磷和硼共掺杂石墨相氮化碳的制备及其光催化性能研究

以磷酸钠为磷源,以氧化硼为硼源,采用元素掺杂法对石墨相氮化碳进行非金属元素共掺杂,以此来提高其对有机污染物的降解效率。分析测试结果表明：2种元素的共同掺杂使石墨相氮化碳在可见光范围内的响应能力增强,从而提高了样品对可见光的利用效率。此外,共掺杂还能够减小样品的能带宽度,抑制光生电子和空穴的复合效应,进而提高样品的光催化活性。两元素共掺杂的样品对罗丹明B具有良好的降解稳定性和循环使用性,其光催化降解速率是纯石墨相氮化碳的59.2倍。     

中空管状氮化碳载PtNPs复合材料的制备及其氧还原性能研究

针对当前能源领域氧还原反应动力学缓慢、活性金属材料制备污染严重且易于团聚等问题展开结构设计,使用γ辐照技术构建以氮化碳为载体的贵金属纳米复合材料.研究讨论γ辐照协同制备低维中空管状石墨相氮化碳载铂纳米颗粒结构演变规律及其氧还原性能,该管状结构极限电流密度可以达到6.9 mA·cm-2,远超过现有氮化碳基氧还原材料和商业铂碳材料.     

Co掺杂ZIF-8衍生合成高效Co-N-C氧还原催化剂的研究

在合成中添加Co(NO₃)₂·6H₂O制备钴掺杂的2-甲基咪唑锌盐材料,通过优化钴掺杂量及热解温度得到了具有高比表面积(888 m²/g)且同时存在微孔和介孔(孔体积为0.591 cm³/g)的高效Co-N-C催化剂。电化学测试表明：Co-N-C催化剂具有良好的酸性氧还原催化活性、稳定性和抗甲醇毒化性能,其在0.1 mol/L HClO₄溶液中的氧还原途径主要是4电子反应过程,半波电位达到0.807 V,稳定性可与商业Pt/C催化剂相媲美。物理表征结果表明：钴元素成功地掺杂到Co-N-C催化剂中,较高的石墨化程度、良好的导电性、丰富的孔结构和Co-N_x活性位点,极大地提高了Co-N-C催化剂在酸性条件下的氧还原催化性能。本工作为合成ZIFs衍生的高效氧还原催化剂提供了新的思路。     

高氮含量多孔碳的制备、热处理及氧还原性能

采用快速高温碳化法成功制备了具有海绵结构、氮原子摩尔分数高达7.5%的氮掺杂多孔碳材料（N-PC）,然后对其进行惰性氛围高温脱氮处理,获得氮原子摩尔分数为2.5%、起始电位-44 mV、半峰电位-134 mV、极限电流密度-4.5 mA·cm^-2的样品。分别用场发射扫描电子显微镜、X射线光电子能谱和Raman光谱对N-PC材料进行了表征。采用伏安法测定了材料在O₂饱和0.1 mol/L KOH电解液中的氧还原反应（ORR）性能。结果发现,高吡啶氮、吡咯氮摩尔分数的多孔碳材料不具备优异的氧还原性能,而脱氮后的多孔碳材料因有较多的结构缺陷,暴露出了更多的活性位点,表现出较好的电化学性能。N-PC具有与Pt/C催化剂相近的电催化性能,而且具有比Pt/C催化剂更高的耐甲醇能力和更好的稳定性。因此,N-PC可以作为铂催化剂在ORR领域的一个非常突出的替代选择。     

碳毡电极及膨化石墨电极上氧的催化还原研究

用不同的氧化剂对碳毡进行处理,发现经ＫＭｏＯ４处理的碳毡电极对氧还原的催化活性最好,并用电化学方法得到了碳毡的真实面积为其表观面积的２６６倍。用混合液相法成功地合成了ＳｂＣｌ５－石墨层间化合物,发现ＳｂＣｌ５－石墨层间化合物可以膨化,且膨化倍数明显地高于Ｈ２ＳＯ４－石墨层间化合物,膨化石墨对氧化还原催化作用和石墨是一致的。     

有机溶胶法制备PdFe/C氧还原催化剂

以柠檬酸钠为络合剂,利用有机溶胶法制备了PdFe/C氧还原反应(ORR)催化剂,XRD研究结果表明催化剂具有面心立方结构,粒度小,分散性好,同时元素铁的加入使催化剂的Pd-Pd间距缩小.应用旋转圆盘电极(RDE)法评价了PdFe/C催化剂的ORR活性,测试结果表明,PdFe/C催化剂的性能优越,具有比纯钯更强的ORR催化能力.研究表明,在该催化剂表面ORR主要按照"直接四电子"反应机理进行.     

