陶瓷UO_2微球尺寸与球度的控制方法

陶瓷ＵＯ２微球尺寸与球度的控制问题，不仅是溶胶－凝胶工艺研究中的重要课题，也是高温气冷堆燃料元件生产中的重要课题。因此，近几年来通过批量试验对全胶凝工艺控制包覆芯核尺寸与球度的方法进行了研究，并取得了阶段性进展，为１０ＭＷ高温堆燃料芯核的生产奠定了基础。结果表明：ＵＯ２芯核尺寸与球度的控制主要是通过控制溶胶分散参数来实现的。对单一振动喷嘴而言，其分散参数应当同时满足均匀分散流量方程和振动频率方程的要求；另一方面为了控制芯核的球度，还必须对喷嘴的振动加速度、３区高度及气相氨的分布进行控制。     

制造UO_2陶瓷微球的一种先进工艺(TGU)

UO_2陶瓷微球是制造高温气冷核反应堆(HTGR)球状燃料元件的最重要的部件。为此,清华大学核能技术设计研究院开发了一种全胶凝工艺(TGU)。它是在传统的溶胶-凝胶工艺,即外胶凝(EGU)和内胶凝(IGU)工艺的基础上发展起来的,现已被选用为10MW高温气冷试验堆燃料芯核的生产工艺。该项研究的目的是从芯核的质量控制(QC)和质量保证(QA)的要求出发,采用批量试验方式,检验工艺参数和产品质量的稳定性。试验结果证明:当工艺参数被控制并固定时,芯核的质量能够满足质量规范的要求,即当胶体流量和喷嘴的振动频率被固定时,芯核的几何尺寸便随之固定;烧结温度和时间固定时,芯核密度亦随之固定;采用纯氢烧结时,O/U比便接近化学计量。对UO_2陶瓷微球的性能和结构也进行了研究。     

制造UO_2陶瓷微球的一种先进工艺(TGU)(英文)

UO_2陶瓷微球是制造高温气冷核反应堆(HTGR)球状燃料元件的最重要的部件。为此,清华大学核能技术设计研究院开发了一种全胶凝工艺(TGU)。它是在传统的溶胶-凝胶工艺,即外胶凝(EGU)和内胶凝(IGU)工艺的基础上发展起来的,现已被选用为10MW高温气冷试验堆燃料芯核的生产工艺。该项研究的目的是从芯核的质量控制(QC)和质量保证(QA)的要求出发,采用批量试验方式,检验工艺参数和产品质量的稳定性。试验结果证明:当工艺参数被控制并固定时,芯核的质量能够满足质量规范的要求,即当胶体流量和喷嘴的振动频率被固定时,芯核的几何尺寸便随之固定;烧结温度和时间固定时,芯核密度亦随之固定;采用纯氢烧结时,O/U比便接近化学计量。对UO_2陶瓷微球的性能和结构也进行了研究。     

用内胶凝法制备高密度UO_2陶瓷微球的实验研究(上)

本文叙述了用内胶凝法制备高密度 UO_2陶瓷微球的工艺过程.推荐了制备直径为100—800微米、密度为96—98.5% T.D.(理论密度,以下同)的 UO_2陶瓷微球的最佳工艺参数.文章还简述了内胶凝过程的机理,并对内胶凝过程的控制因素以及它们对最终产品性能的影响作了初步的讨论.     

溶胶凝胶法制造NO2燃料微球的流体力学计算

利用伯努利方程建立了在外胶凝工艺中喷嘴射流速度与压力罐液面高度、喷嘴射流速度与液面压强的关系式,并使用该关系式进行计算,结果表明：管道中整个流动过程是层流;液面高度对射流速度的影响非常小;由液面高度所造成的UO2微球直径的最大偏差远小于微球的控制偏差。     

外胶凝法制备ThxZr1-xO2惰性基质燃料胶凝行为及微结构研究

惰性基质燃料(Inert Matrix Fuel,IMF)可有效转化钚和长寿命次锕系核素，可以防止核武器扩散和提高乏燃料管理能力，是近年来的一个研究热点。溶胶凝胶法具有产品元素分布均匀、湿法操作流程不易产生放射性粉尘等优点，因此，在研究中被用于制备锆基IMF。采用外胶凝工艺制备Th_xZr_1-xO₂惰性基质燃料，以溶黏度为主要的胶凝指征，研究了不同金属离子浓度、不同温度下溶胶黏度随c(NH₄⁺)/c(NO₃^-)的变化规律，归纳了不同工艺参数条件下的溶胶胶凝行为类型，绘制了胶凝化场图，可为成功制备相应的凝胶湿球提供量化依据。采用X射线衍射(X-ray Diffraction,XRD)研究了经过不同温度热处理之后的核芯结构，结果表明：经过1 350℃烧结退火后的微球生成了两相金属氧化物相，ZrO₂在氧化钍基底中未生成固溶体，X射线成像结果表明，微球具有良好的球形度且内部没有裂纹。扫描式电子显微镜(Scanning El...     

