MgO含量对高温甲烷化催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备以Ni为活性组分的Ni-Mg-Al-O高温甲烷化催化剂,考察MgO质量分数为8%、10%、12%和14%时对催化剂性能的影响,并采用N2低温吸附、XRD、H2-TPR和H2-脉冲化学吸附对样品进行表征。结果表明,MgO质量分数超过10%时,会增加活性组分与载体间的相互作用,提高Ni O的还原温度,降低活性组分的分散度;MgO质量分数为10%时有助于提高催化剂的低温催化活性和高温稳定性。     

沉淀#度及pH值对Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂性能的影响

采用两步共沉淀法制备了pH值7.0、沉淀温度分别为70℃、80℃、90℃及沉淀温度为70℃,pH值8.0的合成甲醇催化剂.考察了沉淀温度及pH值对催化剂性能的影响.采用X射线衍射、N2吸附-脱附、同步热分析及H2-程序升温还原对催化剂样品进行表征.结果表明,当沉淀pH值为7.0时,随着沉淀温度的降低,有利于前驱体中Zn...     

沉淀温度及pH值对Cu-Zn-Al-Mg甲醇合成催化剂性能的影响

采用两步共沉淀法制备了pH值7.0、沉淀温度分别为70℃、80℃、90℃及沉淀温度为70℃,pH值8.0的合成甲醇催化剂。考察了沉淀温度及pH值对催化剂性能的影响。采用X射线衍射、N_2吸附-脱附、同步热分析及H_2-程序升温还原对催化剂样品进行表征。结果表明,当沉淀pH值为7.0时,随着沉淀温度的降低,有利于前驱体中Zn~(2+)取代率增加,有利于第一步形成锌铝水滑石结构的前驱体,有利于提高催化活性;略低的沉淀pH值可以提高催化剂的高温稳定性。     

焙烧温度对共沉淀法制备高温甲烷化催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备以Ni为活性组分的Ni-Mg-Al-O高温甲烷化催化剂,考察焙烧温度对催化剂性能的影响。采用N2低温吸附、XRD、H_2-TPR和H_2-化学吸附对催化剂进行表征,并将催化剂用于合成气甲烷化反应。结果表明,焙烧温度高于700℃时,催化剂预还原后织构性能参数变化幅度小。随着焙烧温度的升高,Ni晶粒增大,活性组分与载体之间相互作用增强。焙烧温度700℃时,活性组分分散度最高,催化剂具有优异的低温活性和高温稳定性。     

MgO对Ni/Al_2O_3催化剂CO甲烷化性能的影响

采用浸渍法制备了添加MgO助剂的Ni/Al2O3催化剂,并用固定床微反装置考察了催化剂在CO甲烷化反应中的催化性能。利用N2物理吸附、X射线衍射、H2程序升温还原、H2脉冲化学吸附和热重等手段对催化剂的结构进行了表征。通过分析样品的还原特性发现,活性组分Ni与Al2O3间的强相互作用会导致催化剂上Ni物种较难还原。MgO的引入可以明显削弱Ni与载体间的强相互作用,提高催化剂的还原度,增加催化剂活性位的数目,同时MgO的存在还能促进Ni颗粒的分散,提高催化剂的抗积碳性能,进而提高催化剂的甲烷化活性。     

进料方式对共沉淀法制备高温甲烷化催化剂性能的影响

以共沉淀法为基础,通过改变加料方式,制备了正加法、反加法及并流法的Ni-Mg-Al催化剂。采用N2低温吸附-脱附、XRD、H2-化学吸附和H2-TPR对催化剂进行表征,并将催化剂用于合成气甲烷化反应。结果表明,采用并流共沉淀法制备的催化剂,结晶度更为完整,形成了更为稳定的镍晶粒,孔结构分布均匀、同时活性组分与载体之间具有适宜的相互作用,使得催化剂具有优异的低温活性及高温稳定性。     

甲烷在Cr改性Pd/Al2O3催化剂上的催化燃烧性能

研究了Cr改性Pd/Al2O3催化剂上低浓度甲烷的催化燃烧反应,考察了载体Cr Al的制备方法和活性组分Pd的负载方法对催化剂催化活性的影响以及添加Ce对催化剂高温稳定性的影响。采用X射线衍射、程序升温还原等表征手段分析了催化剂结构和氧化还原性。结果表明,与采用沉淀法制备的载体P-Cr Al相比,采用浸渍法制备的载体I-Cr Al具有较高的比表面积和反应活性;用Na BH3对Pd负载过程进行还原处理能明显提高催化剂活性,其原因是还原过程加强了催化剂上Pd与载体Cr Al之间的作用,通过H2-TPR证明了其还原能力得到了增加;添加Ce缓解了Al2O3高温条件下的烧结,增强了催化剂的高温稳定性。     

