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为了提高铜铋炔化催化剂的稳定性、抑制活性组分流失造成的活性下降和延长催化剂使用寿命,采用共沉淀法制备Cu O-Bi2O3粉体,并使用溶胶-凝胶法对其进行包覆制备核壳结构Cu O-Bi2O3@meso-Si O2催化剂,利用XRD、低温N2物理吸附-脱附和TEM对其织构和结构进行表征,考察在甲醛乙炔化反应中的催化活性和稳定性。结果表明,核壳结构催化剂整体外观呈球形,Si O2包覆层为有序介孔结构。与工业催化剂和未包覆的Cu O-Bi2O3粉体相比,核壳结构Cu O-Bi2O3@meso-Si O2催化剂在甲醛乙炔化反应中表现出更优异的稳定性。 相似文献
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采用溶胶凝胶法结合等体积浸渍法制备了具有磁性的CuO—Bi2O3/Fe3O4@SiO2催化剂,利用XRD、BET等手段进行表征,并考察了催化剂在甲醛乙炔化反应中的催化性能。结果表明,载体Fe3O4@SiO2具有较高的比表面积,CuO在其表面以高分散的微晶态形式存在;制得的催化剂在甲醛乙炔化反应中有较高的活性与使用稳定性,可以在外加磁场的作用下与反应液快速分离。 相似文献
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以氢氧化钠为沉淀剂,硝酸铜、硝酸锌、硝酸铝和硝酸氧锆为原料,采用共沉淀法制备出了用于二乙醇胺脱氢制亚氨基二乙酸的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂,并用物理吸附(BET)和X射线衍射(XRD)对不同种类的铜基催化剂进行了表征,探讨了ZnO和Al2O3的不同比例对催化剂性能的影响。结果表明,同时加入ZnO和Al2O3的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂具有大的比表面积,Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂具有非晶态结构。该催化剂适宜的反应条件为:w(NaOH)=30%、反应温度160℃、压力1.0 MPa,二乙醇胺转化率可达100%,亚氨基二乙酸收率可达95.61%。 相似文献
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采用共沉淀法制备Al2O3-ZrO2复合氧化物,并以此为载体制备负载型Cu基催化剂,运用X射线衍射、X射线能谱、扫描电子显微镜对载体和催化剂进行表征。以糠醛气相加氢制糠醇反应为探针,考察复合氧化物对Cu基催化剂选择加氢活性的影响。结果表明,Al2O3-ZrO2复合氧化物中ZrO2的存在会减少CuO与Al2O3的接触,降低Cu基催化剂的深加氢能力;Al2O3有助于延迟ZrO2的晶化,避免活性组分Cu嵌入到ZrO2晶格中导致催化活性下降。载体中ZrO2质量分数为20%时,Cu/Al2O3-ZrO2催化剂选择加氢活性最高,与Cu/Al2O3催化剂相比,该催化剂具有较好的低温加氢活性和高温加氢选择性。 相似文献
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以Al2O3为载体,采用浸渍法制备了Cu、Co、Ni、Pt/Al2O3四种单一组分催化剂(M/Al2O3)。研究了M/Al2O3催化剂对丙三醇水蒸气重整制氢反应的适用性及反应行为;考察了制备条件及还原条件,通过活性、稳定性及抗积炭性进行了催化剂的活性评价,并对催化剂进行了TPR、XRD表征。研究发现M/Al2O3催化剂用于丙三醇水蒸气重整制氢均表现出一定活性;其中Cu/Al2O3催化剂具有一定的抗积炭性;Pt/Al2O3催化剂表现出较好的抗积炭性、高温活性,但稳定性较差;Co/Al2O3催化剂表现出较好的稳定性;Ni/Al2O3催化剂表现出较好的低温活性。 相似文献
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采用浸渍法制备了CuNi/Al2O3催化剂,研究了Ni负载量、Cu负载量及n(Cu)/n(Ni)对催化剂上乙炔选择加氢活性和选择性的影响,以及催化剂的还原性能。结果表明:CuNi/Al2O3催化剂中Cu提高了Ni的还原性,使催化剂具有很高的活性及乙烯选择性。随Cu/Ni原子比的提高,催化剂的活性下降,选择性升高,当Ni的负载量为10%、n(Cu)/n(Ni)=0.5时,在反应温度为50℃、反应压力为0.2 MPa、原料气流量为45 mL/min及H2流量为1.5 mL/min的反应条件下,乙炔的转化率达88.98%,乙烯的选择性达74.01%,乙烯收率为65.86%。 相似文献
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甲醛与乙炔发生炔化反应合成1,4-丁炔二醇,选用铜铋作为催化剂。模拟最具代表性的工业炔化催化剂以研究甲醛乙炔化反应的活化过程,制备高性能CuO-Bi2O3/SiO2-MgO催化剂,结合XRD、H2-TPR、TG-DTA和N2-TPD-MS等表征,研究炔化催化剂活化过程中铜物种的转变,获得最优催化剂活化方法。结果表明,CuO在甲醛溶液中无乙炔存在下可定向转化为Cu2O,但经乙炔活化后活性较低,归因于还原过程中Cu物种的流失及晶粒长大。而在甲醛与乙炔协同作用下,CuO可快速转变为Cu的炔化物种,表现出较高的炔化活性。表明炔化催化剂的活化过程必须在甲醛与乙炔同时存在的条件下进行。 相似文献
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采用共沉淀法制备了掺杂锰、镧的Cu/ZrO2催化剂,考察了锰和镧助剂对Cu/ZrO2催化二乙醇胺氧化脱氢制亚氨基二乙酸性能的影响。采用XRD(X射线粉末衍射),TPR(程序升温还原),N2O滴定,N2吸附-脱附等方法考察了助剂改性后催化剂的结构和表面性质的变化。结果表明,引入锰助剂后催化剂比表面积从105 m2.g-1增大到143 m2.g-1,活性Cu的分散度从36.5%提高到53.6%;镧助剂的引入阻滞了金属Cu的聚集长大,延缓了催化剂晶化速度;锰、镧共同引入时表现出协同作用,不但使活性Cu的分散度提高,同时催化剂晶化速度减慢,从而提高了催化剂循环使用性能。 相似文献
