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采用共沉淀法制备了系列Ca-Mg-Al复合氧化物催化剂,通过对沉淀剂配比、沉淀液pH值及焙烧温度等制备条件的考察,得到以Na2CO3为沉淀剂、pH=9.5、850℃下焙烧4h制备的Ca-Mg-Al催化活性最高。在 n(PG)∶n(urea)=1.5∶1、反应温度为145℃、绝压20kPa、反应时间4h、催化剂用量为尿素质量的5%时,碳酸丙烯酯收率达到84.6%。采用XRF、XRD、NH3-TPD、SEM及BET对催化剂的组成、晶型及酸性进行了表征,发现随着沉淀剂中Na2CO3的含量增加,催化剂中CaO∶MgO的比例增大,碳酸丙烯酯的收率亦升高;经850℃焙烧后,催化剂中存在CaO和MgO两种活性中心,起协同催化作用;随着焙烧温度由700℃升高到850℃,NH3-TPD脱附曲线向低温方向偏移,且强酸中心NH3脱附峰面积比由81.14%明显下降为0,中强酸中心NH3脱附峰面积比由0增加到78.07%,而碳酸丙烯酯收率由68%增加到84.6%,这表明催化剂强酸性位的减少是催化活性增加的主要原因。 相似文献
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