环己烷催化氧化制环己酮的MCM-41催化剂研究

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,采用水热合成法制备纯MCM-41分子筛和掺杂不同金属离子的MCM-41分子筛,并采用等体积浸渍法将一定量的金属离子负载在纯MCM-41分子筛内表面上,制备了负载型和掺杂型2类不同的MCM-41分子筛催化剂.分别考察了负载和掺杂的金属种类、金属Cr负载和掺杂量等对环己烷氧化制环己酮中的催化活性和选择性的影响.研究表明:采用掺杂制备的MCM-41分子筛催化剂活性明显高于负载型MCM-41分子筛催化剂;Cr掺杂量增加,虽然环己烷氧化转化率增加,但产物选择性下降;掺杂Cr的MCM-41分子筛催化剂,用于环己烷氧化制环己酮,在Si与Cr摩尔比为50以下、反应温度75℃、H2O2与环己烷摩尔比为1.2的条件下,环己烷的转化率可达60%左右,环己酮和环己醇的总选择性可达94%以上.     

环己烷催化氧化制顺酐和醋酸的研究

采用气态环己烷、氧气为反应原料,V P Mo Ce K为催化剂,研究了环己烷的气 固催化部分氧化反应。考察了几种载体、助剂、反应温度、供氧量等因素对催化性能的影响。结果表明,V P Mo Ce K/TiO2催化剂在空速2000h-1、反应温度340℃、氧气流量为15ml/min的条件下,环己烷可高选择性地生成顺酐和醋酸。反应可能按游离基机理进行。     

Co修饰介孔磷酸铝负载纳米金的制备及其催化环己烷氧化

采用模板法制备了不同含量的Co修饰介孔磷酸铝(Co_x-APO),然后通过水热合成法制备一系列Co修饰介孔磷酸铝负载纳米金复合催化剂(Au@Co_x-APO),并考察其在环己烷选择性氧化制备环己醇和环己酮(KA油)反应中的催化性能,并采用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),红外光谱和氮气吸脱附等对Co_x-APO和Au@Co_x-APO催化剂进行表征。结果表明,Au@Co_x-APO在环己烷的选择性氧化反应中表现出较好的催化活性和选择性,在Au负载量为4.5%,催化剂用量为0.01g/mL(以环己烷为准),空气压力1 MPa,温度120℃的条件下反应2 h,KA油的产率可达到9.7%,选择性高达93%。     

碳纳米管负载纳米二氧化钌一步催化氧化环己烷

以不同载体负载的纳米二氧化钌作为催化剂，O₂为氧化剂，实现一步催化氧化环己烷制备己二酸，考察催化剂载体、引发剂、反应时间、温度和压力对环己烷转化率和己二酸选择性的影响。结果表明，碳纳米管负载纳米二氧化钌作为催化剂具有高的活性和选择性；在125 ℃、1.5 MPa和反应6 h的条件下，环己烷转化率达到40％，己二酸选择性达80％以上；催化剂可重复使用，具有较好的稳定性。     

技术市场

甲基环己烷空气氧化制备甲基环己酮该专利技术以简单卟啉为催化剂、以空气为氧源,实现了无助还原剂、助催化剂条件下,对甲基环己烷一步选择性催化氧化制备甲基环己酮和甲基环己醇。以锰卟啉(TPPMnCl)为催化剂,在温度为140℃、反应压力0·8 MPa,催化剂质量为5 mg(以350 mL甲基环己烷计),空气体积流量为0·08 m3/h的最佳反应条件下反应120 min,甲基环己烷的转化率达13·75%,甲基环己醇和甲基环己酮的总选择性达66%,催化剂转化数为56 169。与目前工业上生产工艺比较,该反应工艺从甲苯开始只需两步,且避免了使用大量无机酸和无机碱和其他试…     

