Sn-Beta分子筛的研究进展

综述了Sn-Beta分子筛的制备方法以及催化应用的研究进展。Sn-Beta分子筛可由晶种法、氟离子辅助晶化法、干胶转化法、分子筛转晶法和同晶取代后处理合成等方法制备得到。这些制备方法各有其优缺点,且制得的Sn-Beta分子筛的物理化学性质以及催化性能也不尽相同。开阔的孔道结构(三维十二元环孔道)和独特的Lewis酸性使得Sn-Beta分子筛在Baeyer-Villiger氧化反应,Meerwein-Pondorf-Verley反应,碳碳耦合反应,特别是在生物质转化反应中表现出优异的催化性能。     

粉煤灰合成沸石的研究进展

本文综述了用粉煤灰合成沸石的方法,详细叙述了传统碱性溶液下粉煤灰转化成沸石实验过程,强调在不同的实验条件下可以合成不同类型的沸石.粉煤灰合成沸石主要采用两种方法:直接转化法和两步转化法.文中还讲述了不同种类沸石在废水处理中表现出的潜能,根据文献中的实验数据表明从废水中去除重金属离子是沸石的主要性能之一,不同种类的沸石在废水处理中吸附重金属离子能力不同.并为粉煤灰合成沸石提出新的发展方向.     

不同方法合成β沸石的FCC反应性能

报道了不同方法合成β沸石的FCC反应性能,并考察了β沸石的硅铝比对FCC反应产品分布的影响。结果表明:β沸石应用于FCC,与高硅ZSM-5相比,具有提高汽油产率及辛烷值的功能;另外β沸石较高硅ZSM-5表现出更强的异构化功能,具有提高异丁烷和轻汽油异构烯烃(或叔碳烯烃)产率的作用,可丰富烷基化技术和醚化技术的原料来源。     

不同方法合成β沸石的FCC反应性能

报道了不同方法合成β沸石的FCC反应性能,并考察了β沸石的硅铝比对FCC反应产品分布的影响。结果表明：β沸石应用于FCC,与高硅ZSM-5相比,具有提高汽油产率及辛烷值的功能;另外β沸石较高硅ZSM-5表现出更强的异构化功能,具有提高异丁烷和轻汽油异构烯烃（或叔碳烯烃）产率的作用,可丰富烷基化技术和醚化技术的原料来源。     

高硅铝比小晶粒分子筛的合成及应用进展

小晶粒分子筛具有较大比表面积和短孔道,在炼油和石油化工反应中表现出优异的催化性能。分子筛晶粒越小,热稳定性和水热稳定性越差。结晶度相近的沸石分子筛结构稳定性主要受粒径和骨架硅铝比的影响。综述了小晶粒分子筛的合成方法,认为提高硅铝比可以提高小晶粒分子筛的热稳定性和水热稳定性。介绍了高硅铝比小晶粒沸石分子筛的制备及研究进展,认为高硅铝比小晶粒分子筛的合成仍是未来研究趋势。     

由烯烃直接胺化合成脂肪胺的研究进展

烯烃与氨或胺直接胺化合成脂肪胺的反应在热力学上是有利的,但在动力学上需要适宜的催化剂进行活化。多种均相催化剂和多相催化剂已被尝试用于此反应,其中酸性沸石催化剂在催化氨与小分子烯烃(主要是乙烯和异丁烯)的反应中表现出了较好的活性和很高的选择性,且清洁无污染。提出应通过对此反应机理的深入研究以筛选出新的、高选择性的沸石催化剂以提高反应的转化率。     

酸性沸石HBeta催化芳基炔烃水合构建芳基酮

摘要：芳基酮是一类重要的有机物，广泛的应用在有机合成、生物医药以及功能材料等领域。本文用酸性沸石HBeta为非均相催化剂，在温和的条件下实现了芳基炔的水合反应制备芳基酮，避免了贵金属催化剂和有毒配体的使用。通过对比两种酸量不同的Beta催化剂的反应活性可知，催化剂的弱酸和中强酸中心最有可能是炔烃水合反应的活性位点。HBeta催化剂比Beta具有更多的弱酸和中强酸中心，表现出了优异的催化活性。通过对反应条件考察，HBeta催化的苯乙炔水合反应在120 ℃反应6 h 得到了最优的产率（100%）。HBeta沸石作为一种理想的炔烃水合催化剂，表现出了良好的可重复性，至少循环5次没有明显的活性损失。该催化体系对不同的炔烃取代基表现出了好的兼容性，为制备酮类化合物提供了一个有价值的工艺路线。     

合成方法对b沸石结构、酸性和催化性能的影响

以粗孔硅胶为硅源,偏铝酸钠为铝源,四乙基氢氧化铵为模板剂,分别采用微波辐射法和水热法合成了b沸石. 采用IR,NH3-TPD和XRD对b沸石样品进行表征,研究了不同制备条件对b沸石样品的相对结晶度和表面酸性质的影响. 在固定床反应装置上考察了b沸石样品催化裂化轻汽油的醚化活性. 结果表明,与传统方法相比,微波辐射法合成b沸石,模板剂用量减少25%,晶化时间缩短36 h,脱模时间缩短3.5 h. 微波合成样品经微波辐射脱除模板剂所得b沸石总酸量高,B酸分布好,醚化反应活性高.     