石墨相氮化碳的制备及其光催化性能的研究

通过煅烧双氰胺制备了一种具有优异可见光活性的石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂。紫外-可见吸收光谱表明,该光催化剂的吸收边在460nm左右(Eg=2.7eV)。该光催化剂采用X射线衍射图谱、扫描电子显微镜和高分辨透射电子显微镜等进行表征分析。结果表明,该光催化剂为石墨相,呈片层状结构,颗粒粒径约为5~7nm。甲基橙溶液的降解实验结果表明,其在2.5h内降解率可达86.2%。另外,还对该光催化剂的催化机理进行了探究。结果表明,在催化降解过程中起主要作用的是h+和·O-2。     

Fe-Co-N-C氧还原催化剂的制备及性能

为了提高氮掺杂碳(N-C)材料的氧还原性能,采用后吸附法基于可在高温炭化过程中形成富缺陷碳材料及均匀分散的高活性M-N_x位点的沸石咪唑酯骨架-8衍生制备了Fe-Co-N-C催化剂。电化学测试结果表明采用150 mg Co-N-C催化剂吸附0.07 mmol Fe制备的Fe-Co-N-C催化剂在0.1 mol/L HClO₄中具有较高的半波电位(0.843 V vs. RHE)和较低的过氧化氢产率(<4%)。物性表征结果表明Fe-Co-N-C催化剂的优异氧还原活性可归因于其双金属活性位点(Fe/Co-N_x)、丰富的微/介孔结构、较高的石墨化程度以及Fe/Fe₃C和Fe-N_x的共同作用。     

空气电极用氧还原催化剂的研究现状

对于金属——空气电池用空气电极催化剂的研究，国内外基本围绕铂及铂合金、银、金属螯合物、金属氧化物(锰氧化物、钙钛石型复合氧化物等)等几个系列来开展工作。目前，钙钛石型复合氧化物由于其结构复杂多变，催化性能突出，是近几年来研究较多的一种金属氧化物催化剂，极具发展潜力和广阔的应用前景。     

高性能多孔Fe/N共掺杂碳纳米管电催化剂研究

开发高性能、低成本的氧还原催化剂是降低燃料电池成本的关键之一。过渡金属-氮-碳材料具有催化活性高、成本低、环境友好等优点,被认为具有广阔的应用前景。该文提出了一种简单的聚多巴胺改性碳纳米管的方法,在碳纳米管（CNTs）表面包覆聚多巴胺（PDA）,通过高温裂解CNTs@PDA和FeCl₃复合物制备多孔CNTs@Fe/N/C电催化剂。用TEM、BET、Raman和XPS对制备的催化剂的形貌和组成进行了表征。电化学结果表明,CNTs@40% Fe/N/C催化剂的半波电位高达0.881 V,接近于商业化Pt/C催化剂。此外,CNTs@40% Fe/N/C催化剂亦具备优异的抗甲醇干扰性及稳定性,是一种有良好实际应用前景的燃料电池非贵金属氧还原电催化剂。     

钴氮共掺杂碳基电催化剂的制备及性能调控

贵金属基电催化剂是促进燃料电池及金属-空气电池技术发展的关键材料,然而,其单一的氧还原/氧析出催化功能及高昂的制备成本制约了其推广应用。为此,开发低成本、高效的非贵金属双功能电催化剂至关重要。以核壳金属有机框架（MOFs）为前驱体,通过高温煅烧法制备具有核壳结构、高催化活性、高导电性的钴/氮共掺杂碳基电催化剂（Co/Co₃O₄@NGC）。结果表明：煅烧温度是影响电催化剂微纳结构、物化组成和催化活性的关键因素,最佳烧结温度为900℃;制备的电催化剂（Co/Co₃O₄@NGC-900）具有清晰的核壳结构和3D十二面体形貌,微表面遍布Co/Co₃O₄纳米颗粒和Co-N_x位点。同时,Co/Co₃O₄@NGC-900有机地结合了多元活性成分（如活性Co/Co₃O₄纳米颗粒、Co-N_x及N掺杂）和高度石墨化碳基底的共同作用,具备高效的氧还...     

