大孔Ｎｉ２Ｐ／γ－Ａｌ２Ｏ３催化剂的制备及加氢脱硫性能研究

采用酸沉淀法制备大孔γ－Ａｌ_２Ｏ_３为载体,并用浸渍法制备Ｎｉ_２Ｐ（２５％）／γ－Ａ１_２Ｏ_３催化剂。ＢＥＴ、ＸＲＤ、压汞法的分析结果显示：合成大孔γ－Ａｌ２Ｏ３载体晶型良好,且具有适宜比表面积和孔结构。催化剂经原位还原处理后,以柴油为原料在连续固定反应装置上,考察了催化剂的制备条件及反应条件对催化剂加氢脱硫活性的影响。结果表明：当载体合成温度为８０℃,反应ｐＨ为８,反应条件为温度３６０℃、压力４．０ＭＰａ、空速１．０ｈ^－１、氢烃体积比５００∶１时,催化剂的加氢脱硫活性最好,柴油的脱硫率可达９８．２％。     

沸石分子筛多级孔道的贯通性研究进展

多级孔分子筛因孔隙结构发达、优良的水热稳定性、孔体积和比表面积较高等优点,可有效缓解传统单级孔分子筛的大分子扩散受限问题,使分子筛的结构性能得到了极大的改善。综述了近年来国内外制备多级孔分子筛的研究进展,特别在多级孔分子筛制备工艺方面重点介绍了后处理法和原位合成法,其中后处理法包括脱铝法、脱硅法和脱铝脱硅联用法;原位合成法分为硬模板剂法和软模板剂法。从稳定性、操作性等方面讨论了各种制备方法的优势和存在的问题。基于孔径大小的差异,总结了三类具有多级孔道结构的沸石分子筛,即微孔-介孔、微孔-大孔和微孔-介孔-大孔沸石分子筛在制备工艺与催化剂应用等方面的研究现状,并展望了多级孔分子筛未来的发展方向。     

多孔碳材料为载体合成长链烷烃脱氢催化剂及其脱氢性能评价

采用少皂乳液聚合法制备聚苯乙烯微球,以该微球为大孔模板、嵌段共聚物自组装结构为介孔模板、酚醛树脂低聚物为碳源,合成了多孔碳材料。采用扫描电子显微镜(SEM),X射线衍射(XRD)和低温N2吸附-脱附实验对碳材料进行了表征。将Pt-Sn活性组分负载在多级孔碳材料载体上制得长链烷烃脱氢催化剂,在固定床反应装置上对合成的催化剂进行了活性评价。结果表明,合成的碳材料具有双孔分布,其比表面积和孔容分别为421 m2/g和0.3 cm3/g,以多孔碳为载体合成的催化剂脱氢稳定性较好。     

γ-Al2O3负载Au催化剂的制备及其催化CO氧化反应研究

以γ-Al2O3为载体,采用沉积-沉淀法制备出不同Au负载量的系列Au-γ-Al2O3催化剂,利用X射线衍射仪（XRD）对其结构进行了表征,并在实验室小型固定床反应器上对其催化CO氧化反应活性进行了考察.结果表明,在Au负载量小于3％时,Au可很好地分散在载体表面,随着其负载量的增大,Au粒子会发生聚集;沉积-沉淀反应时反应液的最佳pH值为8.0;在一定范围内增加Au负载量,可使催化剂的催化活性显著增强,但当该值大于3％后,反而会对催化活性不利;水蒸气对失活Au-γ-Al2O3催化剂有明显的再生作用,再生后催化剂的活性基本得到恢复,可使CO氧化反应O2转化率大于80％.     

不同硫化物在改性Y分子筛上的选择性吸附脱硫性能及机理

用离子交换的方法制备了Cu(Ⅰ)Y、Ce(Ⅲ)Y、Ni(Ⅱ)Y分子筛,并采用XRD、TEM、XPS、ICP、FT-IR等手段对其进行了表征.采用傅里叶变换红外(FT-IR)、分子模拟、固定床吸附和智能重量分析仪(IGA)相结合的方法研究了噻吩类硫化物在其上的选择性吸附性能及机理.结果表明,噻吩类硫化物在改性Y分子筛上的选择性吸附性能取决于其与分子筛吸附剂的作用模式和吸附构型,而与其吸附的空间位阻关联不大.同时分子筛吸附剂表面酸性,尤其是质子酸中心对噻吩类硫化物的选择性吸附脱硫性能有很重要的作用.     

