53 ^235，238U和^239Pu中子诱发裂变独立产额的系统学研究和数据评价

裂变产额在核工程中有重要的应用，例如反应堆工程中衰变热、裂变毒物的计算。独立产额是裂变产额数据的重要组成部分。本工作评价给出^235，238U和^239Pu的热能点、裂变谱中子和14MeV中子裂变的所有质量链（A=66～172）的独立产额。     

22MeV中子诱发~(235)U裂变的质量分布

用γ射线能谱法测定了22MeV中子诱发^235U裂变产额。裂变率用双裂变室测定，得到了29个质量链的产额。     

裂变产额的Zp模型评价方法及燃耗不确定度分析

裂变产额在核科学技术和核工程中有着重要的应用,发展可靠、高效的产额评价方法和相应燃耗计算不确定度分析方法,对于建立高质量的产额数据库具有重要的意义。本文根据裂变产物核衰变模式和衰变分支比,建立独立产额与累积产额的转换矩阵,用于Zp模型的扩展,使之适用于独立产额和累积产额的统一描述,并以此建立了用于产额统一评价的拟合程序ZpFit。把ZpFit程序应用于中子诱发235U裂变产物产额评价,获得了自洽的独立产额、累积产额和相应的协方差数据,并建立ENDF格式的中子诱发235U裂变的产额数据库。在此基础上,计算了UAM燃耗基准题的TMI 1栅元的kinf、重要核素原子核密度的不确定度,比对了本工作评价的产额数据和ENDF/B Ⅷ0评价库中产额数据传递给响应量的相对不确定度,结果基本一致,差异不大。     

针对裂变产额和半衰期的燃耗计算灵敏度和不确定度分析方法

基于广义微扰理论推导了裂变产额和半衰期的燃耗灵敏度系数理论模型,该模型考虑了原子核密度和中子通量的相互影响,并开发了燃耗计算中有效增殖因数和原子核密度等响应参数对核数据的灵敏度和不确定度分析程序。基于评价核数据中裂变产物独立产额的标准差数据,产生了针对压缩燃耗数据库的裂变产额协方差矩阵,以提高不确定度的计算精度。基于ENDF/B-Ⅶ.1数据库量化了UAM基准题TMI-1栅元无限增殖因数及重要裂变产物和重核的原子核密度由裂变产额和半衰期引入的不确定度。数值结果表明,对于栅元无限增殖因数,裂变产额和半衰期引入的不确定度很小;对于部分裂变产物的原子核密度,裂变产额和半衰期会引入较大的不确定度。     

~(252)Cf自发裂变电荷分布研究——~(133m)Te和~(133g)Te分累计产额测定

用放化法测定了~(252)Cf自发裂变中~(133m)Te和~(133g)Te的分累计产额,其值分别为FCY(~(133m)Te)=0.533±0.014,FCY(~(133g)Te)=0.291±0.042。计算得到~(133m)Te与~(133g)Te分独立产额比R=3.5,由此导出~(133)Te初始碎块均方根角动量为8.8h。FCY(~(133m g)Te)值与A.C.Wahl的电荷分布系统学预报值在误差范围内一致。N=82中子壳和质子对效应对A=131～141质量区电荷分布没呈现出明显影响。     

~(99)Mo的裂变产额及产额分布的结构现象

我们多次测定了裂变谱中子引起~(235)U裂变中~(99)Mo的产额值Y_(fo)分别用放化法及Ge(Li)直接γ能谱法测定了绝对产额及与热中子裂变产额Y_(th)的相对比值R=Y_f/Y_(tho) 。其中,对~(99)Mo都得到R>1的结果,即裂变谱中子引起~(235)U中裂变时的~(99)Mo产额比热中子裂变的产额值高。这种在产额质量分布峰上的产额与入射中子能量有明显依赖、而且随能量而增高的现象是与以前实验及编评数据以及峰上产额值不随能     

~(252)Cf自发裂变电荷分布研究——~(133m)Te和~(133s)Te分累计产额测定

用放化法测定了~(252)CF自发裂变中~(133m)Te和~(133g)Te的分累计产额,其值分别为FCY(~(133m)Te)=0.533±0.014,FCY(~(133g)Te)=0.291±0.042。计算得到~(133m)Te与~(133g)Te分独立产额比R=3.5,由此导出~(133)Te初始碎块均方根角动量为8.8h。FCY(~(133m g)Te)值与A.C.Wahl的电荷分布系统学预报值在误差范围内一致。N=82中子壳和质子对效应对A=131～141质量区电荷分布没呈现出明显影响。     

