FeO_x/MgF_2催化剂气相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脱HF反应

采用浸渍法制备不同Fe负载量的FeO_x/MgF_2催化剂,考察FeO_x/MgF_2催化剂气相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脱HF反应的催化性能。结果表明,催化剂整体活性顺序为3FeO_x/MgF_26FeO_x/MgF_21FeO_x/MgF_2MgF_2,负载Fe物质的量分数为3%时,1,1,1,3,3-五氟丙烷转化率最高,达到80.8%。结合表征结果可以得出,催化剂表面酸性与Fe负载量关系密切。3FeO_x/MgF_2催化剂由于表面铁物种能够较好地分散在载体表面,与载体作用表现出较高的表面酸性,具有最好的催化活性。经过100 h稳定性测试,3FeO_x/MgF_2催化剂表面积炭不影响催化剂催化活性。催化剂催化活性提高可能是在反应过程中FeO_x与反应产物HF反应生成活性更高的FeO_xFy物种所致。     

用于CO氧化的单原子催化剂研究进展

简述了用于CO氧化的单原子催化剂制备方法,总结了单原子催化CO氧化的反应机理,并以低温CO氧化为主线,重点介绍了近年来在实验和理论上研究的用于CO氧化的贵金属(Pt、Au、Pd、Rh、Ir、Ru)和非贵金属单原子催化剂,为今后研究单原子催化剂提供参考。     

大连化物所单原子催化研究取得进展

正近日,中国科学院大连化学物理研究所张涛院士团队与美国亚利桑那州立大学刘景月教授(该所"千人计划")一起合作,在单原子催化研究领域取得新进展。首次将Pt/Fe Ox单原子及准单原子催化剂用于含有不饱和取代基团的芳香硝基化合物的选择加氢反应,在温和反应条件下(40℃,氢气压力0.3 MPa)获得了极高的活性和选择性。以3-硝基苯乙烯选择加氢为例,其TOF值达到1500 h-1,比文献中报道的最优催化剂的活性高20倍;氨基苯乙烯选择性接近99%,是目前所报道的Pt基催化剂中的最高值,而且催化剂可磁性分离、具有良好的循环稳定性和底物普适性。单原子和准单原子优异的催化性能可归结于催化剂中孤立的带正电的Pt活性位,这些活性位有利于硝基的优先吸附并同时抑制C=C的加氢。该工作于近期发表于     

单原子催化剂的制备方法及其应用

单原子催化的提出将人们的视野从纳米级别带入了原子尺度。近年来,单原子催化剂已经在不同的催化领域展现出前所未有的前景,单原子催化剂的研究也越来越深入。综述了单原子催化剂的结构性能、表征技术。介绍了近年来单原子催化剂在电催化、光催化、热催化领域的应用,并提出了单原子催化领域目前仍需解决的问题。     

贵金属单原子催化剂的制备、表征及在化学化工中的应用

贵金属单原子催化剂具有极高的原子利用率和单位质量活性，在众多化学反应中表现出优异的催化性能。介绍了在传统化学化工领域所用贵金属单原子催化剂的制备、表征及应用3个方面的研究进展。湿化学法制备贵金属单原子催化剂因成本低廉、操作简单而被广泛使用；球差电镜及同步辐射是用于贵金属单原子催化剂表征的最为直接有效的手段；当前，贵金属单原子催化剂主要应用于水煤气变换反应、CO₂加氢转化反应、氢甲酰化反应、CO低温氧化转化、丙烷脱氢制丙烯反应及硅氢加成反应等领域。贵金属单原子催化剂也存在一定的局限性，主要包括稳定性差、缺失相邻的集合位点及宏量制备困难等。强化制备工艺与表征技术的融合、探究单原子催化剂的催化机制及反应动力学、寻求特定的适用于单原子催化的反应过程、设计可用于工业化生产的催化剂制备工艺，是推动贵金属单原子催化剂产业化发展的重要途径。     

大化所实现高热稳定单原子催化剂的千克级制备

<正>中科院大连化物所乔波涛研究员、李为臻研究员和张涛院士团队在单原子催化研究方面取得新进展,通过简单的物理混合方法,经高温焙烧即可制备得到高热稳定单原子催化剂。研究表明,强共价金属-载体相互作用可促进单原子的生成。2011年,张涛院士研究团队与清华大学李隽教授和美国亚利桑那州立大学刘景月教授合作,在国际上首次报道了氧化铁负载铂单原子催化剂,并在此基础上提出了"单原子催化"的概念。短短几年时     

