电解质种类对AgBi/C催化剂的CO2电催化还原选择性影响

利用简单液相法合成Ag Bi/C双金属催化剂,并探究其在不同种类的电解质溶液中CO2电催化还原性能。研究表明说明电解质中阴离子种类对CO2电催化还原的选择性有重要影响,在KCl电解质溶液中Ag Bi/C催化剂上CO2电催化还原产物主要是HCOOH,在KHCO3电解液中,低过电势时还原产物主要为CO。     

CO_2电催化还原制烃类产物的研究进展

应用可再生能源驱动CO_2电催化还原制备燃料,是目前清洁能源发展最具前景的方向之一。本文综述了以气态烃类(CH_4、C_2H_4)为目标产物的CO_2电催化还原的研究进展,分别介绍了电催化材料、电解质溶液以及反应机理的研究现状。指出在水溶液电解质中,电催化材料需兼具烃类产物的高选择性与电化学析氢反应的抑制能力,Cu与Cu基材料是电催化材料的首选,Cu的氧化物由于其丰富的结构特征拓宽了电催化材料优选范围。水溶液电解质的性质会显著影响CO_2电催化还原产物的选择性;非水溶液或痕水溶液电解质由于可以显著抑制析氢反应,将会进一步拓宽电催化材料的优选范围。最后介绍了CO_2电催化还原机理研究的现状,指出原位电化学谱学方法的应用与CO_2电催化还原机理模型研究工作的开展,将成为人们深入认识以烃类为目标产物的CO_2电催化还原反应的关键,并有利于指导电催化材料与电解质材料的研究开发。     

CO2电催化还原的分子活化机理研究进展

通过电催化将CO_2还原为碳氢化合物燃料被认为是最具吸引力的策略之一。CO_2的分子活化作为电催化还原过程的第一步,其对反应产物的选择性具有重要影响。深入理解二氧化碳分子在催化剂表面的初始活化对C1产物选择性及碳碳偶联生成C2产物的分子机理具有重要的科学意义。本文的目的不是详尽无遗的介绍CO_2电催化还原的所有方面,而是有选择性地重点介绍CO_2分子在催化剂表面初始活化对C1产物选择性及其碳碳偶联生成C2的分子机理研究进展。     

铜基催化剂电催化二氧化碳合成醇类研究进展

利用电催化方法还原CO_2制备基础化学品,是当前清洁能源发展的方向之一。然而,在转化CO_2为有价值的产品过程中,电催化材料面临的最大挑战是抑制析氢副反应的同时实现高效率、高选择性。铜基催化剂因其在电催化还原CO_2过程中优异的催化性能而得到广泛关注。本文探究了CO_2还原反应的基本原理,综述了以Cu基催化剂电化学还原CO_2为醇类的研究现状及发展趋势。重点研究了形貌控制,改性材料等对Cu基催化剂性能的影响。并针对机理研究的现状,深入认识以醇类为目标产物的CO_2电催化还原反应的关键,以期指导Cu基催化剂在工业应用方面的开发研究。     

球磨制备C/CoPc复合材料电催化CO2还原反应

电催化CO_2还原(CO_2RR)可以将大气中的CO_2有效转化为CO或碳氢化合物等一系列增值化学品,可有效缓解温室效应导致的环境问题。酞菁钴(CoPc)因其优异的二氧化碳还原产物选择性,近年来被广泛应用于电催化CO_2RR反应中,然而,CoPc自身的不良导电影响了其催化活性。为此,选用CoPc及简单易得的乙炔炭黑(C)通过简便球磨法制备得到乙炔炭黑包裹的CoPc催化剂(CoPc/C),将其置于DMF中进行搅拌处理来制备CoPc/C_s。在0.1 mol/L KHCO_3中,CoPc/C_s表现出最好的电催化CO_2还原性能,其过电位低至190 mV,在-0.6～-0.9 V vs RHE的宽电势下CO的法拉第效率高于90%,为简便制备高性能酞菁类催化剂提供了一种新思路。     

