g-C3N4/TiO2活化过一硫酸氢盐光催化降解卡马西平的性能

为制备高活性的光催化剂,通过一步煅烧法在高温下煅烧制备得到石墨相氮化碳(g-C₃N₄),并将g-C₃N₄与TiO₂物理混合制备得到g-C₃N₄/TiO₂复合光催化剂;利用扫描电子显微镜、X射线衍射和傅里叶变换红外光谱等对g-C₃N₄/TiO₂的微观形貌、晶体结构和官能团等进行表征,并通过荧光光谱和电子顺磁共振技术对g-C₃N₄/TiO₂的催化机理进行分析。结果表明：TiO₂成功负载在g-C₃N₄上,g-C₃N₄/TiO₂的光响应范围得到拓宽,光生电子与空穴复合速度明显降低;g-C₃N₄/TiO₂     

超薄类石墨相氮化碳纳米片剥离技术的研究进展

超薄二维（2D）纳米材料,因其优异的电子、光学、物理和化学性能,以及各种潜在应用,在纳米技术、材料科学、化学和凝聚态物理等领域迅速发展. 类石墨相氮化碳（g-C₃N₄）是一类主要由碳和氮原子组成的2D聚合物材料,但块状g-C₃N₄比表面积小、分散性差严重影响其在光催化领域的应用. 因此,人们常采用剥离方法制备超薄g-C3N4纳米片. 本文主要详述了目前常用的热氧化剥离、超声辅助液相剥离和酸碱化学剥离等方法的现状及机理,并讨论了超薄g-C₃N₄纳米片未来的重点研究方向.     

CuS nanotube/g-C3N4异质结的合成及光催化性能

以CuCl₂·2H₂O、SC（NH₂）₂和g-C₃N₄纳米片作为前驱体,在室温下采用简单的共沉淀法成功地制备了CuS nanotube/g-C₃N₄异质结。对碱源、g-C₃N₄加入顺序和反应时间等合成条件对CuS nanotube/g-C₃N₄异质结的光催化性能的影响进行了较系统的研究。结果表明:碱源是合成的关键因素。以Na₂S·9H₂O为碱源兼硫源,制备的CuS nanotube/g-C₃N₄异质结的光吸收边带明显红移,禁带宽度（E_g）和荧光强度明显降低,且光电流响应值为0.095 6 μA/cm²,相对于bulk g-C₃N₄提高了约3.1倍。将其用于光催化降解罗丹明B（RhB）,45 min内RhB降解率约达100%,其降解速率相对于bulk g-C₃N₄提高了约47.6倍,这些结果说明CuS nanotube/g-C₃N₄具有较高的光电催化活性。并提出了CuS nanotube/g-C₃N₄异质结在光催化过程中载流子迁移转化的机理。     

石墨相氮化碳的制备、改性及应用

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一种经典的非金属半导体光催化剂，具有物理化学特性稳定、能带结构合理、原料廉价易得、安全无污染等优势，在环保净化与能源催化等领域有良好的应用发展前景，近年来引起了广泛重视。但是，由于g-C₃N₄具有比表面积小、对可见光的吸收功能较低、光生电子与空穴复合率较高等缺点，严重影响了其应用。综述了g-C₃N₄的基本构造、特点、主要改性方式和国内外近年来g-C₃N₄的实际应用，其中改性方式涉及元素掺杂、形貌调控、贵金属沉积等。     

光催化材料石墨相氮化碳的合成、改性及应用

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种对环境温和的半导体材料,在光催化领域具有良好的应用前景。但是,纯g-C₃N₄因比表面积小、光生载流子分离难等缺点影响了其光催化性能,限制了其大规模应用,因此对g-C₃N₄进行改性使其光催化性能得到提升具有重要意义。从合成方法和改性策略出发,综述了近年来g-C₃N₄光催化剂的研究进展,并总结了g-C₃N₄光催化剂在废水处理降解污染物、产H₂及产H₂O₂等领域的应用发展。结果表明,改性后的g-C₃N₄光催化剂性能得到了巨大的提升。最后,对g-C₃N₄的发展方向进行了展望。     

TiO2@H+/g-C3N4复合材料的光催化产氢性能及机理分析

本文研究了TiO₂含量对TiO₂@H⁺/g-C₃N₄异质结光催化剂产氢性能的影响。首先将石墨相氮化碳(g-C₃N₄)用硫酸处理,得到酸洗氮化碳(H+/g-C₃N₄),然后通过煅烧法在H+/g-C₃N₄表面负载TiO₂得到TiO₂@H⁺/g-C₃N₄复合材料,利用透射电镜、 X射线衍射仪、紫外-可见漫反射仪和比表面仪对TiO₂@H⁺/gC₃N₄复合材料进行了表征,研究了其在可见光下的光催化产氢性能,探讨了TiO₂@H⁺/g-C₃N₄复合材料光催化产氢机理。实验结果表明：...     