单原子位点催化剂及其电催化应用研究进展

单原子位点催化剂作为新兴类别,由于具有接近100%的高效原子利用率,出色的活性、选择性和稳定性等优异特性,受到广泛的关注和研究。本文综述了单原子位点催化剂的最新研究成果及在电催化领域的应用。详细介绍了单原子位点催化剂的制备方法,包括“自下而上”合成策略中的共沉淀法、电化学沉淀法、原子层沉积法、光化学法和原子约束法等,“自上而下”合成策略中的高温原子迁移捕获法、高温热解法和悬挂键捕获法。分析了用于表征单原子位点催化剂的高角环形暗场透射扫描显微镜和X射线吸收光谱表征技术,进行单原子位点催化剂理论计算的密度泛函理论（DFT）和第一性原理。在电催化领域的应用主要包括氧还原反应（ORR）、氮还原反应（NRR）、CO₂还原反应（CO₂RR）、氢析出反应（HER）和氧析出反应（OER）。最后指出目前单原子位点催化剂存在无法大规模生产和催化机制不清晰等问题并给出相关建议,展望了单原子位点催化剂的发展前景,指出创新制备方法以实现稳定型单原子位点催化剂的大规模制备及工业应用,利用先进表征技术进一步明确单原子位点催化剂催化机制是未来发展的方向。     

中科院大化所制备出高温稳定高载量单原子催化剂

<正>大连化物所航天催化与新材料研究中心乔波涛研究员和张涛院士团队,与清华大学李隽教授,以及天津理工大学罗俊教授合作,在单原子催化方面获得新进展。利用金属-载体共价强相互作用成功制备出耐高温的高载量铂单原子催化剂,相关研究成果以《不用缺陷位点稳定的耐高温单原子催化剂》为题发表在《自然—通讯》上。本项研究揭示了负载型纳米颗粒催化剂热解分散成单原子催化剂的过程,初步探索了金属-载体共价强相互作用对活性金属的稳定机制,为设计耐高温、高载量的单原子催化体系提供了理论依据和重要借鉴。     

新技术助力二氧化碳高效转化为甲醇

正中国科学技术大学教授曾杰研究团队近期构筑出铂—硫化钼原子级分散催化剂,并有效拉近了催化剂表面铂单原子之间的距离,从而实现"单中心近邻原子协同催化"这一新型作用机制,突破了人们对单原子之间互不干扰的传统认识。该催化剂可将二氧化碳高效转化为甲醇。把二氧化碳转化为甲醇、甲酸等清洁液体燃料,不仅能缓解碳排放引发的温室效应,还将成为理想的能源补充形     

Ir基催化剂用于CO选择性催化还原NO的研究进展

针对具有烟温低、氧含量高和CO浓度大等特征的固定源烟气（钢铁烧结/球团烟气和焦化烟气等）脱硝领域,CO选择性催化还原NO _x （CO-SCR）技术具有良好的发展前景。Ir基贵金属催化剂因其在CO-SCR反应体系中表现出了良好的抗氧能力和较高的催化活性成为催化脱硝领域研究的热点之一。本文重点总结了单一载体、复合载体与复合活性组分三类Ir基催化剂在CO-SCR脱除NO _x 中的催化性能,同时从制备条件和反应条件两大方面归纳了其对Ir基催化剂的CO-SCR脱硝性能的影响,简要阐述了Ir基催化剂表面反应机理,并对未来研究工作进行了展望,指出采用多种手段对催化剂进行改性,并通过降低Ir负载量、反应温度窗口以及提升其催化活性等方式来降低成本,为实现Ir基催化剂CO-SCR工业化应用提供借鉴。     

Ir/C催化剂氯代硝基苯选择性催化加氢反应性能

采用浸渍法制备Ir/C和Pd/C催化剂,并用于氯代硝基苯选择性催化加氢反应,采用ICP-MS、XRD、XPS和TEM等手段对催化剂进行表征。结果表明,在相同负载量条件下,Ir在活性炭表面的分散与Pd有显著差异,Ir颗粒粒径更小且更均匀。在氯代硝基苯液相催化加氢反应中,Ir催化剂的催化活性较低,对氢解脱氯副反应有较好的抑制作用,这些性能与Ir的特殊性能有关。     

单原子燃烧催化剂结构和催化机理的先进表征技术

为了实现对高效单原子燃烧催化剂的合理设计,对单原子催化剂结构的详细表征以及在分子原子水平上研究催化反应过程至关重要。综述了当前可用于表征单原子燃烧催化剂的先进技术,包括同步辐射X射线吸收谱学(XAS)以及球差校正透射电子显微镜。重点介绍了可用于单原子燃烧催化剂催化机理研究的原位同步辐射谱学相关技术,包括XAS、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和真空紫外线分子束质谱(SVUV-PIMS)等。展望了利用上述先进技术对单原子燃烧催化剂的结构表征及其催化机理的研究,将有利于单原子燃烧催化剂的进一步设计和合成,并提出了这些表征技术在单原子燃烧催化中存在的挑战以及未来可能的研究方向。附参考文献38篇。     