MgO前驱体对甲烷部分氧化整体催化剂的影响

研究了以不同MgO前驱体为过渡载体负载NiO的蜂窝陶瓷整体催化剂对甲烷部分氧化制备合成气反应过程的影响.采用X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原实验(H2-TPR)和N2吸附等手段表征了前驱体及其负载活性组分NiO后的晶相、还原特性和吸附性能.在反应温度500～800℃、不同空速以及氧气与甲烷物质的量之比(O2/CH4)不同的条件下考察了催化剂活性.结果表明,NiO/MgO-Cl和NiO/MgO-S活性低、失活快;NiO/MgO-N催化剂活性高、稳定性好,这主要是由于前驱体在沉淀过程中形成不同物种,导致焙烧后载体及催化剂表面积和还原特性的差异.NiO/MgO-N催化剂在800℃,质量空速9 723 h-1及O2/CH4为0.5时,CH4转化率87.2%.H2和CO的选择性分别为100%和87.3%.     

La、EDTA改性对Ni-W/TiO_2-Al_2O_3催化剂结构及加氢脱硫性能的影响

采用等体积浸渍法制备了以TiO_2-Al_2O_3为载体,Ni、W为活性金属组分的加氢脱硫催化剂,考察了稀土金属镧(La)、乙二胺四乙酸(EDTA)改性以及La-EDTA组合改性对催化剂结构和加氢脱硫性能的影响。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、H2-程序升温还原和扫描电子显微镜对催化剂进行表征分析。结果表明,La和EDTA均可改善活性组分与载体间的相互作用,增加了Ni-W-S活性相的数量,有利于金属组分的还原;同时能够丰富催化剂孔道,抑制催化剂表面金属离子聚集,得到更好的孔结构、更高的活性相分散度。La或EDTA以及两者同时改性后的催化剂噻吩硫脱除率均明显高于未改性催化剂,其中Ni-W-La-E催化剂上噻吩转化率为99.7%。     

Ag+CuO/ZrO2催化剂的制备与表征

分别采用沉淀加浸渍法和溶胶凝胶加浸渍法制备了Ag^＋CuO／ZrO2催化剂。对催化剂进行了比表面积和孔径分布、XRD,H2-TPR等表征,研究了催化剂的反应活性。结果表明：利用沉淀加浸渍制备的样品对NO选择性还原具有较高的反应活性。     

Development and evaluation of an alternative method for municipal wastewater treatment using homogeneous photocatalysis and constructed wetlands

In the preparation of Au/TiO₂ (P-25) catalysts by the method commonly but inaccurately known as deposition–precipitation (DP), the uptake of anionic complexes in solution onto the support is maximal close to the pH of the isoelectric point (6); below this pH, complexes are adsorbed electrostatically, but at higher pH values, especially at pH 8–9, the neutral Au(OH)₃·H₂O is reversibly adsorbed on the negatively charged surface. The specific activity (per gram of gold) peaks however at pH 8–9, because here the adsorbed complex is largely chlorine-free. The reversibility of the adsorption equilibrium is proved by alteration of the pH during the course of a single preparation through analysis of samples removed at intermediate points. This observation enables poorly dispersed precursors or sintered gold particles to be re-dispersed, and high activity restored.     

不同水热条件下MnO_2的制备及其催化炭烟颗粒燃烧性能

采用简单的水热法,通过控制不同锰源、酸碱性及水热温度等条件制备一系列MnO_2催化剂,利用SEM、XRD、N_2吸附-脱附和H_2-TPR等对MnO_2催化剂的物化性能进行表征,考察MnO_2催化剂催化炭烟颗粒燃烧的性能。结果表明,制备的纳米棒状MnO_2催化剂均具有良好的催化燃烧炭烟活性,在水热温度120℃、锰源为硝酸锰和酸性条件下,制备的MnO_2催化剂具有最佳催化燃烧炭烟颗粒的性能。     

Production of hydrogen via partial oxidation of methanol over Au/TiO2 catalysts

Selective production of hydrogen by partial oxidation of methanol (CH₃OH + (1/2)O₂ → 2H₂ + CO₂) over Au/TiO₂ catalysts, prepared by a deposition–precipitation method, was studied. The catalysts were characterized by XRD, TEM, and XPS analyses. TEM observations show that the Au/TiO₂ catalysts exhibit hemispherical gold particles, which are strongly attached to the metal oxide support at their flat planes. The size of the gold particles decreases from 3.5 to 1.9 nm during preparation of the catalysts with the rise in pH from 6 to 9 and increases from 2.9 to 4.3 nm with the rise in calcination temperature up to 673 K. XPS analyses demonstrate that in uncalcined catalysts gold existed in three different states: i.e., metallic gold (Au⁰), non-metallic gold (Au^δ+) and Au₂O₃, and in catalysts calcined at 573 K only in metallic state. The catalytic activity is strongly dependent on the gold particle size. The catalyst precipitated at pH 8 and uncalcined catalysts show the highest activity for hydrogen generation. The partial pressure of oxygen plays an important role in determining the product distribution. There is no carbon monoxide detected when the O₂/CH₃OH molar ratio in the feed is 0.3. Both hydrogen selectivity and methanol conversion increase with increasing the reaction temperature. The reaction pathway is suggested to consist of consecutive methanol combustion, partial oxidation and steam reforming.     

