共查询到18条相似文献,搜索用时 179 毫秒
1.
静电“S+X-I+”组装途径合成Ti-MCM-41分子筛及其催化氧化性能 总被引:5,自引:0,他引:5
采用静电“S+X-I+”组装途径合成了骨架含钛的中孔分子筛Ti-MCM-41,系统研究了不同因素对分子筛结构的影响以及Ti-MCM-41分子筛对不同烯烃的催化氧化性能.在强酸介质中由于钛源的高度溶解导致只有部分Ti进入分子筛骨架,骨架钛含量随HCl/TEOS增大而减小,分子筛收率及晶胞参数(a0)、孔道壁厚(δwt)随HCl/TEOS的增大而增大.在较宽的C16TMABr /TEOS (0.3~1.0)和H2O/TEOS(60~120)范围内均能得到高度有序的Ti-MCM-41分子筛.采用丙酮-水混合溶剂萃取法可以有效回收分子筛原粉中的模板剂而不影响分子筛的结构有序度.以双氧水或分子氧为氧化剂,Ti-MCM-41分子筛对多种烯烃均具有催化氧化活性.静电“S+X-I+”组装途径合成的Ti-MCM-41分子筛催化氧化活性略低于水热晶化法合成的Ti-MCM-41分子筛. 相似文献
2.
Ti-MCM-41分子筛催化剂的表面硅烷化改性研究 总被引:2,自引:0,他引:2
以硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,钛酸四丁酯(TBOT)为钛源,阳离子表面活性剂CnTMABr为模板剂,通过水热晶化法合成了含钛中孔分子筛Ti-MCM-41.采用XRD,FT-IR,SEM、N2吸附-脱附等方法对分子筛进行了结构表征,研究了不同硅烷化处理方法对Ti-MCM-41分子筛疏水性及催化氧化性能的影响.结果表明:模板剂CnTMABr碳链长度(n)影响Ti-MCM-41分子筛结构有序度.只有在n =16时所合成的Ti-MCM-41分子筛才具有长程有序结构.经不同硅烷化试剂处理后,Ti-MCM-41分子筛的Si/Ti增大,而比表面积、平均孔径、孔容积均有不同程度降低,但疏水性、催化氧化活性及环氧化物选择性增大.采用TMSCl(氯化三甲基硅烷)的硅烷化效率最高. 相似文献
3.
ZrO2/Ti-MCM-41催化聚丙烯裂解反应的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用水热合成法制备了中孔分子筛ZrO2/Ti-MCM-41,通过XRD和N2吸附-脱附对其进行表征。结果表明,该分子筛具有中孔结构,并且随着ZrO2含量的增加,ZrO2/Ti-MCM-41孔道的长程有序性和结晶度有所减弱,直至失去中孔结构。将其应用于聚丙烯(PP)催化裂解反应,通过考察负载量、反应温度、催化剂用量和反应时间,对ZrO2/Ti-MCM-41催化裂解PP反应的规律进行了研究。结果表明,负载ZrO2质量分数为18%的ZrO2/Ti-MCM-41,在反应温度400 ℃m(ZrO2/Ti-MCM-41)∶m(PP)=0.02和反应时间30 min条件下,PP转化率可达91.2%,液体产物收率为83.6%,优于热裂解及传统的HZSM-5小孔分子筛催化剂的催化裂解结果。 相似文献
4.
以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,硝酸铋为铋源,在弱碱性条件下用水热法合成了具有Mobile Crystalline Material-41结构的Bi-Si中孔分子筛,通过XRD、N2吸附等温线、TG、SEM、FT-IR、UV-Vis等多种表征手段对其进行结构、性质分析,结果表明:所合成的分子筛具有良好的长程有序结构和孔结构,并且铋高度分散于分子筛骨架中.在苯乙烯催化氧化制苯甲醛中有很好的催化活性,当Si/Bi=22.5(摩尔比),反应时间为1 h,反应温度为80 ℃时苯甲醛的产率达到14.1%.考察了分子筛有序度与铋含量及改性金属对催化活性的影响. 相似文献
5.