中科院大连化物所单原子催化剂研究取得新进展

正近日,中科院大连化物所在单原子催化研究方面取得新进展,首次发现单原子催化剂具有与均相催化剂相当的活性,从实验上证明单原子可能成为沟通均相催化与多相催化的桥梁。论文发表于《德国应用化学》。通过氢甲酰化由烯烃和合成气制备醛类精细化学品,是化工生产中重要的均相催化过程之一。近期,该团队成功合成出氧化锌纳米线负载的铑单原子催化剂,可在温和的反应条件下将苯     

Cu-N/C单原子催化剂用于芳基硼酸羟基化反应

单原子催化剂中所有金属原子都能作为活性位点,故表现出极高的原子利用率和优异的催化性能.以铜-乙二胺四乙酸配合物作为前驱体,高比表面的活性炭作为载体,通过简单的吸附浸渍-高温焙烧法制备了一系列Cu-N/C催化剂.结果发现,当铜负载量为0.2 wt％时,铜以单原子的状态分散在载体上,得到0.2 wt％Cu-N/C(1:1)...     

不同金属助剂对活性组分Ir催化丙烷脱氢调控规律的研究

选用Zn、Ga、Sn为金属助剂制备了IrZn/SiO₂、IrGa/SiO₂和IrSn/SiO₂三种双金属催化剂,探讨不同金属助剂对Ir位点结构及催化丙烷脱氢性能影响。结果表明,催化剂中Ir位点的分散性极大影响催化性能。     

载体热处理温度对Pt/FeO_x催化甲醛氧化性能的影响

将Fe(OH)3以不同温度(T)热处理得到载体FeO_x-T,采用胶体沉积法制备了一系列Pt/FeO_x-T催化剂用于甲醛室温催化氧化反应。通过XRD、BET、H_2-TPR、FTIR和TEM对Pt/FeO_x-T催化剂的结构进行了表征。结果表明:热处理温度影响FeO_x载体的比表面积、氧化还原性质和Pt/FeO_x-T表面羟基的数量,以及Pt物种和FeO_x载体之间的相互作用。活性测试结果表明:以100℃热处理的FeO_x为载体,制备的Pt质量分数为1.5%的Pt/FeO_x-100催化剂具有较高的催化活性,在25℃、相对湿度(RH)55%的条件下,甲醛的转化率可达到96.2%。     

苯乙烯氢甲酰化反应铱基催化剂的改性研究

研究了无机盐对铱基催化剂在苯乙烯氢甲酰化反应中催化性能的改进。结果表明:铱基的羰基配合物Ir2(CO)8对反应具有较好的催化活性和较高的选择性,NaCl对催化剂的改性效果较好。最佳反应条件:甲苯作溶∶PCO=1∶1),NaCl∶Ir2(CO)8=1∶1(摩尔比),苯基丙醛的产率剂,Ir2(CO)8作催化剂,温度100℃,压力5.0MPa(PH2达到64.5%,i/n=2.48。     

单原子催化剂的制备及电催化应用研究进展

综述了近年来单原子催化剂合成方法的研究进展以及在制备过程中提升催化剂活性所要解决的问题.重点介绍了单原子催化剂在质子交换燃料电池(PEMFC)和二氧化碳电化学还原反应(CO2 RR)中的应用.最后结合目前单原子催化剂的研究现状和挑战,展望了其发展前景,以期对进一步构筑具有特定结构和催化功能的单原子催化剂的实验及理论起到...     

单原子催化剂制备方法及其应用

单原子催化在近年来取得了蓬勃发展,其理论100%金属原子利用率及其优异的催化性能正成为催化领域的研究热点,并将催化研究带入了更小的原子尺度范围。本文综合介绍了单原子催化剂的高温热解法、共沉淀法和浸渍法等制备方法,以及其在生物医学、环境污染和能源利用上的应用,并对单原子催化的未来发展进行了展望。     

Ag单原子负载N改性石墨烯催化CO2加氢制甲酸的理论计算

甲酸是理想的化学储氢介质和有前景的燃料源,CO₂催化加氢制甲酸原子经济性高,是CO₂减排的有效途径之一。通过DFT计算研究了Ag单原子负载N改性石墨烯催化CO₂加氢制甲酸,在4种催化剂上分别考察了3条路线合成产物。结果表明：N的引入提高了催化剂对反应物的吸附能力,降低了反应活化能垒,提高了催化剂的催化活性,为新型2D催化剂催化CO₂加氢制甲酸提供了理论基础。