~(252)Cf自发裂变中子诱发~(235)U裂变~(99)Mo累计产额测量

一、引言 裂变谱中子诱发~(235)U裂变~(99)Mo累计产额一直存在较大分歧。首先,苏联在五十年代测量的两个结果就相差8％。以后的测量结果虽然差距减小,但仍分为两组,彼此相差5％;一组接近苏联的高值6.4,另一组接近并稍低於热中子诱发~(235)U裂变的~(99)Mo累计产额6.14。在裂变产物产额的测量中,~(99)Mo往往被取作参考核,其产额数据的上述分歧,影响其他裂变产物产额的取值。因此,我们对其进行了测量。     

3.0MeV中子诱发~(238)U裂变的质量分布

前些年人们对3.0MeV中子诱发~(238)U裂变时质量产额的分布没有进行过广泛研究,直到1975年美国阿肯色大学Harvey等人才以~(140)Ba为参照核,相对测量了32个质量链的产额。目前,由于现有数据之间差异较大,因此至今还没有可供参考的编评数据,质量产额曲线上精细结构的位置也有分歧。本工作的目的是进一步研究质量分布和精细结构,提供可靠的产额数据和澄清目前存在的分歧。     

~(252)Cf自发裂变中子诱发~(235)U裂变时几个核素裂变产额的绝对测定

引言 在燃耗测量工作中,常应用质量产额曲线峰上的裂变产物核素作为监测体。一般说来,这些核素的裂变产额随入射中子能量的变化不灵敏。但是~(99)Mo的情况比较复杂。文献中~(235)U热中子裂变的产额数据相互符合得较好,但是裂变谱或快堆谱诱发裂变时,数据比较混乱,     

放化法测定~(252)Cf自发裂变产物的绝对产额

本文用放化法测定~(252)Cf自发裂变产物35个质量链的绝对产额。研究了~(252)Cf自发裂变产物的质量-产额分布曲线。其轻峰平均质量数为106.39±0.08;重峰为141.82±0.09;平均释放中子数v=3.79±0.12。轻、重峰高度1/10处的宽度分别为26.7和26.8个质量单位,峰谷比≥370。实验结果与文献作了比较。     

0.57、1.0和1.5MeV中子诱发~(235)U裂变时~(95)Zr、~(140)Ba和~(147)Nd产额的绝对测量

用HPGeγ能谱法绝对测量0.57、1.0和1.5 MeV中子诱发235U裂变的裂变产物95Zr、140Ba和147Nd的产额。P型同轴HPGe探测器的体积为110 cm3,对60Co 1 332.5 keVγ射线的分辨率为1.8 keV。使用双裂变电离室监测裂变率,应用SPAN程序解析γ谱。对影响产额测量的主要因素进行了分析,并用MCNPIVB程序模拟计算了非主中子的影响。实验测得0.57 MeV中子诱发时,95Zr、140Ba、147Nd的产额分别为(6.64±0.21)%、(6.37±0.22)%、(2.37±0.08)%;1.0 MeV中子诱发时,95Zr、140Ba、147Nd的产额分别为(6.49±0.19)%、(6.35±0.18)%、(2.25±0.07)%;1.5 MeV中子诱发时,95Zr、140Ba、147Nd的产额分别为(6.59±0.19)%、(6.25±0.18)%、(2.37±0.07)%。对95Zr、140Ba、147Nd的产额随入射中子能量的变化趋势作了简要分析与讨论。     

用~(95)Zr放射性同位素稀释法测定~(97)Zr(~(97)Zb)

目前,放化法测定裂变产额的准确度一般只能达到±3％。为了进一步提高产额测定的准确度和灵敏度,作者之一提出采用放射性同位素稀释法,并认为以~(95)Zr放射性同位素稀释法测定样品中~97Zr(~(97)Nb)的含量(计数率),其测量准确度可能达到±1％以内,本工作对相对测量部分验证了这一看法。并用放射性同位素稀释法证明:用TTA(噻吩甲酰三氟丙酮)萃取法由裂变产物中分离出来的无载体~(97)Zr(~(95)Zr)达到放射化学纯。但目前尚未进行裂变产额的测定。     

