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采用柠檬酸络合法,通过调整CeO2含量(x=5%、10%、20%、30%)(以Al2O3的质量计,下同)制备出一系列xCeO2-Al2O3复合氧化物,以此为载体用沉积-沉淀法制备了Pd负载量(以Al2O3的质量计,下同)为5%的5%Pd/xCeO2-Al2O3催化剂.采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、XPS对催化剂的物化性质进行了表征,探讨了催化剂对生物质基乙酰丙酸与腈类化合物"一锅法"还原胺化合成N-取代基-5-甲基-2-吡咯烷酮类化合物的催化性能.结果表明,在温和的反应条件下(90℃、1.5 MPa H2),催化剂5%Pd/10%CeO2-Al2O3上乙酰丙酸与苯甲腈反应5 h,N-苄基-5-甲基-2-吡咯烷酮收率高达87.5%.在该催化剂上,乙酰丙酸(酯)与其他多种腈类化合物反应同样获得了较高的吡咯烷酮类化合物收率(76.3%~87.4%).催化剂5%Pd/10%CeO2-Al2O3循环4次后,活性无明显下降. 相似文献
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以甲酸铵为氢源和氮源,N,N-二甲基甲酰胺为溶剂,探讨了甲酸铵直接还原胺化乙酰丙酸制备5-甲基-2-吡咯烷酮的反应途径及机理。通过实验分别考察了反应温度、反应时间、乙酰丙酸与甲酸铵的总质量分数和物质的量比、体系pH值等反应条件对5-甲基-2-吡咯烷酮得率的影响趋势。结果表明,适当提高反应温度、延长反应时间、提高乙酰丙酸与甲酸铵的物质的量比和总质量分数、增加体系pH值均有利于提高5-甲基-2-吡咯烷酮的得率。同时,考察了不同溶剂和乙酰丙酸衍生物在该反应体系中的应用,结果表明极性非质子溶剂甲酰胺、N,N-二甲基乙酰胺、二甲亚砜亦可作为该中体系反应的反应溶剂,乙酰丙酸甲酯、α-当归内酯可作为反应底物在该体系下制备5-甲基-2-吡咯烷酮。 相似文献
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醇还原胺化反应是胺合成最有效、最有应用潜力的方法之一,而催化剂是还原胺化反应的关键。本文详细阐述了Ru、Ir、Pd、Cu、非金属等均相催化剂和Co、Ni、Ru、Pd等非均相催化剂在醇还原胺化反应中的研究进展,介绍了不同催化体系的催化性能和反应规律、应用特点和局限性。指出了均相催化体系的回收使用仍然是阻碍其应用的难题,研究重点应集中在高效、廉价催化体系开发、拓展应用范围和分离回收研究;非均相反应催化剂的专用性强,性能难以满足工业应用需求,加强微观结构及反应机理、高性能催化剂、高压体系中流场状态与过程研究以及提高活性、选择性和稳定性是未来的研究重点。 相似文献
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胺类化合物是一类重要的化工原料和中间体,在农药、医药、染料、高分子聚合物等领域有着广泛的应用。通过羰基化合物(醛或酮类)的还原胺化来制备胺类化合物是当前的研究热点。研究表明,贵金属基和非贵金属基的多相和均相催化剂均能够高效催化醛或酮类的还原胺化反应。本文对近年来羰基化合物直接还原胺化(或一锅法)合成伯胺的研究现状进行了综述,包括还原胺化反应、催化剂、反应条件、底物适用范围和催化作用机制等,其中重点阐述了直接还原胺化催化剂的研究进展。文章指出:通常多相催化剂具有活性高以及可重复使用等优点,而均相催化剂的优势在于催化效率高,伯胺选择性高;另一方面,以Pd、Rh、Ru等为代表的贵金属催化剂催化性能优异,但价格昂贵,因此可采用Co、Ni等性能同样优异但价格相对低廉的非贵金属催化剂以降低成本。文中提出,催化效率高、反应条件温和、普适性高的羰基化合物还原胺化催化剂应成为未来重点研究方向。 相似文献
