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研究了HClO4和HNO3体系中双羟基脲(DHU)与HNO2的反应动力学.结果表明,HClO4和HNO3体系下DHU与HNO2的反应动力学速率方程式均为-dc(HNO2)/dt=k·c(HNO2 )1·c(DHU )0·c(H+)-0.15,反应对DHU均呈零级.在HClO4体系下,θ=15 ℃, I=0.5 mol/kg时,反应速率常数k1=(2.37±0.04) mol0.15/(L0.15·min);在HNO3体系下,θ=10 ℃, I=0.5 mol/kg时,反应速率常数k2= (1.29±0.06) mol0.15/(L0.15·min)(n=8).同时考察了反应温度对反应速率的影响,结果表明,随着温度的升高, 反应速率均明显加快, HClO4和HNO3体系对应的反应活化能分别为68.2 kJ/mol和76.8 kJ/mol.在HClO4和HNO3体系中,随着离子强度的增加,氧化还原反应的表观速率常数k'均下降.过量的DHU在HNO3溶液中可以很好的稳定Pu(Ⅲ)48 h而不被氧化. 相似文献
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采用微量热仪研究了硝酸溶液中N,N-二甲基羟胺(DMHAN)的热稳定性,考察了溶液中硝酸浓度、DMHAN浓度和甲基肼(MMH)、空气和氮气气氛、金属元素等对DMHAN热稳定性的影响,并比较了相同条件下DMHAN和羟胺(HAN)的热稳定性。研究结果表明,HNO_3浓度在1.5~3.0mol/L和DMHAN浓度在0.05~0.8mol/L时,DMHAN/HNO_3体系起始反应温度(t0)随硝酸浓度的降低或随DMHAN浓度的升高而增加。当HNO_3/DMHAN摩尔浓度比值分别为2.5~10和12.5~20时,DMHAN/HNO_3体系反应热分别约为865.5kJ/mol和683.4kJ/mol,说明不同的HNO_3/DMHAN摩尔浓度比值,引发DMHAN/HNO_3体系内的各个反应权重不同从而导致体系放热不同。MMH作为支持还原剂,使DMHAN发生分解反应的时间明显滞后;空气、氮气气氛以及后处理流程中的铁和裂片元素锆、钌对DMHAN/HNO_3体系分解反应无明显影响,不锈钢容器对DMHAN/HNO_3分解反应有催化作用。 相似文献
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以钛涂钌铱网为阳极、钛网为阴极,建立了动态膜电解制备四价铀装置,测试了该装置的性能,比较了使用国产膜和进口膜时的电解性能,同时还探讨了制备过程中各参数的变化。研究结果表明:该装置能在电流密度高达120mA/cm2的情况下稳定运行;隔膜采用贝斯特Nepem-417膜或旭化成Aciplex-F4112膜,对电解结果无显著差异;对于500mL铀质量浓度为199g/L的料液,仅采用72cm2的钛涂钌铱网为阳极、钛网作为阴极,电解180min,四价铀产率可达到93.1%;电解前后阴极料液中肼浓度从0.52mol/L下降为0.30mol/L,酸浓度从2.20mol/L下降为0.70mol/L,槽压在3~3.6V内变动,阴极电解液温度低于45℃(室温28℃)。 相似文献
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以甲酸乙酯和N-甲基盐酸羟胺为主要原料,在乙醇-水体系中合成N-甲基甲异羟肟酸(NMFHA),并通过元素分析、红外光谱、质谱分析和核磁共振波谱等方法对其结构进行表征。TTA萃取法测定结果表明,在1.0mol/LHNO3体系中,Np(Ⅳ)、Pu(Ⅳ)与NMFHA形成稳定的1∶2的配合物,其累积稳定常数分别为:β1(Np(Ⅳ))=8.83×109,β2(Np(Ⅳ))=1.01×1019;β1(Pu(Ⅳ))=7.78×1010,β2(Pu(Ⅳ))=5.80×1019。 相似文献
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乙异羟肟酸与Zr(Ⅳ),UO2+2配合物稳定常数的测定 总被引:1,自引:1,他引:0
对乙异羟肟酸(AHA)与Zr(Ⅳ), UO2 2的配位行为进行了初步研究,测定了AHA与Zr(Ⅳ), UO2 2配合物的稳定常数.结果表明,在HClO4体系中,AHA与Zr(Ⅳ), UO2 2分别发生三、二级配位,其稳定常数分别为:β1(Zr(Ⅳ))=(6.7±0.1)×1013,β2(Zr(Ⅳ)) =(1.8±0.1)×1025,β3(Zr(Ⅳ))=(3.8±0.3)×1035;β1(UO2 2)=(8.6±0.4)×107,β2(UO2 2)=(3.8±0.1)×1014. 相似文献