电催化还原二氧化碳制一氧化碳催化剂研究进展

电催化还原CO₂作为缓解能源危机和全球变暖的有效途径已成为催化领域的研究热点。然而,不同反应途径的氧化还原电位较为接近,使产物的选择性成为电催化还原CO₂所需解决的主要问题。迄今为止,在水性电解质中可实现CO₂选择性地转化为一氧化碳（CO）和甲酸（HCOOH）。本文简述了电催化还原CO₂制CO的机理,包括CO₂吸附过程、二电子转移过程和CO脱附过程。从贵金属的晶面设计、形貌调控和表面功能化对反应活性和产物选择性的影响,铁卟啉、钴酞菁和镍三嗪在还原CO₂为CO反应中的电子转移途径,非金属碳基材料中杂原子和碳基质间的耦合效应等方面,重点介绍了近年来贵金属催化剂、过渡金属络合物催化剂和非金属碳基材料催化剂的研究进展,总结了各类催化剂的优缺点。指出在三类电催化还原CO₂制CO的催化剂中,非金属碳材料具有较高的CO法拉第效率,尤其是非金属碳材料成本较低、制备简单、结构易调控,在电催化还原中具有潜在的应用优势,是有望实现商业化应用的新型催化剂的候选材料之一。     

Cu2O/CuO/Cu电极光电催化还原CO2

利用表面氧化法在铜基底上制备CuO纳米带(CuO NRs),通过电化学法将Cu_2O沉积到CuO NRs上,得到复合电极Cu_2O/CuO/Cu。借助X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对Cu_2O/CuO/Cu复合电极的结构进行了表征。通过线性扫描伏安法(LSV)、光电流-时间测试、电化学阻抗测试对Cu_2O/CuO/Cu复合电极光电催化CO_2性能进行了考察。借助变色酸分光光度法来测定CO_2光电还原产物。结果表明:氧化铜在铜基底上呈纳米带生长;复合电极Cu_2O/CuO/Cu对CO_2有较强的光响应性,表现出优异的光电催化性能;Cu_2O/CuO/Cu复合电极光电催化还原CO_2的主要产物是甲醇,在0.1 mol/L NaHCO_3溶液中光电催化6 h后,甲醇质量浓度为32.2mg/L。     

电催化还原CO2生成多种产物催化剂研究进展

电催化还原CO₂生成含碳产物技术,能有效解决CO₂过量导致的温室效应及能源短缺问题。但是,电催化还原CO₂会生成多种产物,因此,研究制备催化活性较好的高选择性催化剂是研究重点。本文简述了电催化还原CO₂的基本原理、不同还原产物的形成途径、活性中间体、速控步及活性催化剂,分析了电催化还原CO₂生成不同产物存在的问题。并且针对催化剂催化活性及催化反应过程中的这些问题,提出了提高催化剂催化活性的方法,总结了催化剂发展趋势,一般策略包括制造纳米结构材料、催化剂负载在高比表面积的载体上、杂原子掺杂、合金化、引入缺陷等,分析了这些方法通过改变电子传输等因素对催化剂活性及选择性的影响。     

铜基催化剂电还原二氧化碳选择性的调控策略

在水系电解液中利用电能直接将CO₂还原成基础化学品为CO₂资源化利用提供了一种绿色可行的策略。铜是唯一能够高效地将CO₂还原成C2+产物的金属催化剂，然而其催化产物多达16种，产物的多样性严重增加了后期产物分离的成本并大幅降低了整个电催化二氧化碳还原(eCO₂RR)系统的能量转换效率，是eCO₂RR走向工业化生产的一个重要瓶颈，因此对铜基催化剂进行合理的调控，以提高其对单一产物的选择性一直是研究的热点问题。经过30余年的发展，铜基催化剂的研究已经取得了巨大的进展，回溯近期铜基催化剂电催化CO₂还原领域的研究历程，本文综述了电催化二氧化碳还原的反应原理、反应路径和针对不同产物的调控策略，着重总结了提高铜基催化剂对单一产物选择性的设计策略和设计方法，最后展望了铜基催化剂面临的挑战和未来的发展方向。     