以Co(NO3)2·6H2O和Co(NO3)2·7C6H13OH为前驱体,采用热分解法制得Co/SiO2催化剂,通过BET、TEM、HRTEM、XPS和TPR等手段进行表征,并对F-T合成反应性能进行了评价。结果表明,浸渍法制备的Co3O4颗粒团聚严重,而热分解法制备的Co3O4颗粒呈球形,单分散状态。与浸渍法制备的催化剂相比,热分解法制备的催化剂孔容较小,表面钴硅原子比较高,钴硅相互作用较强。评价结果表明,热分解法制备的催化剂反应活性低于浸渍法制备的催化剂,但汽油(C5~C11)选择性高,且选择性在前驱体去结晶水后有所增大. 相似文献
6.
含Bi中孔分子筛(Ⅱ)苯乙烯氧化反应机理及条件的优化 总被引:7,自引:0,他引:7
以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,硝酸铋为铋源,在弱碱性的条件下用水热法合成了Bi-Si中孔分子筛,该分子筛在苯乙烯催化氧化制苯甲醛的反应中具有很好的催化活性.通过改变溶剂的种类及用量、反应时间、反应温度、双氧水浓度、催化剂用量,获得了较佳反应条件,结果表明:在以25 ml甲醇为溶剂,以4.5 ml H2O2(30%)为氧化剂,苯乙烯用量1.5 ml,催化剂用量0.075 g,80 ℃反应2 h的条件下,苯乙烯转化率43.1%,苯甲醛选择性73.5%,苯甲醛产率达到31.7%,同时对可能的苯乙烯氧化反应机理进行了推测. 相似文献
7.
8.
根据DFT理论,用量子化学的方法对B(C6F5)3催化Si—H/Si—OR缩聚反应的机理进行了研究,用29Si NMR对1,4-双(二甲基硅基)苯(BDSB)与二甲基二甲氧基硅烷、甲基乙烯基二甲氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷缩聚产物的微观结构进行了表征,结合反应机理,对单体的结构与缩聚产物的微观结构的关系进行了讨论。B(C6F5)3先与Si—H形成弱加合物,然后Si—OR进攻Si—H/B(C6F5)3加合物使Si—H断裂,形成氧钅翁离子中间体,最后H-向正电中心迁移形成产物。H-迁移方向的不同将导致3种反应:缩合、交换、逆反应。烷氧基硅烷中的乙烯基、苯基可以增加烷氧基C的正电性,并使C—O键伸长,减少Si—H/Si—OR交换反应的发生,使得缩聚产物具有更为交替的结构。 相似文献
9.
一种新的离子液体在一氧化碳和苯乙烯共聚反应中的应用 总被引:1,自引:1,他引:0
以4-甲基吡啶、溴代正丁烷、六氟磷酸钾为原料利用微波合成了1-丁基-4-甲基吡啶六氟磷酸盐离子液体,并以其为反应介质采用复配催化体系[Pd(N-N)2][BF4]2 、[Pd(N-N)2][PF6]2催化一氧化碳和苯乙烯共聚,合成了聚酮 (STCO)。利用元素分析、热重分析、GPC、核磁共振及红外光谱等方法对离子液体和共聚产物进行表征。用离子液体代替传统溶剂,考察了不同的钯催化剂、离子液体用量、反应时间对聚合反应的影响及钯复配催化剂在离子液体中对一氧化碳和苯乙烯交替共聚的重复使用性。实验结果表明,[Pd(N-N)2][PF6]2复配催化剂在离子液体中的催化活性最高;使用离子液体有效地增加了聚酮产量,提高了催化活性;催化体系重复使用4次后,催化活性仍保留第一次的51%。 相似文献
10.