裂变产额差异法测量~(235)U丰度

利用裂变产额差异法,从裂变产额质量分布曲线,选取位于双驼峰曲线两翼的裂变产物的产额随可裂变核素的不同有很大变化的核素88Rb、104Tc和92Sr作为测量对象,选择平均裂变产额比88Rb Y/104Tc Y、92Sr Y/104Tc Y为监测对象,研究了平均产额比与铀丰度之间的关系曲线,获得了平均产额比/i j Y Y随丰度H0变化的关系式Y1/Y2-f(H0)。利用两条关系曲线分别对72.2%的模拟样品测量5次,RSD均优于2%。将样品分析结果与无源γ射线法的结果相比较,两种方法在规定的误差范围内结果是一致的。     

用产额比测量~(235)U/~(238)U同位素丰度比

用裂变产额比法测量了样品中235 U/238 U同位素丰度比。样品受14.8MeV中子短时间辐照后,用HPGe谱仪系统跟踪测量其γ能谱,从各自的特征峰分析得到不同裂变产物的加权平均产额,得到了若干对产物核素的产额比与丰度比的相关曲线。     

19.1MeV中子诱发~(235)U裂变质量分布研究

用双裂变电离室测量了靶物质碎片的裂变率，由阈探测器测量了中子能谱，用γ能谱法测量了19．1Mev中子诱发^235U裂变时^95Zr，^147Nd等35种产物核素的产额。并绘制了产额－质量分布曲线。     

燃料元件中~(235)U丰度的快中子诱发裂变测量方法研究

铀同位素丰度分析是确保核燃料元件在堆中安全可靠运行非常重要的质量控制环节。本文从裂变产额质量分布曲线图中,选取位于双驼峰曲线两翼的、裂变产物的产额随可裂变核素的不同有较大的变化的核素~(88)Rb、~(107)Rh、~(135)I作为测量对象,绘制了平均裂变产额比Y_((88 Rb))/Y_((107 Rh)、Y_(88 Rb)/Y_(135 I)与铀丰度之间的关系曲线。利用两条工作曲线对不同堆型元件的模拟样品进行了分析,并就元件包壳对分析结果的影响进行了理论和实验研究。为了验证方法的准确性,分别对3.03%的模拟样品测量了各5次,相对标准偏差(RSD)均小于5%。     

单能中子诱发~(235)U和~(238)U裂变的产物产额

本文利用碎片质量分布5-Gauss半经验公式,计算了单能中子诱发~(235)U和~(238)U裂变放中子前碎片产额,并采用七点拟合公式和线性内插方法求得碎片发射的中子产额。然后按照Terrell给出的转换方法,把放中子前碎片的产额换算为放中子后产物的产额。具体计算了_(40)~(95)Zr、_(58)~(144)Ce、_(60)~(147)Nb三种产物产额随入射中子能量的变化关系,并与实验观测结果作了比较。     

钚及其裂变产物钯、银、镉、锡、锑、锆的系统分离方法研究

正裂变产额是某一核素或某一质量链在裂变过程中产生的概率,它表征裂变过程中生成的某一裂变产物核素(或质量链)与总裂变数之间的关系,通常用每100次核裂变所产生的该裂变产物原子数来表示。迄今已发展了包括放化法、质谱法和直接γ能谱法等多种测量裂变产额的技术。     

14.7 MeV中子引起~(238)U裂变的电荷分布

在14.7兆电子伏中子引起~(238)U裂变中,用放射化学方法测定了~(82)Br、~(132)I、~(136)Cs、~(140)La4个独立产额以及~(95)Zr、~(97)Zr、~(99)Mo、~(131)I、~(133)I、~(134)I、~(135)I、~(138)Cs、~(142)La等9个累积产额。实验测定的独立产额和其他文献报道的~(96)Nb、~(139)Cs、~(139)Ba一共7个独立产额用高斯电荷分布曲线进行了关联,计算中采用了各种质量公式、电荷分布假设和中子发射函数。结果指出,使用不考虑壳效应的Grenn质量公式的最小位能假设以及考虑壳效应的Coryell质量公式的等电荷位移假设给出几乎同样的最佳拟合,得到的电荷分布曲线以及实验的最可几电荷Z_p对恒电荷密度的迁移ΔZ都和~(235)U的热中子裂变实验结果相一致。