酞菁钴(CoPc)基电极材料在电催化CO2还原反应中应用的研究进展

温和条件下电催化还原CO_2为高能量密度的碳基化学品及化学燃料实现碳中和提供了极具诱人的策略,然而阻碍其实际应用的关键仍是高性能电极材料的设计与可控构筑。目前用于电催化CO_2还原反应(CO_2RR)的众多电催化材料中,酞菁钴(CoPc)基催化剂因具有高CO选择性及高催化活性而备受青睐。就CoPc基电极材料在电催化CO_2还原反应中应用的最新研究进展进行综述。首先重点介绍了提升负载型CoPc基催化剂电催化性能的策略,然后依次介绍了CoPc基催化剂在级联电催化CO_2RR和CO_2全分解中的应用、以及电催化CO_2RR的反应机理,最后就该领域尚未解决的问题提出展望。     

电催化还原水中NO_3~-的研究进展

主要综述了目前国内外电催化还原脱除NO_3^-技术的研究进展,阐述了NO_3-技术的研究进展,阐述了NO_3^-电催化还原的主要反应路径及相应的中间产物,并着重介绍了几种一元/二元金属阴极催化剂,及相应的催化效率优化手段和调控原理。综述可为高效催化剂的设计和合成提供思路和参考,推动电催化还原脱除NO_3-电催化还原的主要反应路径及相应的中间产物,并着重介绍了几种一元/二元金属阴极催化剂,及相应的催化效率优化手段和调控原理。综述可为高效催化剂的设计和合成提供思路和参考,推动电催化还原脱除NO_3^-技术在环境污染修复等领域的应用和推广。     

溶液的酸度和浓度对Pd-TiO_2/C催化剂电催化活性的影响

本实验通过采用液相还原法制备Pd-TiO2/C催化剂,然后改变溶液的酸度和浓度对所制备的催化剂进行线性扫描测试。测试结果显示,Pd-Ti O2/C催化剂的电催化活性随着溶液中酸度和浓度改变会产生相应的变化,在一定条件下催化剂的电催化活性可达到最佳效果。     

双核铼配合物光/电催化还原二氧化碳研究进展

化石燃料的大量使用,以及燃烧化石燃料所释放的大量二氧化碳(CO_2),引起越来越严重的环境污染、气候变暖、能源危机等问题。通过光/电催化将CO_2转化成为高附加值的化学品或液体燃料,将是解决环境污染、气候变暖、能源危机等问题的最理想方式之一。本文主要综述了近年来双核铼配合物光/电催化还原CO_2研究进展。着重对双核铼配合物的光/电催化还原CO_2的选择性、活性进行了比较,并对双核铼金属配合物光/电催化还原CO_2研究进行了展望。     

铜基硫族化合物电催化二氧化碳还原制甲酸盐的研究进展

因电催化二氧化碳还原反应（CO₂ reduction reaction,CO₂RR）助于降低大气二氧化碳浓度缓解环境问题,还可以生产高附加值化学品,引起了广泛关注。甲酸盐作为二氧化碳电还原的重要产物之一,在化工、燃料电池等领域广泛应用。铜基硫族化合物（Cu_xS）由于价格便宜、催化性能优异等优点有着广阔的应用前景,基于此研究者们在纳米结构调控、电解液优化和反应气组分控制等方面展开了大量研究以提升其在电催化CO₂RR中的催化活性和甲酸盐产物选择性。主要从催化剂结构设计、催化影响要素、催化反应机理等多角度综述了近期Cu_xS在电催化CO₂RR领域的研究进展,提出了Cu_xS在CO₂RR领域中主要面临的挑战;展望了Cu_xS族催化剂作为高活性、高稳定性二氧化碳电还原催化剂的发展前景。     

CoPc/N-C催化剂的制备及CO2电催化还原

金属酞菁(MePcs)因其易得性和结构可调性被认为是一种很有前途的CO_2减排催化剂。其中,酞菁钴(CoPc)基杂化材料用于电催化CO_2还原(CO_2-RR)近年来受到了广泛关注。通过制备简便的2-甲基咪唑锌盐MOF材料为前驱体,N_2气氛下热解后的N-C作为载体,在DMF的超声作用下与CoPc混合制备CoPc/N-C。在三电极体系下,0.1 mol/L KHCO_3电解液中,CoPc/N-C表现出较好的CO_2电催化还原为CO的性能,过电位低至190 mV,在电位-0.7～-1 V vs RHE电势区间表现出较高的CO法拉第效率(85%)且具有较好的稳定性,其优异的电催化CO_2还原性能主要归因于复合材料中CoPc与N-C载体之间的协同作用。     

