺配方、评价固化工艺及预测同化体中放射性核素的释出量等。     

几种水泥固化体中HTO浸出性研究

进行了HTO在沥青涂覆水泥固化体，苯乙烯单体聚合物浸渍水泥固化体和裸体水泥固化体中的长期浸出实验，给出了三种固化体的物理性能及长期浸出实验数据，结果表明，沥青涂覆，苯乙烯单体聚合物浸渍水泥固化体的物理性能比裸体水泥固化体有了较大程度的改善，其HTO浸出率和累积浸出分数都明显地优于裸体水泥固化体，累计浸出372d后，苯乙烯单体聚合物浸渍水泥固化体样品的浸出率和累积浸出分数均比裸体固化体样品的相应参数降低了2个数量级，苯乙烯单体聚合物浸渍水泥固化体的扩散系数De比裸体水泥固化体降低了3个数量级，说明聚合物浸渍固化体对固化体中氚的固定是非常有效的。     

碱矿渣水泥固化模拟高放废液提高Cs+抗浸出性能的研究

研究了模拟高放废液加入NiSO4和K4[Fe(CN)6]预处理经碱矿渣水泥固化后Cs+的抗浸出性能.实验结果表明,NiSO4与K4[Fe(CN)6]反应生成的亚铁氰化钾镍在很宽的酸度、温度范围内对铯的离子交换是个较快的过程,且选择性高、稳定性好;经预处理的废液碱矿渣水泥固化体的抗Cs+浸出性能得到明显提高采用GB 7023-86方法,在25 ℃,第42 d,Cs+浸出率为未经预处理的固化体的3.24%,达到10-6 cm*d-1;采用MCC-1方法,90 ℃,第28 d,Cs+浸出率为未经预处理的4.85%,达到10-4 g*cm-2*d-1.     

模拟高放废液钛酸盐陶瓷固化体的浸出影响因素研究

本文采用ＭＣＣ－１静态浸出实验方法对动力堆模拟高放废液钛酸盐陶瓷固化体浸出影响的因素进行了研究。实验表明，钛酸盐陶瓷固化体的浸出过程是一个受许多因素影响的复杂过程，浸出时间、浸出温度、浸出剂组成及ｐＨ值等都会对包容核素的浸出率产生一定的影响。在本实验范围内，钛酸盐陶瓷固化体的浸出率与浸出时间之间可以用经验方程ｌｎＲ＝ａ＋ｂｌｎｔ（Ｒ为浸出率，ｔ为浸出时间，ａ、ｂ为常数，浸出剂为去离子水，浸出温度为９０℃，浸出时间为３～２８ｄ，浸出率为Ｃｓ、Ｓｒ、Ｍｏ、Ｂａ的元素浸出率及固化体的质量浸出率）来描述。浸出温度对固化体浸出性能的影响程度表现在浸出过程的表观活化能上，钛酸盐陶瓷固化体质量和各元素浸出过程的表观活化能仅约为１０～２０ｋＪ／ｍｏｌ，小于硼硅酸盐玻璃固化体。     

低放废水蒸残液的水泥固化

本文报道了低放废水蒸残液的水泥固化基础配方及其固化体性能的研究结果。结果表明，水泥浆的流动度、初凝时间均随水灰比、盐灰比的增大而增大，抗压强度则随其增大而降低。推荐的两个固化配方流动度达０．２０ｍ以上，固化体抗压强度大于９ＭＰａ，４２ｄ时总β和（１３７）￣Ｃｓ累积浸出分数在无添加剂时分别为（１．９—２．４）×１０￣（－１）和（１，５—２．４）×１０￣（－１）ｃｍ；添加１５％（ｗｔ）斜发沸石（剂灰比＝０．１５）时分别为７．２×１０￣（－３）和１．０×１０￣（－２）ｃｍ。     

核素迁移延迟系数对环境评价结果的影响

环境影响报告书是实施环境影响评价制度的一项重要内容。本文讨论了核素在地质介质迁移研究中所用的延迟系数对下游计算点最大浓度计算结果的影响。实验结果表明：延迟系数并非常数;而计算结果显示：延迟系数对下游计算点的最大浓度计算结果有较大的影响。如果这些问题得不到足够的注意和应有的解决,将可能极大地影响评价结果的保守性,从而影响计算结果的可信性。文中指出,核素迁移模式中所应用的延迟系数应该由实测得到,而不要用某些公式由分配系数推导,以免对浓度计算,进而对后果计算带来较大的不保守性。     

非饱和水通过双层孔隙介质渗流的定量实验

非饱和水通过双层孔隙介质的渗流对于放射性废物近地表处置库的顶盖设计具有重要意义。本文主要介绍非饱和水通过以黄土（细颗粒）和石英砂（粗颗粒）组成的双层孔隙介质渗流定量实验的装置、方法及其结果。从实验结果可见：黄土中的非饱和水在下渗过程中遇到石英砂层时，即使石英砂层很薄，且粒度很小，下渗水也发生绕流现象；相对绕流量的大小随水的喷淋强度的增大而减小，随石英砂层厚度的增加而增加。另外，实验发现，相当部分的绕流水是紧石英砂层的下表面运动的。由实验结果推断，在石英砂粒径0.2-0.45mm、埋深20cm情况下，不起绕流作用的石英砂层厚度≤1mm；对于≥2mm厚的石英砂层，相对绕流量达100％的喷淋强度需低于5mm/d。     

中国黄土对241Am吸附特性的实验研究

本文简要介绍超铀核素^241Am(Ⅲ)在中国黄土样品中吸附特性的初步研究结果。以^241Am(Ⅲ)溶液为示踪溶液，以黄土为实验介质，测定了^241Am(Ⅲ)在未处理黄土、去除CaCO3黄土、去除有机质黄土、以及去除CaCO3和有机质黄土等四种组分不同的黄土介质中的吸附-解吸等温线、平均吸附分配系数和平均解吸分配系数，分析讨论了^241Am(Ⅲ)在实验介质中的吸附-解吸机理。实验结果表明：在实验条件下，^241Am(Ⅲ)在四种黄土样品中的吸附-解吸等温线均近似为直线；固相成份CaCO3和有机质在黄土吸附^241Am(Ⅲ)的过程中起主要作用。     

建议我国重点研究粘土岩处置库预选场址

高放废物地质处置库的围岩选择至关重要.近年来,我国的重点研究对象是花岗岩.作者在列举了国际上正、反两方面的经验教训之后,分析了围岩选择方面的诸多重要因素.在此基础上,建议我国在最终决策前,进一步研究粘土岩处置库作为预选场址.     

HNO3介质中Np价态测定过程中稳定性的研究

用ＴＴＡ和ＴＯＰＯ作萃取剂，测定了１ｍｏｌ／ＬＨＮＯ３中Ｎｐ（Ⅳ）、Ｎｐ（Ⅴ）、Ｎｐ（Ⅵ）的分配比；研究了不同稳定剂对Ｎｐ混合价态的作用及Ｎｐ（Ⅵ）在ＴＴＡ萃取过程中对Ｎｐ（Ⅴ）－Ｎｐ（Ⅵ）价态稳定性和测定结果的影响。