CdLa2S4/g-C3N4复合光催化剂的制备及其光催化性能

通过研磨法制备一系列不同质量比的CdLa₂S₄/g-C₃N₄(CLS/CN)复合光催化剂。以罗丹明B作为目标污染物,在可见光照射下探究了催化剂的光催化降解性能。实验结果表明,CLS/CN复合材料的光催化降解效率均优于纯的CdLa₂S₄和g-C₃N₄,其中CLS/CN-2的光催化活性最好,在可见光照射35 min后对RhB降解效率达到96.6%。光催化活性的增强可能是由于形成了具有强界面相互作用的异质结结构,有利于CdLa₂S₄和g-C₃N₄之间的光诱导电荷转移,并有效促进光生电子和空穴的分离。循环实验表明所合成的复合光催化剂具有良好的光催化反应稳定性。     

CeO2复合碳基催化剂的氧还原性能影响因素的探究

以六水合氯化铈为前驱体、氯化钠为模板、牛奶为碳源,制备CeO₂修饰的三维氮、磷掺杂的碳基催化剂（CeO₂?NPC）。通过旋转圆盘电极（RDE）以及旋转环盘电极（RRDE）,分析催化剂的制备条件对氧还原反应（ORR）过程的影响;结合X射线光电子能谱（XPS）、拉曼光谱等表征,探究合成过程对结构的影响。通过改变煅烧温度发现,温度升高的过程中N、P等杂元素会随着小分子溢出,碳载体上的缺陷程度增加,CeO₂的质量分数一直处于上升趋势。     

ZnO/g-C3N4光催化剂在微流控芯片中的光催化性能

采用浸渍法合成ZnO质量分数不同的ZnO/g-C₃N₄复合光催化剂,分析样品的结构、形态、化学组成和光学性能等. 将制备好的样品固定到微流控芯片中,降解不同的染料（亚甲基蓝、中性红、孔雀石绿、罗丹明B）,评价样品在可见光下的光催化性能. 样品的表征结果表明,在ZnO/g-C₃N₄复合物中,ZnO、g-C₃N₄间存在相互作用,ZnO/g-C₃N₄复合物对可见光的利用更为充分;与g-C₃N₄相比,在ZnO/g-C₃N₄复合物中光生电子-空穴对的复合明显被抑制. 光催化实验结果表明,6 % ZnO/g-C₃N₄具有最佳光催化性能,在光照强度为60 klx,液体流速为20 μL/min时,其对罗丹明B溶液的降解效率为98.9%.多次循环后的光催化降解亚甲基蓝性能研究表明,样品在微流控芯片中进行光催化降解实验具有稳定性和可靠性.     

Ag/CuWO4/g-C3N4复合光催化剂的制备及可见光下降解盐酸四环素

利用超声辅助水热法以及光还原法将Ag纳米颗粒与CuWO₄/g-C₃N₄光催化剂复合,并使用XRD、SEM、TEM、FT-IR、XPS、DRS和PL等表征手段对催化剂的表面特性和光化学性质进行了分析。通过Ag/CuWO₄/g-C₃N₄光催化剂在氙灯照射下降解盐酸四环素的实验,考察了Ag纳米粒子担载的二元复合材对催化剂光催化性能的影响。Ag/CuWO₄/g-C₃N₄复合光催化剂对盐酸四环素(TTCH)的光催化降解率达到95%,降解速率是CuWO₄/g-C₃N₄的1.39倍。Ag担载的CuWO₄/g-C₃N₄复合材料通过Ag表面的等离子共振效应和电子聚集能力促进电子空穴分离,提升了材料的光催化活性。     

BiOI/g-C3N4光催化剂的制备及其性能

采用溶剂热法制备BiOI微米花球,用研磨法制备一系列不同质量比的BiOI/g-C₃N₄复合材料。利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱仪和光电化学测试等对样品的形貌结构和光学性能进行了系统表征,并研究了在可见光照射下BiOI/g-C₃N₄降解染料罗丹明B的光催化性能。结果表明,BiOI/g-C₃N₄-9复合样品表现出最好的光催化效果,在20 min内其对罗丹明B的降解率可达到95%。光催化降解性能的提高主要由于形成的异质结能够有效增强光生电子-空穴对的分离效率。循环实验表明BiOI/g-C₃N₄复合材料具有良好的光催化稳定性。     