溶胶—凝胶法制备掺钛U02微球工艺和性能影响因素研究

针对溶胶—凝胶法制备掺钛UO2微球中出现的掺钛凝胶微球粘连严重、烧结过度、微球抛光面腐蚀等现象,通过改进工艺条件和参数来解决工艺中出现的问题.结果表明:增加胶凝时间不仅能解决凝胶球的挤压变形问题,而且能大大改善凝胶球的粘连问题;降低烧结温度可以得到表面更加光滑的烧结体;选用浓硝酸(ω=68％)和高纯H2O(二者体积比为...     

ADU转化为UO2粉末过程中的除氟问题

介绍了ＡＤＵ（重铀酸铵）转化为ＵＯ２粉末过程中的除氟机理和工艺流程，以及影响ＵＯ２粉末中含氟量的主要因素，并特别指出转炉尾气气固分离设备——金属过滤器的加热温度是ＡＤＵ转化为ＵＯ２粉末过程中除氟的关键因素。通过试验确定了除氟最佳工艺参数，分析了在此工艺参数下生产的ＵＯ２粉末的含氟量与其它工艺性能。     

溶胶凝胶法制造UO_2燃料微球的流体力学计算

利用伯努利方程建立了在外胶凝工艺中喷嘴射流速度与压力罐液而高度、喷嘴射流速度与液面压强的关系式,并使用该关系式进行计算,结果表明:管道中整个流动过程是层流;液面高度对射流速度的影响非常小;由液面高度所造成的UO2微球直径的最大偏差远小于微球的控制偏差.     

大直径UO_2球球形度与尺寸的控制方法

在溶胶凝胶法制备尺寸范围为2~3 mm、球形度≤1.10的大直径UO2球过程中,对影响UO2球的球形度以及球尺寸的因素进行了试验研究,其中影响UO2球的球形度的因素包括胶凝介质、表面活性剂、胶凝温度和溶胶密度;影响UO2球尺寸的因素包括分散头与载带流液面间的距离、载带流流量及流动稳定性和溶胶流量。最终确立了最佳工艺参数,经过试验验证,制得UO2球尺寸在2~3 mm范围内合格率达到93%以上,球形度小于1.1的比例平均达到89%以上,满足球型反应堆UO2技术要求。     

外胶凝法制备高温气冷堆UO2核芯的湿法工艺

为制备高温气冷堆用燃料致密UO2核芯,对传统的溶胶-凝胶法进行优化和改进。主要对改进后的外胶凝工艺的湿法部分进行介绍,包括U3O8粉的溶解即欠酸硝酸铀酰(ADUN)溶液的制备、胶液的制备、胶液的分散和胶凝及凝胶球的陈化、洗涤和干燥等,并对湿法过程的机理进行了探讨。采用这一工艺,所得重铀酸铵微球的球形度好、尺寸分布均匀且具有良好空隙结构,经过后续的干法工艺如焙烧、还原和烧结,可制备出合格的高温气冷堆用燃料致密UO2核芯。     

UO2-(Zr0.8Ca0.2)O1.8面心立方固溶体微球制备工艺研究

为研制出耐辐照的新型单相陶瓷燃料,采用溶胶-凝胶法,通过复合溶胶配制、分散胶凝、洗涤、干燥煅烧与烧结过程,开展了UO2-(Zr0.8Ca0.2)O1.8燃料微球制备工艺研究,制备出铀摩尔分数含量分别为30mol%、50mol%、70mol%的UO2-(Zr0.8Ca0.2)O1.8燃料微球样品。在对工艺过程进行分析的基础上,通过实验确定了工艺参数。采用X射线衍射（XRD）对3种燃料微球样品进行分析,分析结果表明:铀摩尔分数含量分别为30mol%、50mol%、70mol%的UO2-(Zr0.8Ca0.2)O1.8燃料微球样品均为面心立方（FCC）固溶体结构。      

含氨放射性废水吹脱法除氨研究

采用吹脱除氨工艺,对高温气冷堆燃料元件二氧化铀核芯颗粒生产中产生的含氨工艺放射性废液进行了除氨处理研究。分析了废水pH、加碱量、加热和吹脱时间等因素对吹脱除氨效果的影响,于80℃、吹脱3 h后,废液的除氨效率可超过95%。对除氨后的废液体系进行了阴离子交换树脂吸附铀的静态实验,结果表明,树脂对铀吸附容量较未除氨时有明显提高。     