Fe掺杂g⁃C3N4光催化活化过硫酸钠降解偶氮染料

以硝酸铁为铁源,通过浸渍法制备Fe?C₃N₄复合材料。采用FT?IR对Fe?C₃N₄材料进行了表征分析。结果表明,Fe掺杂不改变g?C₃N₄的骨架结构,可以增加g?C₃N₄材料的光催化性能。以橙黄II为目标污染物,在可见光下Fe?C₃N₄催化活化过硫酸钠降解偶氮染料,考察了过硫酸钠物质的量、Fe?C₃N₄质量浓度、橙黄II质量浓度及pH对降解效果的影响,并对反应进行了动力学研究,分析了所制备的催化材料的稳定性。结果表明,在Fe?C₃N₄质量浓度为2.0 g/L、过硫酸钠与污染物物质的量比为1 200∶1和pH=3的条件下,降解效果最好,降解率为77.8%;Fe?C₃N₄/过硫酸钠体系对偶氮染料的降解满足准二级动力学方程;Fe?C₃N₄材料具有可重复利用性。     

质子交换膜燃料电池氧还原Pt基催化剂研究进展

化石能源正在日渐枯竭,环境污染问题也亟待解决,但社会对能源的需求正在与日俱增,因此开发绿色能源得到了科研工作者的广泛关注。其中,作为高效能源转换装置的燃料电池因具有效率高、性能强、环保性能好等优点而备受关注。在燃料电池催化剂的选择上,Pt基催化剂因具有独特的催化性能成为首选材料,但其高昂的制备成本和不稳定的催化性能使Pt基催化剂在商业化过程中受到阻碍。简单介绍了质子交换膜燃料电池阴极氧还原Pt基催化剂的工作原理、催化剂活性影响机制,从合金型Pt基催化剂、核壳结构Pt基催化剂、不同载体担载Pt基催化剂、单原子Pt基催化剂4个方面综述了Pt基催化剂的研究方向,最后对其未来研究的发展方向进行了展望。     

石墨相氮化碳的制备与光催化性能

石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种半导体材料,它的禁带宽度约为2.7eV,具有优异的物理和化学稳定性,并且其原料来源广泛,无毒,廉价,可以应用于产氢、降解有机染料及CO2的还原等领域。本研究以尿素为原料制备了g-C3N4,研究了热聚合温度、反应时间对制备的g-C3N4光催化降解罗丹明B性能的影响,并考察了对甲基橙、亚甲基蓝等不同染料的光催化降解效果。结果表明:石墨相氮化碳对于罗丹明B和亚甲基蓝的降解效果较好(3h之内几乎完全降解),而对于甲基橙几乎没有降解效果;随着聚合温度的提高(600℃以下),反应时间的延长(9h以内),产物的光催化降解染料的效果越好。     

石墨相氮化碳光催化剂的研究进展

光催化技术的发展日益成熟,其中石墨氮化碳(g?C₃N₄)作为一种能够响应可见光的非金属催化剂,因其具有可调节的能带结构,较高的物理化学稳定性以及环境友好等特点,在太阳能转换和环保领域得到了广泛的关注,成为新的研究热点。但是其自身也存在一些缺陷,例如比表面积小、光生电子空穴对易复合、光能利用率不高等,限制了g?C₃N₄在实际生产生活中的应用。因此结合国内外g?C₃N₄领域的发展和研究成果,从发展过程、合成方法、改性优化、性能应用等方面对g?C₃N₄进行了总结,并对如何进一步提高g?C₃N₄性能进行了展望。     

石墨相氮化碳的制备、改性及应用

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一种经典的非金属半导体光催化剂,具有物理化学特性稳定、能带结构合理、原料廉价易得、安全无污染等优势,在环保净化与能源催化等领域有良好的应用发展前景,近年来引起了广泛重视。但是,由于g-C₃N₄具有比表面积小、对可见光的吸收功能较低、光生电子与空穴复合率较高等缺点,严重影响了其应用。综述了g-C₃N₄的基本构造、特点、主要改性方式和国内外近年来g-C₃N₄的实际应用,其中改性方式涉及元素掺杂、形貌调控、贵金属沉积等。     

