超声波降解氯苯水溶液的研究

对超声波技术降解氯苯水溶液进行了一些初步研究。测定了降解过程中pH值、氯离子浓度和剩余氯苯浓度；结果表明，在超声降解过程中pH值呈下降趋势，溶液中不断有氯离子生成，相对于氯苯反应为一级反应。提出了氯苯水溶液的超声降解反应机理。     

高岭土微球原位晶化合成K-NaL沸石

以高岭土微球为硅源和铝源,采用水热晶化法在高岭土微球上原位合成K-Na L沸石,考察了钾钠比、碱量、铝量、硅量和水量等因素对K-Na L沸石合成的影响,并采用XRD和SEM对合成的产品进行表征和形貌观察.结果表明:凝胶组成基本配比为n(K2O+Na2O)∶n(Al2O3)∶n(SiO2)∶n(H2O)=4.2∶1.0∶15∶210,当钾钠摩尔比n(K2O)∶n(Na2O)=7∶3时合成L沸石的相对结晶度最高;保持钾钠摩尔比为7∶3,分别改变碱量、铝量、铝量和水含量,当3.3x14.8时,K-Na L沸石的相对结晶度随着碱量升高而增大,当x14.2以后结晶度升高速率降低;相对结晶度随着Al2O3的增多先升高后降低,在x2=1.4时结晶度达到最高;硅源的性质对K-Na L沸石的影响较高,只有在9x318之间才能合成出K-Na L沸石;K-Na L沸石的相对结晶度随着水含量的升高而降低,当x4310时无K-Na L沸石生成.     

原位晶化合成分子筛中高岭土的活性硅含量分析

氟硅酸钾容量法是标准的硅含量分析方法。本文详细讨论了氟硅酸钾的沉淀、分离、水解、滴定等诸影响因素，通过实验找到了准确的分析方法。其中，滴定终点温度对分析结果影响最大，滴定终止温度应高于65℃。并提出用高岭土中的活性硅含量作为原位晶化合成分子筛配比的通用基准。通过此方法，区别高岭土中载体硅和用于合成的活性硅。成功地用不同产地的高岭土，合成出结晶度较高的ZSM-5型分子筛。     

F-T合成催化剂制备条件对产物选择性的影响

采用XRD和SEM表征了层状粘土催化剂样品,考察了制备条件对层状粘土催化剂性能的影响。在0.5 MPa、543 K、800 h-1和合成气n(H₂)∶n(CO)=2的F-T合成条件下,在连续搅拌釜式反应器中反应6 h,收集液相产物。气相色谱仪分析液相产物中的成分,计算出液相产物的碳数分布。考察了催化剂制备条件对F-T合成产物选择性的影响,结果表明,铁源、沉淀剂、加料次序和pH等对催化剂性能影响较大。当以Fe^3＋铁盐为原料,NaOH为沉淀剂,pH＝8.7,动态水热合成制备的催化剂在浆态床F-T合成后,液相产物中C₉～C₂₅烃类的选择性可达80%以上。     

新型催化材料氮化磷酸铝的制备研究

通过无定型磷酸铝在大约800℃的高温下同氨反应,制备了新型催化材料氮化磷酸铝.考察了磷酸铝粒度、氨流量和氮化温度对制备的影响.实验发现材料粒径对氮化有一定的影响,粒径小于0.25mm时此影响消失.氮化过程需要很大的氨流量,才能保证较快的氮化速度.氨流量低时,反应速度太慢,氮化时间很长.氮化速度随着氮化温度的升高而加快.实验还发现800℃下氮化已有明显的磷损失,氮化开始5 h P/Al(原子数比)由1降至0.75左右,然后保持恒定.建立了描述氮化过程中样品的氮含量随氮化时间变化的一级表观动力学方程,该方程能较好的拟合实验数据.     

NaA分子筛膜的合成及其表征

分别采用原位水热二次合成法、微波密闭合成法,在管状-αAl2O3陶瓷管的外表面上合成出了一系列的NaA型分子筛膜,考察了四种原料配比、四种涂晶方法对合成分子筛膜的影响,对合成条件进行了优化.分别采用XRD、SEM、及乙醇水溶液的渗透汽化实验(用氮气吹扫渗透侧作渗透推动力)对合成的膜进行了表征.结果表明当原料配比为Na2O∶Al2O3∶SiO2∶H2O=1∶1∶3.6∶100,清液涂晶种,微波密闭合成出的分子筛膜对水和乙醇的选择性较好,分离因子远远大于空白管的分离因子,95%(wt)的乙醇水溶液通过膜渗透后,渗透侧乙醇的含量则降至21%(wt),水的含量升高到79%(wt),分离因子可达63.8.     

离子交换对L沸石的钾含量及酸性质的影响

为优化L沸石在石油催化裂化中的应用,以不同的离子交换方式对L沸石进行改性.并考察了不同的离子交换方式对降低L沸石钾含量的影响,以及改性后L沸石酸性质的变化.结果表明,离子交换和水蒸汽处理相结合对降低L沸石的钾含量更为有效,经过三次离子交换和三次水蒸汽处理的L沸石样品氧化钾含量可降至0.82%.NH3-TPD程序升温脱附实验结果表明改性后的L沸石表面酸中心的强度提高,酸强度分布变宽,总酸量下降.从红外吡啶吸附谱图可以看出改性后L沸石表面出现了B酸中心和L酸中心.     

制备催化剂中不同载体对FT合成产物的影响

制备了4种不同载体的铁基催化剂,分别是铁基层状粘土催化剂,白炭黑负载铁催化剂,L沸石负载铁催化剂,以及硅胶负载铁催化剂。对这4种催化剂分别用比表面积测定、XRD和SEM进行表征,并分别在FT合成条件为0.5 MPa,270℃,合成气V(H2)∶V(CO)=2:1,合成气流量为40SCCM的条件下,在连续搅拌釜式反应器中反应6h,收集液相产物,比较了不同载体铁基催化剂液相产物的碳数分布。初步论证了不同载体结构对FT合成产物的选择性有重要的作用,为工业生产中提高某种产物的选择性提供参考。     

固定床连续反应NaKL沸石催化剂上定向氯化合成2,4-二氯甲苯

采用固定床连续反应器,研究对氯甲苯和氯气常压下在NaKL沸石催化剂上一步直接选择性定向氯化合成2,4-二氯甲苯。在微型反应器(=1cm)及放大反应装置(=4cm)中分别对反应温度、气体流量、液态空速、催化剂配比等进行优化。在适宜的催化剂组成及操作条件下对氯甲苯转化率达75%以上,2,4-二氯甲苯收率在55%以上,2,4-二氯甲苯与3,4-二氯甲苯质量比最高可达4 72。催化剂催化活性、选择性较高,具有较高的工业应用价值。     

L型沸石的离子交换与脱铝改性研究

为了改善L型沸石的催化性能,优化其在FCC中的应用,对L沸石进行离子交换和脱铝的改性研究。考察离子交换时间和离子交换方式对降低L沸石中氧化钾含量的影响及水热焙烧和化学脱铝对提高L沸石硅铝物质的量比的影响。结果表明,L型沸石离子交换时间不易过长,较适宜的时间为3 h。离子交换和水蒸汽处理相结合对降低L型沸石的钾含量更有效,离子交换和水蒸汽处理交替进行3次的样品氧化钾质量分数可降至0.82%。水热焙烧和化学脱铝能使L型沸石显著脱铝,其中,经过700 ℃水蒸汽处理1 h,再进行盐酸处理而制得改性L型沸石样品的硅铝物质的量比可达21.91,相对结晶度高于80％。