非贵金属改性钒钛基催化剂NH3-SCR脱硝协同控制VOCs

在钒钛基催化剂上分别负载四种非贵金属(Ce、Cu、Mn、Fe)，研究改性催化剂对中低温选择性催化还原(SCR)脱硝协同挥发性有机物(VOCs)催化氧化的性能。对四种负载金属(Ce、Cu、Mn、Fe)分别进行SCR脱硝和VOCs催化氧化，发现Ce改性的催化剂在低温段具有良好的SCR脱硝活性和VOCs催化氧化性能，被认为具有良好的协同催化潜力。之后对Ce掺杂改性催化剂进行协同评价研究，发现在275～300℃的温度区间内，3V-5Ce/Ti催化剂的NO转化率和VOCs转化率可达到100%。并分别比较了SCR反应协同VOC与未协同VOC时N₂的选择性和CO₂的选择性，发现在低温段时甲苯的引入会显著降低N₂选择性，而随着温度升高，N₂O副产物的产生，N₂的选择性恢复到未引入甲苯时。同时发现协同反应时CO2的选择性有明显下降。对3V-5Ce/Ti催化剂的SEM、XRD、XPS、NH3-TPD表征说明Ce的引入不会破坏载体形貌，可以为催化剂提高更多表面氧空位，从而提高催化剂的氧化还原性能，并...     

NHPI/SMA-Co多活性位点催化氧气氧化环己烷的工艺研究

研究了NHPI/SMA-Co多活性位点催化氧气氧化环己烷的反应。得出该反应的最佳反应条件为：5mL环己烷,10mL乙腈,NHPI/SMA-Co摩尔配比为10:3,0.04g NHPI/SMA-Co复合催化剂用量,反应温度120℃,初始氧压1.0MPa。在此条件下反应6h,环己烷转化率为19.84%,环己醇选择性22.23%,环己酮选择性38.65%,KA油选择性达60.88%。经过对催化剂进行多次重复使用实验,表明催化剂的活性在反应过程中无明显降低,可以循环使用。     

Au/TS-1的合成及其对环己烷氧化反应的影响

用不同的:实验方法制备得到了钛硅负载金催化剂(Au/TS-1).并用于催化环己烷液相选择氧化反应。发现以无机钛硅为原料水热合成得到的Au/TS-1催化剂具有良好的催化性能;在反应体系中以氧气作为氧化剂,考察了反应时间、温度、压力等因素对催化剂活性的影响。结果表明,当叔丁基过氧化氢用量为0.04 g时,在150℃,1.0 MPa的条件下反应2.5 h,环己烷的转化率达到了9.42%,目的产物(环己醇、环己酮和环己基过氧化氢)的选择性为89.38%。     

铈掺杂Mn/TiO2催化氧化NO的性能

采用溶胶凝胶法制备TiO2载体，在负载Mn(Ac)2制备Mn/TiO2催化剂时掺杂铈，制备了Mn-Ce/TiO2催化剂。考察了Ce的掺杂量、活性组分负载量及焙烧温度等制备条件和空速、NO进口浓度及O2含量等工艺条件对其催化氧化NO性能的影响。对催化剂进行了XRD、BET及PL表征。结果表明，Ce的添加有利于活性组分在载...     

Ce掺杂纳米NiO超声降解甲基橙的性能研究

采用共沉淀法制备了Ce掺杂纳米NiO.XRD分析表明,Ce元素以CeO2形式存在于复合催化剂中,Ce掺杂导致蚋米NiO粒径减小.考察了Ce掺杂纳米NiO在超声辐射条件下催化氧化甲基橙溶液的性能.结果表明,在相同条件下,Ce掺杂纳米NiO的催化氧化性能优于纳米NiO;在超声辐射时间约为2h、pH值为3、温度为18℃、催化...     