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以不同温度焙烧的TiO2为载体,CuCl2·2H2O为铜源,NaOH为沉淀剂,L-抗坏血酸钠为还原剂,采用液相还原-沉积沉淀法制备了Cu2O/TiO2,借助X射线粉末衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、N2-物理吸附、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段,研究了TiO2载体焙烧温度对Cu2O/TiO2甲醛乙炔化反应性能的影响。结果表明,低温焙烧得到的TiO2载体以锐钛矿相存在,与Cu2O物种间具有弱的相互作用,使得Cu2O被过度还原为金属Cu,催化活性较低。随着载体焙烧温度的升高,TiO2中出现金红石相,Cu2O与载体间相互作用增强,Cu2O高效转变为乙炔亚铜活性物种,使催化剂表现出最佳的催化性能。 相似文献
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Cu2Ag2O3 has been prepared by a precipitation method and evaluated for ambient temperature carbon monoxide oxidation. The Cu2Ag2O3 catalyst demonstrated appreciable activity and a relationship with preparation ageing time was observed. An ageing time of 4 h produced a catalyst with the highest oxidation performance. The catalyst precursor materials, prepared by drying at room temperature, displayed initial high activity, which decreased with time on line. The precursors were transformed during CO oxidation to form the mixed oxide Cu2Ag2O3 as the material was dried in situ. A comparison of the catalytic activity has been made with a representative sample of a high activity hopcalite, mixed copper/manganese oxide catalyst. On the basis of CO oxidation rate data corrected for the effect of catalyst surface area the Cu2Ag2O3, aged for 4 h was at least as active as the hopcalite catalyst. 相似文献
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Cu2O/TiO2, Bi2O3/TiO2 and ZnMn2O4/TiO2 heterojunctions were studied for potential applications in water decontamination technology and their capacity to induce an oxidation process under VIS light. UV–vis spectroscopy analysis showed that the junctions-based Cu2O, Bi2O3 and ZnMn2O4 are able to absorb a large part of visible light (respectively, up to 650, 460 and 1000 nm). This fact was confirmed in the case of Cu2O/TiO2 and Bi2O3/TiO2 by photocatalytic experiments performed under visible light. A part of the charge recombination that can take place when both semiconductors are excited was observed when a photocatalytic experiment was performed under UV–vis illumination. Orange II, 4-hydroxybenzoic and benzamide were used as pollutants in the experiment. Photoactivity of the junctions was found to be strongly dependent on the substrate. The different phenomena that were observed in each case are discussed. 相似文献
