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通过分光光度法研究了硝酸体系中锝催化硝酸氧化U(Ⅳ)-肼的反应,结果表明:温度和锝浓度是影响锝催化硝酸氧化U(Ⅳ)速率的主要因素,Tc催化硝酸氧化U(Ⅳ)反应对Tc的级数为1.23,反应活化能Ea=79.2kJ/mol,Tc催化硝酸氧化U(Ⅳ)反应对U(Ⅳ)的级数为0,平均速率常数为1.60×10-4 min-1。肼浓度对锝催化氧化U(Ⅳ)的速率影响较小,Tc-U(Ⅳ)-肼体系中肼的氧化和U(Ⅳ)的氧化同时进行,但U(Ⅳ)早于肼氧化完,随后肼快速氧化完全,与Tc-肼体系相比,肼的氧化速率略有降低,U(Ⅳ)对肼的氧化既有促进作用,又有抑制作用。Tc-U(Ⅳ)-Pu(Ⅲ)-肼体系中,当锝浓度为0.005 mol/L,Pu(Ⅲ)稳定存在的时间小于45min。 相似文献
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由于乏燃料具有强辐射性的特点,辐射化学伴随在乏燃料后处理每个过程中。尽管α和γ等电离辐射对于萃取剂本身的直接效应一般不大,但是它们通过与水相和油相中的溶剂相互作用产生的自由基,一方面可以攻击萃取剂的配位基团,另一方面溶剂辐解产生的活性粒种可能与金属离子反应改变其氧化态,从而降低其萃取效率或分配比。水相中硝酸辐解产生的亚硝酸对于金属离子的氧化态会产生重要影响,产生的自由基如•NO3等也会与萃取剂反应使其劣化。在先进核能系统中,随着燃耗的提高,放射性更强,而且用于溶解乏燃料的硝酸浓度也增高,因而,对于先进核燃料循环中的辐射化学研究既是良好机遇也是重大挑战。本文旨在对近十年来国内外乏燃料后处理(溶剂萃取)方面有关辐射化学研究特别是新型萃取剂的辐射稳定性等进行综述与讨论。 相似文献
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以正十二烷为稀释剂,研究了甲基膦酸二甲庚酯(DMHMP)萃取剂对硝酸介质中Zr(Ⅳ)的萃取性能。从3.0 mol/L HNO3中萃取Zr(Ⅳ)的分配比与萃取剂浓度及硝酸根浓度的关系表明:萃取过程中DMHMP以中性萃取剂形式与Zr(Ⅳ)配位,萃取反应方程式主要为:
Zr4++2DMHMP+4NO-3=Zr(NO3)4·2DMHMP
随着硝酸浓度的增大,还会生成Zr(NO3)4·2DMHMP·2HNO3和Zr(NO3)4·2DMHMP·3HNO3。该反应为放热反应,降低温度有利于DMHMP对Zr(Ⅳ)的萃取。 相似文献
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混合澄清槽是核工业普遍采用的级式萃取设备。开展了混合澄清槽从启动到萃取稳态的瞬态萃取行为台架试验,建立了混合澄清槽萃取过程的瞬态→稳态数学模型,提出模型数学算法,使用台架试验数据对模型和算法进行了验证,试验结果与计算结果符合良好,证明了建立的数学模型的可靠性。最终使用计算机程序对影响30%TBP/正十二烷萃取体系萃取平衡的影响因素开展了计算分析,发现酸度是主要影响因素。 相似文献
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