负载型钴锰复合金属氧化物催化剂催化分解N_2O

以ZrO_2为载体,采用浸渍法制备负载型钴锰复合金属氧化物催化剂,研究催化剂活性组分负载量、Co与Mn物质的量比、焙烧条件及含H_2O气氛对N_2O转化率的影响。结果表明,催化剂最佳制备条件为:活性组分Co负载质量分数3%,Co与Mn物质的量比为1∶1,焙烧升温速率2℃·min-1,焙烧温度900℃。该条件制备的负载型钴锰复合金属氧化物催化剂在反应温度850℃时,N_2O转化率达98.7%。当反应气氛中H_2O体积分数小于20%条件下,850℃时N_2O转化率高于90%,表明催化剂具有较强的抗水性能。     

催化湿式氧化纳米Ce/Mn催化剂的研制

为处理吡虫啉农药废水，通过共沉淀法制备了一系列Ce/Mn催化剂。当n(Ce)∶n(Mn)=2∶1和焙烧温度500 ℃时，所得催化剂颗粒直径为3.60 nm,催化剂的比表面积为127 m²·g^－1。在反应温度190 ℃、总压8.0 MPa、氧分压1.6 MPa、pH为8.42和加入2.0 g·L^－1催化剂的条件下，COD的最高去除率达93%。     

钌钯/炭催化剂催化苯甲酸加氢制备环己基甲酸

对钌钯/炭催化剂催化苯甲酸加氢制备环己基甲酸进行研究,考察金属负载量、溶剂用量、反应温度和反应压力对反应的影响,并考察催化剂重复使用性能。结果表明,使用自制的钌钯/炭催化剂,催化剂中金属钌纳米粒子和钯纳米粒子负载质量分数分别为5.0%和0.5%、m(苯甲酸)∶m(环己基甲酸)=2∶1、反应温度(135~145)℃和反应压力(4~5)MPa条件下,苯甲酸转化率≥99.3%,环己基甲酸选择性≥99.0%。催化剂重复使用16次,仍具有较高活性。     

Cu-MCM-41催化剂对偏三甲苯的催化氧化性能

通过水热晶化法合成不同Cu含量的Cu-MCM-41催化剂,考察在偏三甲苯/H₂O₂ 体系中制备2,3,5-三甲基苯醌的催化氧化性能,研究了反应时间、反应温度、催化剂铜含量、反应物物质的量比和催化剂用量对反应活性的影响。结果表明,催化剂在偏三甲苯的催化氧化反应中具有良好的催化活性。最佳反应条件:偏三甲苯用量1.0 g,550 ℃焙烧的Cu-MCM-41催化剂［n(Cu)∶n(Si)＝1∶50］用量0.05 g,n(H₂O₂ )∶n(偏三甲苯)=3.5∶1,反应温度70 ℃,反应时间6 h,此条件下,偏三甲苯转化率78.86%,2,3,5-三甲基苯醌收率66.13%。     

气相催化丙酸与甲醛缩合反应制甲基丙烯酸

采用等体积浸渍法制备一系列Cs负载催化剂,采用XRD、ICP和物理吸附等对催化剂进行表征。在固定床反应器中进行气相催化丙酸与甲醛羟醛缩合反应制备甲基丙烯酸,以多聚甲醛解聚液为甲醛源头,考察载体种类、Cs负载量、铯源、反应温度及载气流速等对催化剂催化性能的影响。结果表明,较优的工艺条件为:反应温度340℃,活性组分Cs负载质量分数10%,丙酸与甲醛物质的量比1∶2,载气N2流速60 mL·min^(-1),此条件下,催化剂具有较好的催化活性,甲基丙烯酸收率为26%,甲基丙烯酸选择性为90.4%。     

Fe-Ce/SiO2固体碱催化剂用于制备碳酸二甲酯

采用化学还原法制备亚价负载铁催化剂,通过空气氧化为Fe³⁺碱性活性中心。考察了该催化剂在碳酸丙烯酯与甲醇酯交换制备碳酸二甲酯反应中的活性和选择性。采用N₂吸附-脱附、TEM、XRD、XPS和CO₂-TPD等对所制备的催化剂进行了表征。结果表明：催化剂的表面结构与碱性是影响其活性的重要因素。相对于Fe或Ce单金属催化剂,Fe-Ce/SiO₂催化剂的碱量大幅度提升,且Fe与Ce通过相互作用形成了稳定的非晶态结构。在醇酯比为15∶1、反应温度为140℃、催化剂用量为反应物总质量的0.5%、 Ce/Fe原子比为2∶1的反应条件下,碳酸丙烯酯转化率为88%,碳酸二甲酯的选择性为92%。催化剂在循环使用10次之后,其活性保持不变。     