电催化还原水中NO_3~-的研究进展

主要综述了目前国内外电催化还原脱除NO_3~-技术的研究进展,阐述了NO_3~-电催化还原的主要反应路径及相应的中间产物,并着重介绍了几种一元/二元金属阴极催化剂,及相应的催化效率优化手段和调控原理。综述可为高效催化剂的设计和合成提供思路和参考,推动电催化还原脱除NO_3~-技术在环境污染修复等领域的应用和推广。     

电催化合成氨研究进展

电催化氮还原合成氨在常压下进行,能克服高耗能、高CO₂排放等问题,是最有希望替代传统方法的新型技术之一。用于电催化合成氨反应的电解质材料按照工作原理和组成可以分为固体氧化物电解质、熔融盐电解质、聚合物膜电解质以及液体电解质等,工作温度依次降低。本文从电解质出发,综述了电催化合成氨工作原理、电极材料、生产速率和法拉第效率等方面的前沿理论和应用案例,指出了目前电催化氮还原合成氨领域面临着合成氨速率和法拉第效率低、电解质的质子传导效率不足、催化剂活性及稳定性不良等问题以及低温化的研究趋势,为深入探索电催化合成氨新方法提供理论支持和方向引导。     

电催化合成燃料反应技术研究发展现状

近年来碳排放逐年增加,将CO_2转化为有用化学品的需求更加迫切。电化学还原CO_2可实现CO_2的资源化转化,是实现自然界"碳循环"的关键技术。综述了微流体电解池,H型电解池和膜电极构型电解池这几种电化学还原CO_2反应器及其核心部件的研究进展,指出了膜电极构型反应器在实现CO_2规模化转化中的优势;通过对比分析膜电极反应器的核心组成部分电解质膜,电解液与催化层的发展与应用现状,明确了具有阳离子交换膜与KHCO_3液层复合电解质的反应器是现阶段实现CO_2规模化转化的优选。通过分析KHCO_3液层中HCO_3~-形成与解离的循环,指出该循环的闭合程度显著影响CO_2电还原的活性与产物分布,KHCO_3液层的结构设计与其中传质与反应机理的探索和无黏结剂自支撑催化剂的研发将是这类反应器进一步发展的主要方向。     

酞菁铜配合物的制备及电催化还原CO2性能的研究

本文采用溶剂热反应法制备了酞菁铜配合物,采用X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)对其结构和形貌进行了表征。将此材料用于CO_2电催化还原研究,结果表明,此材料电催化还原CO_2的过电位较正,电流密度大,在-0.8 V(vs RHE)电位下,可得到还原产物甲酸根的最优法拉第效率,表明酞菁铜配合物的电催化活性较好。     

金属基材料电催化CO2还原的研究进展

电催化CO₂还原为具有附加价值的燃料和化学品,在缓解全球气候变暖和有效储存可再生能源方面极具潜力,近年来受到了广泛的关注。本文首先简述了水溶液中CO₂电化学还原为不同产物反应途径的研究成果,当前简单C₁产物的生成路径较为清晰,但生成多碳烃类和醇类的反应途径尚缺乏明确的证据,需要进一步探索。然后综述了用于CO₂电化学还原的金属基电催化材料的研究进展,聚焦于产物选择性、催化活性和稳定性,分别对金属纳米类、金属合金类、金属氧化物类、金属基复合物以及最近出现的单原子金属催化材料的研究现状进行了介绍。最后,展望了电催化CO₂还原的研究前景,指出不断优化电催化材料的性能是将来研究的主要方向之一,特别是有望取代Au、Ag等贵金属的单原子催化剂以及能高效生成多碳产物的铜基材料;同时,更精确的理论计算结合原位光谱表征,深入探究CO₂电化学还原反应的机理,将极大地促进高效电催化材料的开发。