HSA/g-C3N4作为电致化学发光探针检测β-淀粉样蛋白

采用一步煅烧法制备了一种电致化学发光(ECL)性能良好的类石墨相-碳化氮二维纳米材料(g-C₃N₄),经1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺盐酸盐和N-羟基琥珀酰亚胺活化后,g-C₃N₄与人血清白蛋白(HSA)复合,得到HSA/g-C₃N₄复合材料。利用Aβ与HSA的结合作用,将HSA/g-C₃N₄与不同浓度的β-淀粉样蛋白(Aβ)孵育,形成Aβ/HSA/g-C₃N₄。同时将巯基修饰的Aβ适体固定在金电极表面,通过适体与靶标的特异性结合,可以将Aβ/HSA/g-C₃N₄捕获到电极上。在共反应剂K₂S₂O₈存在下,该传感器实现了对Aβ的ECL灵敏检测。研究表明,在10 fmol·L^-1到100 nmol·L^-1范围...     

大比表面积介孔g-C3N4材料的制备及其产氢性能

为获得大比表面积和优异产氢性能的石墨相氮化碳(g-C₃N₄),将单氰胺和甲醛溶液溶入二氧化硅(SiO₂)溶胶,形成单氰胺、甲醛和SiO₂凝胶组成的杂化前驱体,并将该杂化前驱体在通气条件下煅烧以制备介孔g-C₃N₄(命名为VCN),在密闭条件下煅烧以制备介孔g-C₃N₄(命名为ACN);利用透射电镜、X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱等对介孔g-C₃N₄的形貌、晶体结构等进行表征,通过荧光光谱和气相色谱仪等分析介孔g-C₃N₄的产氢性能。结果表明：VCN在获得大比表面积(约312 m²/g)的同时,拓宽了光吸收范围(约760 nm),提高了光致电子-空穴对分离效率。加入40 mg甲醛的VCN(VCN-40)具有最佳的产氢速率,为2826μmol/(h·g),比通气条件下未加入甲醛的g-C₃     

Ca原子修饰的g-C3N4增强储氢能力的机理研究

利用第一性原理计算,发现Ca原子修饰的g-C₃N₄（Ca-C₃N₄）具有高的储氢能力。H与Ca-C₃N₄之间增强的吸附能主要归功于H-1s和Ca-1s轨道之间较强的化学吸附以及H-1s和Ca-3d轨道之间的杂化。在外加电场下,Ca与g-C₃N₄之间的极化具有良好的可调特性,这对于H的吸附和释放具有重要的作用。该理论计算结果能够为提高金属原子修饰的g-C₃N₄的储氢能力开辟一条可行之路。     

WO3/g-C3N4复合光催化剂的制备及性能研究

采用溶剂热法合成具有Z型异质结构的WO₃/g-C₃N₄复合光催化材料,采用XRD、XPS、SEM等表征测试了材料的组成、形貌等,考察其光催化性能及对盐酸四环素(TC)的降解能力,并研究了WO₃/g-C₃N₄的降解机理.与WO₃、g-C₃N₄相比,WO₃/g-C₃N₄复合材料降解效果明显提高,其中WCN-3(WO₃/g-C₃N₄-3)的催化能力最优.复合材料光催化活性增强可归因于其较大的比表面积为光催化反应提供了更多的活性位点. PL测试结果显示复合材料中光生电子-空穴复合被显著抑制,自由基捕获实验证实参与光催化降解的主要活性成分是超氧基自由基(·O^-₂)和空穴(h⁺).     

碱金属改性g-C3N4及其对氮气吸附影响的理论研究

研究了碱金属改性对g-C₃N₄光催化剂的影响,利用密度泛函理论从几何和电子结构的角度阐述了不同碱金属改性对提高光催化活性的微观机理。结果表明,Li、Na、K、Rb原子随着核外电子层数的增加,碱金属和g-C₃N₄的结合能越来越弱,对g-C₃N₄结构的影响也越来越弱。电子结构分析可知,Li、Na、K原子对g-C₃N₄具有活化作用,Rb原子对g-C₃N₄表面有钝化作用。同时模拟了N₂分子在M-g-C₃N₄ (M=Li、Na、K、Rb)上的吸附,理解N₂分子与碱金属之间的作用机理,通过分析N₂吸附的吸附能、结构参数和电子特性,发现Li、Na原子对N₂吸附的影响更大,N₂的N—N键长伸长,K和Rb原子对N₂基本没有作用。碱金属改性g-C₃N₄比纯g-C₃N₄更有利于N₂分子的吸附,但是随着碱金属原子半径的增加,吸附能力越来越弱,电子的转移也越来越少,即活化N₂分子的能力按照Li、Na、K、Rb的顺序降低。     