TRPO流程中U的反萃：Ⅱ.（NH4）2CO3对U的反萃

研究了用 ５０ ｇ／ Ｌ（ Ｎ Ｈ４ ）２ Ｃ Ｏ３ 溶液从含 Ｕ 的 Ｔ Ｒ Ｐ Ｏ 相中反萃 Ｕ 的条件。测定了反萃平衡时间、相比、反萃次数、温度及有机相中 Ｕ 的质量浓度对反萃率的影响。用（ Ｎ Ｈ４）２ Ｃ Ｏ３ 反萃 Ｕ 比原流程的 Ｎａ２ Ｃ Ｏ３ 可减少 ２ 级,反萃液中不会析出（ Ｎ Ｈ４）２ Ｃ２ Ｏ４ 结晶。（ Ｎ Ｈ４）４［ Ｕ Ｏ２（ Ｃ Ｏ３）３ ］在加热转型时, Ｎ Ｈ＋４ 、 Ｃ Ｏ２－３ 及少量 Ｃ２ Ｏ２－４ 、 Ｎ Ｏ－３ 均可挥发除去。     

氮化铀粉末合成工艺研究

氮化铀燃料制备的关键技术之一是纯度高、烧结活性好的氮化铀粉末合成工艺技术.本文开展了以三碳酸铀酰胺(AUC)流程制备的高活性氧化铀粉末和高纯度的碳黑为主要原材料,采用碳热还原-氮化反应合成氮化铀粉末的工艺研究,初步考察了碳铀摩尔比、反应气氛以及反应温度和时间等对合成产物成分的影响.实验结果表明,采用适当的碳铀摩尔比(2.3～2.4)以及反应制度可以制备出较高纯度的氮化铀粉末.     

STUDY ON THE ACCUMULATION OF ENRICHED URANIUM UO_2F_2 IN SUBCELLULAR LEVEL BY ELECTRON MICROSCOPIC AUTORADIOGRAPHY

In this paper we try to study the retentive peculiarity of soluble enriched uranium UO2F2 in subcellular level by electron microscopic autoradiography. The early dynamic accumulation of radioactivity in the body showed that enriched uranium UO2F2 was chiefly localized in kidney, especially accumulated in epicyte of kidney near- convoluted tubule. In liver cells, enriched uranium UO2F2 at first deposited in the nucleus and the cytoplasm, then accumulated in mitochondria selectively and lysosome as well. The electron microscopic autoradiographic study showed that the dynamic retention of radioactivity of enriched uranium UO2F2 in skeleton rose steadily throughout the exposure. Enriched uranium UO2F2 chiefly deposited in nucleus and mitochondria of the osteoblast as well as osteoclast.     

UO22+在Ca型石灰性土壤上的吸附行为

采用静态批式法对UO₂²⁺在Ca型石灰性土壤上的吸附行为进行了研究,考察了接触时间、固液比、pH和富里酸(FA)对UO₂²⁺在Ca型石灰性土壤上吸附和解吸的影响。研究结果表明,UO₂²⁺在Ca型石灰性土壤上的吸附在约5h内可达吸附平衡,且符合准二级动力学模型。UO₂²⁺在Ca型石灰性土壤上的吸附为不可逆过程;但当FA浓度增至10mg/L时,UO₂²⁺在土壤表面的解吸作用明显增强。     

铀的离子交换反应——Ⅱ.硫酸和盐酸介质中铀(Ⅵ)在阳离子交换树脂上的化学状态

本文用红外光谱法和当量计算法研究了在硫酸、盐酸介质中铀(Ⅵ)在阳离子交换树脂上的化学状态及其含量。结果表明,在阳离子交换树脂上,铀(Ⅵ)除了以UO_2~(2 )外,还可以(UO_2HSO_4)~ 和(UO_2Cl)~ 存在,但当酸的浓度低于 0.5N时,其量可忽略不计。即使在酸浓度相当大(2—3N)时,(UO_2HSO_4)~ 和(UO_2Cl)~ 也只占树脂交换容量的很小一部分。因此,在通常用的阳离子交换色层法富集铀同位素的工作中,可以按照阳离子交换树脂上只有 UO_2~(2 )来考虑同位素效应及计算分离因数。     

A study of chemical parameters of the internal gelation based sol-gel process for uranium dioxide

Internal gelation process is one of the important sol-gel routes for the preparation of spherical particles of fuel materials. Successful preparation of defect free fuel particles has been reported only with a narrow range of feed solution compositions. Investigations have been carried out to study the gelation behaviour of solutions containing uranyl nitrate, hexamethylene-tetramine (hexa) and urea with a view to defining the regions of possible interest to the process. A gelation field diagram has been constructed defining regions where a single phase gel can be readily obtained. A number of compositions from this gelation field diagram have been used for the preparation of UO₂ microspheres and it was observed that good spherical particles could be obtained with uranium concentrations ranging from 0.7 to 1.5 molar. The mole ratio (hexa, urea)/uranium for obtaining good particles decreased with increasing uranium concentration.