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类Fenton工艺又称非均相Fenton工艺,主要用于降解废水COD,可避免传统Fenton工艺产生的铁泥问题,但双氧水利用率尚有待提高。采用1个陶瓷膜分布H2O2,另1个陶瓷膜分离催化剂,构成双膜促进的非均相Fenton新工艺,考察了不同催化剂对制浆废水中COD的降解效果,优化了H2O2进料速率和反应渗透通量,分析了催化剂的稳定性和陶瓷膜污染情况。结果表明,自制立方体结构的Cu2O对制浆废水中COD降解效果最佳,当Cu2O添加量为1 g·L-1,H2O2加入量为0.8 ml·L-1,反应温度为30℃,反应渗透通量为137 L·m-2·h-1时,RO(Ⅰ)~RO(Ⅳ)4种废水的COD降解量分别为11、130、291和417 mg·L-1,H2O2的利用率分别为9%、106%、232%、334%,H2O2利用率大于100%的主要原因是废水中大量的氯离子与铜催化剂作用产生氯自由基参与了降解反应,COD降解量与Cl-含量呈现线性关系,并且COD降解率随膜渗透通量的减小而增大。360 min的连续运行表明陶瓷膜分布器在非均相Fenton反应过程中会形成可逆滤饼层,膜污染较小,COD降解率稳定保持在65%以上。随着制浆废水中盐浓度的增大,Cu2O催化剂稳定性变差,Cu离子的溶出量增大。陶瓷膜可以强化非均相Fenton工艺处理制浆废水效果,提高双氧水的利用率和连续运行的稳定性。 相似文献
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以稻壳为硅源,采用直接煅烧法制备白炭黑,以其为载体,采用共浸渍法制备Fe2O3/SiO2催化剂;并采用同样方法以商用二氧化硅为载体制备Fe2O3/C-SiO2催化剂,将二者用于催化H2O2预氧化NO的实验。探究不同工况(负载量、催化温度、H2O2汽化温度、H2O2流量和水汽浓度)对NO预氧化的影响,并对催化剂进行表征,分析其物理化学性质对催化性能的影响。结果表明,在负载量为50%、催化温度为140℃、H2O2汽化温度为120℃、H2O2流量为2.5mL/h时,达到最佳工况,NO氧化度能达到73%;在相同实验条件下Fe2O3/SiO2催化剂的预氧化效果要比Fe2O3/C-SiO2催化剂高20%左右。TPR结果表明载体可以降低活性组分的还原温度,减少活性组分的团聚;催化剂的晶相结构稳定,机械强度及热稳定性良好;ESR和XPS结果显示Fe2O3/SiO2催化剂的催化性能优于Fe2O3/C-SiO2催化剂,能够更好地催化分解H2O2产生·OH。 相似文献
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为提升三氧化二铁(Fe2O3)催化剂的脱硝性能,扩展催化剂的活性温度窗口,采用共沉淀法引入助剂钇(Y)元素对Fe2O3催化剂进行改性。通过X射线衍射(XRD)、氮气等温吸-脱附(N2-BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等表征方法对样品进行了表征分析。XRD和N2-BET结果表明,Y的掺杂使催化剂结构发生变化,比表面积增加、孔径减小。XPS和NH3-TPD结果证明,Y掺杂Fe2O3具有更多的表面吸附氧(OⅠ)、Fe2+以及更多的酸量。H2-TPR结果表明,Y的掺杂使催化剂的氧化还原能力略有下降。测试了不同含量Y掺杂的Fe2O3催化剂在150~400℃的脱硝性能,其中Fe<... 相似文献
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以FeSO4·7H2O[Fe(NO3)3·9H2O]为铁源,采用新型微波热解法制备γ-Fe2O3[a-Fe2O3]催化剂样品,通过XRD、N2等温吸附-脱附、压汞法等实验手段对催化剂样品晶相、微观孔结构等进行表征;考察两种催化剂样品的NH3-SCR脱硝性能,通过归一化处理得到两种催化剂在不同温度下的本征脱硝反应速率,同时对比研究了γ-Fe2O3与钒系催化剂的脱硝活性;研究氨氮比、氧浓度等运行参数对γ-Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响规律,并对其抗硫抗水性能进行考察.结果表明:采用新型微波热解法可得到纯度较高的γ-Fe2O3催化剂,其介孔分布合理且大孔数量丰富;同时γ-Fe2O3催化剂表现出优于a-Fe2O3催化剂的脱硝性能,400℃时最大NOx转化率达到96%,300、325、350℃下单位面积脱硝速率达到a-Fe2O3催化剂的3倍左右;γ-Fe2O3催化剂具备优良的抗硫抗水性能,其最佳氨氮比为1、最佳氧体积分数为3.5%. 相似文献
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Mechanochemical synthesis has been applied for many novel material preparations and gained more and more attention due to green and high-efficiency recently. In order to explore the influences of iron precursors on structure and performance of iron molybdate catalyst prepared by mechanochemical route, three typical and cheap iron precursors have been used in preparation of iron molybdate catalyst. Many characterization methods have been employed to obtain the physical and chemical properties of iron molybdate catalyst. Results indicate that iron precursors have the significant impact on the phase composition, crystal morphology and catalytic performance in the conversion of methanol to