Fe掺杂SUZ-4催化剂制备及其SCR反应活性

在添加晶种和有机模板剂条件下,采用两步溶胶-凝胶法,酸环境下共水解正硅酸乙酯和金属盐,合成得到骨架Fe-SUZ-4分子筛。通过紫外可见漫反射表征证明Fe成功嵌入分子筛的四配位骨架上。Fe-SUZ-4分子筛催化剂在NH_3-SCR脱硝反应中表现出优异的催化性能,其催化活性显著高于离子交换法和浸渍法制备的含Fe分子筛催化剂。结果表明,凝胶配比为n(TEAOH)∶n(KOH)∶n(Al_2O_3)∶n(SiO_2)∶n(H2O)=1.0∶10∶1∶22.5∶500,晶种质量分数为1%,n(Fe)∶n(Si)=0.005~0.02,随着Fe含量的增加,Fe-SUZ-4分子筛晶化时间略有延长,且结晶度略降。NH_3-SCR脱硝反应中,Fe-SUZ-4分子筛催化剂最适宜的金属含量为n(Fe)∶n(Si)=物质的量比0.01,反应温度约350℃时,NO转化率达到100%。而通过离子交换法和浸渍法合成得到的含Fe分子筛催化剂用于SCR反应,NO转化率达到100%时,反应温度均有提高。     

汽车尾气净化催化剂的研制及其性能的研究

研究了 Cu- Co- Ce- Mn- Pd- K- O/γ- Al2 O3 催化剂的活性、热稳定性等。结果表明 ,该催化剂具有低温活性高 ,热稳定性好等特点。对 CO、C6H14 氧化的 t50 % 和 t98% 分别为 1 40°C、2 60°C和 1 80°C、2 95°C。催化剂活性组分间及它们与载体间存在着协同效应。Ce O2 的引入使各活性组分以高度分散的非结晶形态存在 ,这些是催化剂低的起燃温度、高活性的主要原因。另外 ,Ce O2 和 K2 O的引入赋予催化剂 90 0°C高温不烧结的良好热稳定性     

非均相湿式过氧化氢氧化H-酸废水的研究

为研究催化剂对湿式过氧化氢氧化印染废水效果的影响,采用共沉淀法制备了TiO2-CeO2催化剂,并用浸渍法制备了不同铁负载量的Fe/TiO2-CeO2系列催化剂。以过氧化氢湿式催化氧化法处理COD=10 125 mg/L的H-酸模拟印染废水,结果表明:以TiO2-CeO2催化剂处理水样,当催化剂质量浓度为4 g/L,n(Ti)∶n(Ce)=9∶1,水样初始pH=5,反应温度80℃,反应时间2 h,COD去除率达44.3%;以Fe/TiO2-CeO2处理水样,当催化剂质量浓度为4 g/L,n(Ti)∶n(Ce)=9∶1,w(Fe)=2.0%,在水样初始pH=5,反应温度100℃,反应时间1.5 h的条件下,COD去除率可达86.9%。     

焦化废水湿式氧化催化剂性能及工艺条件研究

对比Cu-Mn/Al 2O3、Cu-Zn/Al 2O3、Cu-Ti/Al 2O3、Cu-Ce/Al 2O3等系列催化剂的催化性能,优选出Cu-Ce/Al 2O3催化剂,考察催化湿式氧化处理焦化废水的工艺条件、催化剂活性及稳定性,结果显示,利用Cu-Ce/Al 2O3(摩尔比Cu:Ce=3:1)催化剂处理焦化废水时,该催化剂的加入可使焦化废水COD去除率提高40%,处理效果随温度升高明显增强,在保证氧气供应充足的情况下,适当增加氧气分压,对处理效果增加不太明显。其优化工艺条件为:反应温度180℃,总压4.8MPa,氧气分压1.4MPa,氧化反应时间120mi n,焦化废水COD去除率最高可达94.3%,且金属离子溶出量较少,该催化剂持续工作500h内,其催化活性和稳定性良好。