沉淀温度对Pd-Cu/凹凸棒土结构及其CO常温催化氧化性能的影响

以凹凸棒土(APT)为载体,NH3·H2O为沉淀剂,采用沉积-沉淀法制备Pd-Cu/APT催化剂。在连续流动微反装置上,考察不同沉淀温度对Pd-Cu/APT催化剂CO常温催化氧化性能的影响。利用N2物理吸附-脱附、XRD、FT-IR和H2-TPR等对Pd-Cu/APT催化剂进行表征。结果表明,不同沉淀温度制备的催化剂均含有Cu2Cl(OH)3和CuO两种形式的Cu物种,但与沉淀温度25℃和90℃制备的催化剂相比,沉淀温度70℃制备的催化剂具有更多的活性Cu2Cl(OH)3物种,这有利于Pd2+物种的再生,显著提高其CO常温催化氧化活性。     

AgBr/Zn3(OH)2V2O7·2H2O可见光催化降解亚甲基蓝溶液

采用水热和沉淀两步合成法制备AgBr/Zn₃(OH)₂V₂O₇·2H₂O催化剂,研究其在可见光下降解亚甲基蓝溶液的性能,并考察催化剂用量、亚甲基蓝溶液初始浓度、pH值以及盐浓度对光催化性能的影响,评价AgBr/Zn₃(OH)₂V₂O₇·2H₂O催化剂的重复使用性能。结果表明,在前驱液pH为10、120 ℃水热10 h、Ag与Br物质的量比为0.20条件下制备的复合催化剂在可见光下反应120 min后,1.0 g·L^-1的催化剂对10 mg·L^-1的亚甲基蓝溶液脱色率达到85.2%。NaCl对亚甲基蓝的降解起抑制作用,Na₂SO₄对亚甲基蓝的降解起促进作用。催化剂重复使用4次后,光照120 min后的亚甲基蓝溶液脱色率可达66.4%。催化剂对不同初始浓度亚甲基蓝溶液的光催化降解符合一级动力学模型。     

Ni/ZrO2催化剂的制备及甲烷分步水蒸气重整反应性能

采用沉淀法制备了ZrO₂载体,进一步采用浸渍法制备了不同Ni负载量的Ni/ZrO₂催化剂。通过XRD、N₂物理吸附、H₂-TPR和H₂-TPD等表征手段对Ni/ZrO₂催化剂的物理结构和化学特性进行了研究,探讨了活性金属Ni物种的状态,并计算了Ni粒子的大小。随着Ni负载量的增加,Ni/ZrO₂催化剂的比表面积逐渐减小,金属Ni的分散度逐渐减小,Ni粒子尺寸逐渐增大,低温H₂脱附峰所占比例逐渐增大。当Ni负载量为10.2%（质量分数）时,Ni/ZrO₂催化剂上ZrO₂晶粒的平均尺寸和Ni粒子的尺寸大小均接近30nm。进一步考察了Ni/ZrO₂催化剂在甲烷分步水蒸气重整反应中的催化性能。结果表明,Ni负载量在一定范围内的Ni/ZrO₂催化剂对于甲烷分步水蒸气重整反应具有良好的催化性能,Ni负载量过高或过低均不利于甲烷的转化。当Ni负载量为10.2%时,载体ZrO₂粒子和金属Ni粒子尺寸匹配,Ni/ZrO₂催化剂表现出最佳的甲烷转化活性和稳定性。     

钒铬还原渣酸浸液中钒铬初步分离工艺

钒铬还原渣是钠化提钒过程的典型危险固体废弃物,其资源化利用需求迫切。中国科学院过程工程研究所提出钒铬还原渣硫酸酸解-钒铬初步分离-铬/钒/铁络合深度分离技术路线,并在攀钢集团建成万吨级示范工程。本文重点考察钒铬还原渣酸解液中钒铬初步分离原理及工艺,研究了H₂O₂和Na₂S₂O₈两种氧化剂对沉钒效果的影响,并通过实验确定了最佳工艺条件。结果表明：以H₂O₂为氧化剂时,H₂O₂与钒摩尔比为0.75、氧化温度为60℃、初始溶液pH为2.0、氧化时间为60min、水解温度为95℃、水解时间为2.5h的条件下可得到84.2%的沉钒率;以Na₂S₂O₈为氧化剂时,Na₂S₂O₈与钒摩尔比为0.65、氧化温度为90℃、氧化时间为45min、沉钒初始溶液pH为2.5、沉钒温度为90℃、沉钒时间为2.5h的条件下可获得93.1%的沉钒率。过硫酸钠氧化过程温和,沉钒率高,铬损失小,更适合工业推广应用。采用SEM获得了沉淀产物的微观形貌,煅烧后得到V₂O₅产品,采用XRF获得了产品组成,通过X射线衍射确定得到的V₂O₅产品为正交晶型。