分别以CuCl2、CuAc2和Cu(NH3)+4为铜源,正硅酸乙酯为硅源,十二胺为模板剂,在室温下合成了Cu-HMS系列介孔分子筛催化剂。XRD、FT-IR、孔容测定和元素分析结果表明,铜原子嵌入到介孔HMS骨架中将使HMS的晶胞发生扩张,孔容增大;使用Cu(NH3)+4合成的Cu-HMS-3样品其结晶有序度好、骨架铜含量高。在催化苯酚羟基化反应中,Cu-HMS-3催化剂显示出最佳的催化性能。在优化的反应条件下,可获得35%的苯酚转化率和90%以上的二酚选择性。 相似文献
11.
以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,三氯化铝为铝源在室温条件下合成了介孔硅铝分子筛A1-MCM-41。采用红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、低温氮吸附等温线等方法对分子筛进行了结构表征。评价结果表明,A1-MCM-41分子筛对桥式四氢双环戊二烯(endo-TCD)具有良好的催化异构化性能。 相似文献
12.
用直接合成法制备Nb-SBA-15介孔分子筛,并用XRD、BET、FT-IR和DTA测试手段对其进行分析。结果表明,Nb-SBA-15仍保留高度有序的介孔结构。以质量分数30%的H2O2为氧化剂,丙酮为溶剂,对Nb-SBA-15催化氧化苯乙烯反应进行了研究,试验得到较适宜工艺条件为:反应温度为70℃,反应时间为10 h,催化剂用量为原料质量的10.0%,n(苯乙烯)∶n(H2O2)∶n(丙酮)=1∶2∶2,苯乙烯的转化率可达43.21%,苯甲醛的选择性为94.32%。 相似文献
13.
杂原子MCM-41分子筛的合成及对环己烷氧化的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
用十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,水玻璃为硅源,在合成过程分别加入Cr3+、Co2+、Fe3+杂原子,在150℃晶化48h,水热合成了Cr-MCM-41、Co-MCM-41、Fe-MCM-41等杂原子分子筛。考察了时间、温度、催化剂用量、过氧化氢用量及催化剂再生等因素对环己烷氧化反应的影响。最佳反应条件为:温度100℃;环己烷30mmol,Cr-MCM-41为催化剂,用量0 12g;n(H2O2)/n(C6H12)=1;反应时间16h,环己烷的转化率可达28 6%,产物的酮醇摩尔比为1 89。 相似文献
14.
15.
以富含介孔的硅基材料为硅源,四乙基氢氧化铵为模板剂,NaAlO2为铝源,调节投料硅铝的摩尔比(n(SiO2)/n(Al2O3)),通过半固相原位合成法,制备了具有不同晶型的微孔-介孔复合分子筛。采用X射线衍射仪分析样品组成,扫描电镜观测样品晶体形态,使用容量吸附分析仪测量样品孔结构。结果表明,所得样品具有微孔-介孔复合结构,在较低硅铝摩尔比条件下(n(SiO2)/n(Al2O3)=20~50),产物主要为β微孔-介孔复合分子筛;硅铝摩尔比较高时(n(SiO2)/n(Al2O3)200),合成产物为ZSM-5微孔-介孔复合分子筛。 相似文献
16.
17.
18.
Mesoporous (Cr)MCM-41 and (Cr)MCM-48 Molecular Sieves: Promising Heterogeneous Catalysts for Liquid Phase Oxidation Reactions 总被引:1,自引:0,他引:1
Ayyamperumal Sakthivel Sudhir E. Dapurkar Parasuraman Selvam 《Catalysis Letters》2001,77(1-3):155-158
Chromium-containing mesoporous MCM-41 and MCM-48 silicate molecular sieves were synthesized and characterized. Unlike the chromium-containing microporous materials, the mesoporous analogues show significant activity for the chosen (ethylbenzene oxidation) reaction even after several recycling or washing treatments. 相似文献