β-FeOOH/U-g-C3N4异质结的制备及光电催化析氢性能

通过两步合成法合成了新型的β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结光催化剂。首先通过热聚合制备超薄g-C₃N₄（U-g-C₃N₄）样品,然后通过超声技术以U-g-C₃N₄和FeCl₃·6H₂O为前驱体制备β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结。系统研究了铁盐种类、前驱体质量比、pH值和超声时间等合成条件对β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结光催化析氢性能的影响。具有最佳析氢性能的β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结的比表面积为47.7 m²·g^-1,是U-g-C₃N₄的3倍;与U-g-C₃N₄相比,β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结的能带隙从2.70 eV降低到2.02 eV,吸收边带从472 nm红移至583 nm。另外,光催化制氢反应中β-FeOOH/U-g-C₃N₄异质结的Tafel斜率为87.2 mV·dec^-1,低于U-g-_C3N₄的147.4 mV·dec^-1和β-FeOOH的156.8 mV·dec^-1。结果表明复合产物较U-g-C₃N₄具有更高的光电催化活性。光电催化活性提高应归因于β-FeOOH和U-g-C₃N₄形成了异质结,界面电子通过碳物质可以更高效地转移,同时产生了较多的活性反应位点。因此,通过超声法将β-FeOOH和U-g-C₃N₄复合是一种制备较高光电催化活性且稳定的光电催化材料的有效策略之一。     

钴氮共掺杂碳基电催化剂的制备及性能调控

贵金属基电催化剂是促进燃料电池及金属-空气电池技术发展的关键材料,然而,其单一的氧还原/氧析出催化功能及高昂的制备成本制约了其推广应用。为此,开发低成本、高效的非贵金属双功能电催化剂至关重要。以核壳金属有机框架（MOFs）为前驱体,通过高温煅烧法制备具有核壳结构、高催化活性、高导电性的钴/氮共掺杂碳基电催化剂（Co/Co₃O₄@NGC）。结果表明：煅烧温度是影响电催化剂微纳结构、物化组成和催化活性的关键因素,最佳烧结温度为900℃;制备的电催化剂（Co/Co₃O₄@NGC-900）具有清晰的核壳结构和3D十二面体形貌,微表面遍布Co/Co₃O₄纳米颗粒和Co-N_x位点。同时,Co/Co₃O₄@NGC-900有机地结合了多元活性成分（如活性Co/Co₃O₄纳米颗粒、Co-N_x及N掺杂）和高度石墨化碳基底的共同作用,具备高效的氧还...     

氧还原反应碳基电催化剂研究现状与展望

氧还原反应(ORR)是金属-空气电池、燃料电池实现电化学能量储存与转换的关键反应。在简要概述金属基ORR电催化剂发展的基础上,着重介绍了无金属碳基ORR电催化剂的研究现状。介绍了碳基ORR电催化剂的分类、ORR催化机理和发展趋势。指出了该领域目前研究尚存在的科学问题。提出了基于吡咯氮、醚键氧、噻吩硫及N,O,S-多元杂原子掺杂碳基ORR电催化剂研究的新思路。     

Fe掺杂g⁃C3N4光催化活化过硫酸钠降解偶氮染料

以硝酸铁为铁源,通过浸渍法制备Fe?C₃N₄复合材料。采用FT?IR对Fe?C₃N₄材料进行了表征分析。结果表明,Fe掺杂不改变g?C₃N₄的骨架结构,可以增加g?C₃N₄材料的光催化性能。以橙黄II为目标污染物,在可见光下Fe?C₃N₄催化活化过硫酸钠降解偶氮染料,考察了过硫酸钠物质的量、Fe?C₃N₄质量浓度、橙黄II质量浓度及pH对降解效果的影响,并对反应进行了动力学研究,分析了所制备的催化材料的稳定性。结果表明,在Fe?C₃N₄质量浓度为2.0 g/L、过硫酸钠与污染物物质的量比为1 200∶1和pH=3的条件下,降解效果最好,降解率为77.8%;Fe?C₃N₄/过硫酸钠体系对偶氮染料的降解满足准二级动力学方程;Fe?C₃N₄材料具有可重复利用性。