formaldehyde. It is hard to regulate the phase composition by changing Mo/Fe mole ratios for Fe_2(SO_4)_3 as iron precursor. In addition, as for Fe_2(SO_4)_3, the formaldehyde yield is lower than that from iron molybdate catalyst prepared with Fe(NO_3)_3·9H_2O due to the reduction in Fe_2(MoO_4)_3 phase as active phase. Based on mechanochemical and coprecipitation method, the solvent water could be a key factor for the formation of MoO_3 and Fe_2(MoO_4) for FeCl_3·6H_2O and Fe_2(SO_4)_3 as precursors. Iron molybdate catalyst prepared with Fe(NO_3)_3·9H_2O by mechanochemical route, shows the best methanol conversion and formaldehyde yield in this reaction. 相似文献
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Effect of additives, In2O3, SnO2, CoO, CuO and Ag, on the catalytic performance of Ga2O3–Al2O3 prepared by sol–gel method for the selective reduction of NO with propene in the presence of oxygen was studied. As for the reaction in the absence of H2O, CoO, CuO and Ag showed good additive effect. When H2O was added to the reaction gas, the activity of CoO-, CuO- and Ag-doped Ga2O3–Al2O3 was depressed considerably, while an intensifying effect of H2O was observed for In2O3- and SnO2-doped Ga2O3–Al2O3. Of several metal oxide additives, In2O3-doped Ga2O3–Al2O3 showed the highest activity for NO reduction by propene in the presence of H2O. Kinetic studies on NO reduction over In2O3–Ga2O3–Al2O3 revealed that the rate-determining step in the absence of H2O is the reaction of NO2 formed on Ga2O3–Al2O3 with C3H6-derived species, whereas that in the presence of H2O is the formation of C3H6-derived species. We presumed the reason for the promotional effect of H2O as follows: the rate for the formation of C3H6-derived species in the presence of H2O is sufficiently fast compared with that for the reaction of NO2 with C3H6-derived species in the absence of H2O. Although the retarding effect of SO2 on the activity was observed for all of the catalysts, SnO2–Ga2O3–Al2O3 showed still relatively high activity in the lower temperature region. 相似文献
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采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列不同Cu含量的超顺磁CuO-Bi2O3/Fe3O4-SiO2-MgO催化剂。使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、低温N2物理吸-脱附、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的组成、结构、织构及磁性能进行表征, 评价了该催化剂催化甲醛乙炔化合成1, 4-丁炔二醇的催化活性。结果表明, 制备方法对催化剂中活性组分CuO的存在状态及炔化性能有较大影响, 采用共沉淀法较浸渍法制备的催化剂具有更高的比表面积、CuO分散度与较好的还原能力, 表现出较高的炔化性能;Cu含量是影响催化剂炔化性能的另一重要因素, 随Cu含量的增加, 催化剂活性逐渐增加, 在本研究考察范围内, 以共沉淀法制备的Cu质量分数为30%的催化剂表现出最佳的甲醛乙炔化性能。同时, 该催化剂具有良好的超顺磁性, 可以在外加磁场的作用下迅速分离回收, 循环使用6次后, 其催化活性明显高于非磁性催化剂。 相似文献