微孔分子筛催化剂在芳酮合成中的应用

芳酮是生产精细、特殊化学品的中间体.合成芳酮的重要方法是酸催化下的 Feiedel-Crafts酰化反应.本文综述了微孔分子筛合成芳酮的催化效果及应用进展,着重介绍了三种具有代表性的微孔分子筛 ZSM-5、Y沸石、β沸石及其改性对芳酮的收率及选择性的影响;芳烃主要有苯环、萘环和杂环化合物,酰化试剂则为酸酐、酰氯和羧酸.简述了催化剂失活的原因及再生的方法.结果表明,不同结构的分子筛对不同的酰化反应具有不同的催化活性.其中以β沸石的催化活性为最高,选择性最好,在芳酮的合成中有一定的普遍意义.     

硼改性沸石上甲基叔丁基醚气相合成反应

考察了HZSM-5、HY和Hβ等沸石催化剂上气相合成甲基叔丁基醚(MTBE)的反应性能,发现Hβ沸石对MTBE的合成具有比其它沸石更高的活性和选择性.研究了加入粘合剂后催化剂活性和选择性的变化.通过对催化剂的酸性表征,认为L酸中心对MTBE合成具有重要作用.在此基础上,设计制备出了硼改性B2O3/Hβ-Al2O3催化剂,使MTBE产率明显提高,选择性接近100%.讨论了反应性能与催化剂表面酸性的关系.     

Sn改性Hβ分子筛催化顺酐酯化

采用离子交换法对Hβ分子筛进行骨架外Sn改性制得Sn-Beta分子筛,应用于顺丁烯二酸酐与正丁醇的酯化反应,并与Hβ分子筛进行对比。研究结果表明,Hβ分子筛的催化性能优于Sn-Beta分子筛,顺丁烯二酸酐转化率达98.0%,马来酸二丁酯产率达73.9%。采用X射线粉末衍射、N2物理吸附、傅里叶红外光谱、紫外-可见漫反射光谱和NH3程序升温脱附等技术对分子筛的物化性质进行表征,结果表明,Hβ分子筛比表面积大,孔容和孔径较大,酸量较多,有利于酯化反应的进行。     

高岭土合成Y型分子筛研究进展

综述高岭土合成Y型分子筛研究进展,分别从原位合成、纳米分子筛、高硅分子筛和其他合成方法进行评述,并分析各种合成方法的优缺点。原位合成Y型分子筛是合成性质优良Y型分子筛的重要方法,相关研究不断深化成熟,以此方法合成特殊性能的Y型分子筛成功应用于催化裂化催化剂。合成具有特殊形态和结构组成的分子筛如小晶粒Y型分子筛、高硅Y型分子筛是近年来的研究热点。分别从优化合成条件、加入分散剂和使用微波加热法介绍小晶粒Y型分子筛合成研究进展。高硅Y型分子筛的合成主要分为直接合成和二次改性方法,直接合成法反应条件苛刻,存在原料浪费等问题;二次改性方法工艺流程长,易导致合成成本增加。重点讨论具有特种性能的特种Y型分子筛合成研究进展,对离子液体合成Y型分子筛、干胶转化合成Y型分子筛和高岭土合成复合分子筛等新方法进行综述,并结合其他先进的分子筛合成方法,指出Y型分子筛合成的研究方向和前景。     

SSZ-13分子筛合成及改性研究进展

SSZ-13分子筛由于其特殊的孔道结构和物化性质，被广泛应用于许多领域。本文综述了近年来SSZ-13分子筛的一些常规合成方法，包括水热法、固相研磨法、干胶转换法、转晶法以及超声、微波或加入晶种辅助合成，并对这些方法的优点和不足进行了评价；介绍了模板剂、原料组成及配比和晶化条件对SSZ-13分子筛合成的影响，指出寻找廉价的模板剂、明确这些因素的影响方式具有重要的研究意义；概述了金属改性和引入介孔改性对SSZ-13分子筛催化性能的影响，并提出寻找更为有效的改性方法、深化机理研究是SSZ-13分子筛今后研究的重点。     

