钛硅分子筛TS-1的合成改性及其催化功能

钛硅分子筛TS-1由于其优异的催化氧化性能而受到极大关注,TS-1的制备及基础研究是催化领域的一个热点。本文重点综述了近年来钛硅分子筛催化材料的合成、改性及其催化应用的研究进展,包括钛硅分子筛(TS-1)的水热合成方法和同晶取代合成法、改性、成型与负载以及钛硅分子筛催化氧化功能和酸催化功能的研究。     

活性炭负载磷钨酸催化合成苯乙酮乙二醇缩酮

以活性炭负载磷钨酸催化剂,以苯乙酮和乙二醇为原料合成苯乙酮乙二醇缩酮,研究了物料配比、催化剂活性、催化剂用量、带水剂、反应时间等因素对反应收率的影响,得出优惠实验条件为：n（苯乙酮）：n（乙二醇）=1：1．2,催化剂用量为苯乙酮质量的12．5％,带水剂环己烷用量为500mL／mol苯乙酮,反应回流1．5h,苯乙酮乙二醇缩酮的收率可达90％以上。     

叔丁胺的催化合成及其在精细化工中的应用

综述了国内外叔丁胺的生产工艺和催化合成方法的研究进展。指出固体酸催化甲基叔丁基醚的氨化是值得开发的绿色化工技术。介绍了叔丁胺在医药、农药、橡胶促进剂等精细化工领域的应用。     

活性炭负载对甲苯磺酸催化合成苯甲酸异丁酯

以活性炭负载对甲苯磺酸为非均相催化剂,异丁醇为共沸带水剂,对苯甲酸与异丁醇之间的酯化反应进行了研究,重点考察了醇酸摩尔比、催化剂用量、反应时间对苯甲酸异丁酯收率的影响。实验结果表明,活性炭负载对甲苯磺酸有着良好的催化活性,当苯甲酸的加入量为0.1 mol,醇酸摩尔比为3.0,催化剂用量为反应物总质量的4.0%,回流反应2.5 h时,苯甲酸异丁酯收率可达90%以上,且催化剂重复使用5次仍保持较高活性。     

元溶剂下合成7-羟基-4-甲基香豆素

以一水合硫酸氢钠为催化剂,间苯二酚和乙酰乙酸乙酯为原料,通过Pechmann缩合反应,在无溶剂条件下合成了7-羟基-4-甲基香豆素。探讨了反应温度、反应时间、催化剂用量及原料配比等因素对产品收率的影响。实验表明,一水合硫酸氢钠是合成7-羟基-4-甲基香豆素的良好催化剂,正交实验法得出反应的最优条件为：反应温度为110℃,反应时间40min,／Z（间苯二酚）：n（乙酰乙酸乙酯）=1：1．2,催化剂用量为0．300g（间苯二酚物质的量为0．010mol）时,产品的收率为81.3％。     

活性炭负载型固体碱催化酯交换反应的研究

采用浸渍法制备了活性炭负载KOH固体碱催化剂,考察了它们在三醋酸甘油酯与甲醇酯交换反应中的催化性能,及时间、温度、催化剂用量、醇酯摩尔比等因素对酯交换反应的影响。结果表明,当醇酯比为9：1,催化剂用量为0．3g（三醋酸甘油酯为0．02mol）,KOH浸渍液浓度为20．0wt％,反应温度为65℃,反应1．0h,三醋酸甘油酯转化率可达到94．7％。该工艺操作简单,催化剂可以回收,过程无三废污染。     

Ni含量对镍催化剂芳烃加氢抗硫性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同Ni含量的负载型Ni/Al₂O₃催化剂。以甲苯为探针分子,噻吩为毒物,在1.0 MPa、200 ℃、空速2.0 h^－1的反应条件下,用固定床连续流动微反装置进行了催化剂的抗硫性评价,并运用XRD、TPR、DSC和BET等手段研究了催化剂的物化性能和结构特征。结果表明,当Ni质量分数低于6.0%时,Ni几乎与γ-Al₂O₃形成NiAl₂O₄尖晶石结构,失去芳烃加氢活性和抗硫性能;Ni含量高有利于提高催化剂的还原度,从而提高了催化剂的抗硫性。     

粒子电极制备条件对三维电催化处理嘧啶醇的影响

以陶土为基体、金属氧化物为活性组分,采用固相焙烧制备了一系列的粒子电极,并以三维电催化氧化降解2-二乙胺基-6-甲基-4-羟基嘧啶模拟废水实验考察了各粒子电极的催化活性及稳定性。结果表明：氧化铜与氧化锌的配比分别为0.25 mol和0.1 mol每千克陶土,1000 ℃下焙烧2 h制备的粒子电极催化活性最高,在槽电压15 V,初始pH值为3、极板间距6 cm、支持电解质30 g/L,曝气40 L/h,处理150 min后,2-二乙胺基-6-甲基-4-羟基嘧啶和COD的去除率可分别达到83.45%和35.17%,且催化性能稳定。对降解机理的研究表明,2-二乙胺基-6-甲基-4-羟基嘧啶的主要降解反应为嘧啶环开环转化成小分子含氮化合物,而嘧啶开环后产物的矿化速度相对较慢。     

糠醛一锅法制备γ-戊内酯的多相催化研究进展

γ-戊内酯(GVL)是一种重要的生物质平台化合物, 可以用作绿色溶剂、聚合物前体、燃料和燃料添加剂等, 催化转化生物质制备GVL是资源化利用生物质和缓解资源、能源危机的重要途径之一。糠醛经麦尓外因-彭多夫-沃莱(MPV)还原一锅制备GVL具有操作简单、经济环保、安全可靠等优点, 是GVL合成研究领域极具工业化潜质的路线, 受到学术界和工业界的广泛关注。本文阐述了糠醛转化为GVL各步所需Brønsted酸(B酸)和Lewis酸(L酸)催化活性中心, 从催化剂构筑方法、载体结构等方面总结了糠醛一锅法制备GVL的高效固体催化剂。发现水热稳定且具有良好传质效果的分子筛(如beta分子筛、ZSM-5分子筛等)是该反应中常用的载体, 以及通过分子筛脱Al改性, 或引入具有L酸位的Zr、Hf化合物、具有B酸位的磷钨酸(HPW)等活性中心是构筑该反应的高效双功能催化剂的常用手段。并对催化剂失活的原因和再生方法进行了总结, 分析了溶剂、温度等催化反应条件对反应活性的影响, 同时还对设计该反应的新型高效催化提出了建议。     

直接法合成乙烯基环硅氧烷

以甲基乙烯基二氯硅烷直接水解缩合的方法合成了甲基乙烯基环硅氧烷,探讨了反应温度、水解方式及溶剂种类对乙烯基环硅氧烷产率及各乙烯基环硅氧烷组成的影响。比较了间接法与直接法合成的乙烯基环硅氧烷的组成。以乙醚为溶剂,5℃水解条件下以85 6%的产率合成了乙烯基环硅氧烷。用IR表征了直接法合成的乙烯基环硅氧烷。