Ｍｏ掺杂Ｗ１８Ｏ４９ 复合材料作为氧还原 催化剂载体的研究

以具有氧缺陷的Ｗ１８Ｏ４９ 为前驱体,掺杂不同比例的Ｍｏ,制备得到系列Ｍｏ—Ｗ１８Ｏ４９ 催化剂． 通过Ｘ射线衍射、透射电镜、Ｘ射线光电子能谱手段表征材料的形貌结构及化学组成,通过循环伏 安、线性扫描伏安法测试系列Ｍｏ—Ｗ１８Ｏ４９ 材料的氧还原催化性能,结果表明：当Ｍｏ的掺杂量为 ３０％时,氧还原活性最高．在此基础上,再在３０％ Ｍｏ—Ｗ１８Ｏ４９ 材料上负载少量的Ｐｔ（质量分数为 １０％）,制备得到Ｐｔ／３０％ Ｍｏ—Ｗ１８Ｏ４９,并在酸性介质中进行氧还原性能测试,发现制备的Ｐｔ／ ３０％ Ｍｏ—Ｗ１８Ｏ４９ 催化剂的活性和稳定性优于商用Ｐｔ／Ｃ．材料的物性表征显示Ｍｏ的掺杂使材料 引入了氧缺陷．氧缺陷的存在可以促进Ｏ—Ｏ键的断裂,是提高性能的一个重要因素;Ｐｔ与３０％ Ｍｏ—Ｗ１８Ｏ４９ 载体间的强相互作用是该材料具有较高催化性能的另一个重要因素．     

石墨相氮化碳光催化剂改性的研究进展

石墨相氮化碳（g⁃C3N4）是具有二维层状结构的材料,作为非金属半导体光催化剂有可见光吸收、能带等级可调变、化学稳定性高、绿色环保无污染等诸多优点。结合近几年国内外g⁃C3N4研究人员取得的最新成果及研究进展,从掺杂物质结构的角度综述了分子结构改变、单质掺杂、半导体负载及三元复合等g⁃C3N4的多种改性方法及催化机理,并对未来如何提升g⁃C3N4的光催化性能进行展望。     

木质素磺酸钠衍生S/N共掺杂电催化剂结构调控与OER性能研究

析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)是电催化水分解能源转化过程的核心与速控步骤,较高的反应能垒导致动力学缓慢,限制了整体效率。本文基于可再生的木质素磺酸钠原料,依次采用氧化氨解、配位自组装、原位碳化制备了双金属硫化物Co₉S₈-Ni₃S₂/SN-C催化剂,表现出优异的电催化OER性能。结合全面表征明确了氧化氨解得到的酰胺基团改性木质素磺酸钠与金属间的络合结构,并揭示了前驱体在热解碳化过程中的结构演变机制,以及活性中心Co₉S₈-Ni₃S₂的形成过程。在改性木质素衍生碳的强结合作用下,金属分散度提高。Co₉S₈-Ni₃S₂二者的紧密作用以及N对碳载体的缺陷掺杂,有效调控催化剂表面电子结构,优化中间体的吸附,进而提升了电催化OER反应性能。当氧化氨解过程中m(H₂O_...     

新型钴基氮掺杂碳材料的制备及其催化应用

以四羧基苯基卟啉(TCPP)一步法合成钴卟啉基金属有机配位聚合物(Co-CoTCPP-MOPs),并将其负载在活性炭上,在氮气气氛下高温热解制备了钴基氮掺杂碳材料(CoO_x-N/C)。利用FT-IR、TG-DSC、XRD、SEM、TEM、XRF和ICP等对催化剂进行表征。结果表明,以Co-CoTCPP-MOPs作为热解前驱体,能够有效阻止热解过程中钴物种的聚集。以苯甲醇氧化酯化反应对催化剂CoO_x-N/C的催化氧化性能进行研究,结果显示,在750℃条件下,热解得到的催化剂具有最优异的催化性能,苯甲醇的转化率为98.4%,苯甲酸甲酯的收率达到最高,为94.8%。