粉煤灰微波-水热合成法制备分子筛的研究进展

煤炭燃烧与转化过程产生大量的固体废弃物粉煤灰,其大量排放与堆积造成的环境污染已引起人们的广泛重视,以粉煤灰为原料制备分子筛是粉煤灰资源化利用的重要途径。传统水热合成加热方式所需合成时间较长,能量消耗量大;微波加热可极大地缩短反应时间,并对产物晶粒大小、纯度和分子筛产品性能有明显改善。本文介绍了微波-水热合成法将粉煤灰转化为不同类型分子筛的反应机理及其所制备的分子筛产品的应用,分析了粉煤灰制备分子筛过程中阴离子和阳离子、前驱液的碱度、晶种、加热方式等关键因素的影响,讨论了粉煤灰经过分级处理和除杂后,用微波-水热相结合替代传统加热对分子筛产品纯度、晶粒尺寸、孔径分布的调控和优化规律,为粉煤灰合成不同种类分子筛提供了重要的理论指导与发展方向。同时提出了将煤粉炉粉煤灰经除杂和分级处理获取其中的硅铝组分、通过调控硅铝比以微波-水热合成制备方沸石的新工艺,为粉煤灰资源化利用开辟了新途径。     

粉煤灰沸石的合成及应用研究进展

将粉煤灰合成沸石是有效利用资源的途径之一。综述了以粉煤灰为原料合成沸石的方法、影响沸石合成的因素、沸石的潜在应用领域。合成粉煤灰沸石的方法主要有一步水热合成法、两步水热合成法、碱熔融水热合成法、微波辅助合成法、添加晶种法、盐热合成法。影响粉煤灰沸石合成的因素主要有粉煤灰种类、碱液的量及浓度、反应温度、反应时间等。水处理、气体分离与净化、土壤改良是粉煤灰沸石的潜在应用领域。     

多级孔道ZSM-5分子筛的合成及其催化应用

多级孔道ZSM-5分子筛具有微孔沸石分子筛良好的择形催化性能和介孔材料优异的传质扩散性能,在催化领域显示出良好的应用前景。本文综述了近年来多级孔道ZSM-5分子筛的研究进展,重点介绍了多级孔道ZSM-5分子筛的不同合成方法,包括后处理法、硬模板法和软模板法等,同时介绍了不同方法得到的多级孔道ZSM-5分子筛在催化反应中的应用,分析表明多级孔道ZSM-5分子筛以其良好的扩散性能和适宜的酸性提高了反应转化率和目标产物选择性。最后对多级孔道ZSM-5分子筛的发展方向进行了展望,指出研发简单、经济和环保的新合成路线是多级孔道ZSM-5分子筛发展中的重大挑战,深入研究多级孔道分子筛中介孔的形成机理和开发具有多级孔道整体式催化剂以及负载型多级孔道ZSM-5分子筛是今后的研究重点。     

蒸汽相法合成沸石的研究进展

蒸汽相法是１９９０年发明的一种合成沸石的新方法。根据反应方式和采用的结构导向剂的不同,有ＶＰＴ（ｖａｐｏｒ－ｐｈａｓｅ ｔｒａｎｓｐｏｒｔ）和ＤＧＣ（ｄｒｙ ｇｅｌ ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ）两种方法。蒸汽相法因节省大量有机模板剂、成本低廉、工艺简单、避免有机物污染、对环境基本无害,具有广泛的工业应用价值。     

锡硅分子筛：新型杂原子分子筛催化材料

锡硅分子筛能高效催化含氧烃转化，因此其具有重要潜在工业应用价值。本文简述了锡硅分子筛的骨架锡判定、合成方法、多级孔合成研究及应用领域。XRD、NMR和EXAFS等表征方法可以判别锡硅分子筛内锡原子的配位形式及落位。合成锡硅分子筛通常采用水热晶化法、后插入法和干胶转化法。碱性水热合成过程中匹配锡源和硅源的水解速率是使锡原子高效插入分子筛骨架的关键。中性水热合成方法制备的锡硅分子筛结晶度较高，但存在使用剧毒含氟试剂和晶粒较大等问题。干胶转化法可在短时间内制备高结晶度含锡分子筛，但该法存在传质传热差等弊端。采用后插入法可将锡原子插入到不同拓扑结构的分子筛骨架，但锡原子易发生聚集。同时，采用碱处理、硬模板剂法和软模板剂法合成多级孔锡硅分子筛，可提升骨架锡活性中心的可接近性。其中，采用软模板剂法展示出独特的优势，其可制备介孔分布均匀且贯通性良好的多级孔锡硅分子筛。另外，锡硅分子筛的骨架锡原子对含氧官能团具有优异的活化作用，因此其在Meerwein-Ponndorf-Verley-Oppenauer反应、葡萄糖异构化反应、乳酸及乳酸酯制备及Baeyer-Villiger氧化反应中都展示了良好的催化效果。     

ZSM-5分子筛的合成与应用

总结分析了ZSM-5分子筛合成方面的研究进展,主要包括ZSM-5分子筛的合成,ZSM-5复合分子筛以及含有杂原子的ZSM-5分子筛的合成.在介绍各具体合成方法原理的同时,还讨论了各合成方法的优势与缺陷,这为今后ZSM-5分子筛在合成方面的研究提供了一定的借鉴.其次,还介绍了ZSM-5分子筛在炼油工业、精细化工及环境保护...