K2Ti2O5在去除柴油机尾气烟炭中的应用

采用溶胶-凝胶法合成了柴油氧化催化剂K2Ti2O5。以炭黑模拟柴油发动机尾气中的烟炭,利用程序升温研究了K2Ti2O5对烟炭的催化氧化活性。结果表明,当K2Ti2O5与炭黑颗粒紧密接触时,炭黑起燃温度为280℃,峰温为325℃,其催化活性高于松散接触者,也高于传统的Pt负载型催化剂;K2Ti2O5与水混合后发生水解反应,但只要经重新干燥和高温焙烧,仍能保持较高的活性,说明K2Ti2O5具有良好的可再生性。     

大孔容γ-Al_2O_3的制备研究

以硫酸铝为铝源、碳酸氢铵为沉淀剂,采用分步老化法,使用L9(34)正交实验考察了碳酸氢铵物质的量浓度、反应温度、pH和n(HCO-3)/n(Al 3+)等因素对制备γ-Al2O3的影响,并对所得Al2O3进行了N2物理吸附表征和堆积密度测量,对Y5样品进行了X射线衍射和电镜扫描,由正交实验结果分析得出温度和pH对γ-Al2O3的结构影响很大。大孔容氧化铝的制备最佳条件为:反应温度为75℃,pH为8.5,碳酸氢铵物质的量浓度为2mol/L,n(HCO-3)/n(Al 3+)为0.75。其中,样品Y5孔容达2.02mL/g,具有双峰孔分布,粒子呈纤维状,大小均匀,粒径为1μm左右。     

可控条件对钾铈镧氧化物催化氧化碳烟颗粒的影响

采用柠檬酸络合燃烧法制备得到钾铈镧复合氧化物催化剂,利用程序升温反应(TPR),研究了各反应条件对催化剂活性的影响,考察并确定了催化氧化碳烟颗粒过程中各反应条件的最优水平,并对各反应条件在催化剂活性中的贡献大小进行了分析和讨论.结果表明,尾气中O2体积分数的升高,剂碳比的增大,都有利于碳烟颗粒的催化氧化.在碳烟氧化过程...     

表面活性剂对柔性金属有机骨架材料MIL-53(Fe)的孔结构及光催化性能的控制

提出了一种利用表面活性剂控制柔性金属有机骨架材料MIL-53(Fe)孔道结构的方法。表面活性剂四乙基氢氧化铵（TEAOH）控制MIL-53(Fe)的孔道形式为“闭孔”的形式,而表面活性剂聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷（P123）或者聚乙烯醇（PVA）控制MIL-53(Fe)的孔道形式为“开孔”的形式。通过紫外光辐射降解罗丹明B水溶液的方式来考察不同孔道形式的MIL-53(Fe)的光催化性能。结果表明“开孔”的MIL-53(Fe)比“闭孔”的MIL-53(Fe)呈现出更高的光催化活性。由表面活性剂PVA改良的MIL-53(Fe)具有最好的光催化活性,90分钟内讲解了100%的罗丹明B水溶液。     

不同溶剂合成的HKUST-1及其甲烷贮存情况

采用不同溶剂制备了金属有机骨架材料HKUST-1。通过扫描电镜（SEM），X射线衍射仪（XRD），N2吸-脱附仪对所制备的材料进行结构表征。并且，检测了有机配体在溶剂中的溶解度及样品的甲烷吸附量。结果表明由溶剂N,N-二甲基甲酰胺（DMF）制备的HKUST-1呈现出较好的甲烷吸附能力。研究进一步表明有机配体在DMF中较高的溶解度及由DMF制备的HKUST-1较大的比表面积促进了材料的甲烷吸附量的提高。本文为制备高效的甲烷吸附材料提供了一个新思路。