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通过XRD、XRF和BET分析表征浙江省低碳脂肪胺工程技术研究中心提供的氧化铝负载镍催化剂a和催化剂b的结构,将催化剂用于催化丙酮胺化反应合成异丙胺,考察原料配比、反应温度、反应压力和丙酮空速对合成异丙胺反应的影响。结果表明,催化剂的比表面积和装填方式影响催化剂活性。丙酮胺化合成异丙胺的最佳合成条件为:反应压力(0.3~0.4)MPa,反应温度(383.15~393.15)K,n(丙酮)∶n(氨气)∶n(氢气)=1∶3∶(3~4),空速(0.30~0.35)h-1,在最佳条件下,异丙胺选择性100%,异丙胺产率最高达97.22%,催化剂连续使用4个月仍保持较好的催化活性。氧化铝负载镍催化剂上丙酮胺化反应机理主要是加成-消除-还原反应机理,而还原-取代反应机理是次要形式。 相似文献
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分别以ZrO2、SiO2及ZrO2-SiO2复合氧化物为载体,采用等体积浸渍法制备了Ni含量为10%(质量分数)的催化剂,考察了其催化乙酰丙酸液相加氢性能。采用N2-物理吸附、NH3-TPD、H2-TPR、XRD、TEM等表征手段对催化剂进行了表征。研究结果表明,在所制备的催化剂上,乙酰丙酸先经C=O加氢生成4-羟基戊酸,后者快速脱水酯化为γ-戊内酯。Ni/ZrO2-SiO2催化剂较Ni/ZrO2与Ni/SiO2催化剂具有高的金属分散度和丰富的表面酸性中心,表现出高的C=O加氢活性以及优异的乙酰丙酸加氢合成γ-戊内酯性能。在反应温度为200℃,氢气压力4 MPa的反应条件下,乙酰丙酸的转化率达到100%,γ-戊内酯的选择性大于99.9%。 相似文献
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分别以 以及 插层类水滑石为前体制备了Ni/Al摩尔比为3∶1的NiAl-N-R以及NiAl-C-R催化剂,并考察了其催化乙酰丙酸加氢性能。采用N2-物理吸附、ICP-OES、TG/DTG、XRD、H2-TPR/TPD、TEM、NH3-TPD、in-situ Py-FTIR等表征手段对前体及催化剂进行了表征。研究结果表明,类水滑石插层阴离子对催化剂中活性金属-载体相互作用、活性金属分散度、表面酸性质以及催化乙酰丙酸加氢性能有重要影响。以 插层类水滑石为前体的催化剂表现出高的金属分散度、丰富的L酸酸性中心、高的CO加氢活性和高的循环使用稳定性。当以甲醇为溶剂、160℃、4 MPa氢气压力条件下反应1 h时,γ-戊内酯收率可达71.8%。 相似文献
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采用等体积浸渍法制备一系列Co负载量不同的Co/Al2O3催化剂,用于乙酰丙酸液相催化加氢制γ-戊内酯反应。采用X射线衍射仪和透射电镜对Co/Al2O3催化剂进行表征,考察Co负载量、反应温度、反应压力和催化剂用量等对乙酰丙酸液相催化加氢反应的影响。结果表明,在Co负载质量分数15%、反应温度140 ℃、反应压力4.0 MPa和催化剂用量为反应物总质量的20%条件下,以甲醇为溶剂,反应6 h,乙酰丙酸转化率100%,γ-戊内酯选择性80.4%。催化剂重复使用6次仍具有较好的催化性能。 相似文献
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考察B2O3负载量对于MoO3/CeO2-Al2O3催化剂对耐硫甲烷化活性的影响,利用BET、XRD、TEM、NH3-TPD等手段对催化剂进行了表征。结果表明,催化剂的耐硫甲烷化活性随B2O3负载量增加呈现先升高后降低的变化规律;当B2O3负载量为0.5%时,催化剂的耐硫甲烷化活性最高,CO转化率达到55%。结合表征分析,发现添加B2O3会影响催化剂载体的结构和表面酸度,从而影响活性组分的分散程度,进而影响MoO3/CeO2-Al2O3催化剂的耐硫甲烷化性能。催化剂的晶化程度太高或单位面积上的强酸量太多均不利于甲烷化反应;较好的活性组分分散度有利于催化剂甲烷化活性的提高。 相似文献