NaY分子筛的类固相合成及其晶化机理初探

采用具有液相和固相双向转化机理为主导的类固相体系合成方法,合成了NaY分子筛.采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)和低温氮气吸附-脱附技术对合成样品进行了表征.结果表明,合成的NaY分子筛结晶好、无杂晶、晶粒规整.与普通水热合成体系相比,类固相体系合成方法具有投入产出比高、硅/铝比高、单釜产率可提高200%的优点.结合合成过程中的影响因素,初步探索了类固相体系合成NaY分子筛的晶化机理.     

HM/ZrO_2催化剂的制备及其催化萘异丙基化性能

以ZrO2为共活性组分制备了HM/ZrO2催化剂;用NH3程序升温脱附和BET方法对HM/ZrO2催化剂进行了表征;考察了催化剂制备条件和萘异丙基化反应条件对HM/ZrO2催化剂催化萘异丙基化性能的影响。实验结果表明,与HM/γ-Al2O3催化剂相比,HM/ZrO2催化剂具有更佳的萘异丙基化反应性能;适宜的HM/ZrO2催化剂制备条件为:焙烧温度400℃、催化剂中ZrO2的质量分数15%、pH为9、陈化温度60℃;以此条件下制备的HM/ZrO2催化剂催化萘异丙基化反应的适宜反应条件为:反应温度275℃、反应压力1.0MPa、n(丙烯)∶n(萘)=2∶1、WHSV=1h-1(以液相质量计)、反应时间2h。在此条件下,萘的转化率为85.07%,二异丙基萘的选择性为45.25%,目的产物2,6-二异丙基萘的选择性和收率分别为17.36%和14.77%。     

具有FER结构复合分子筛的合成与催化性能

采用碱溶液降解法降解 FER 分子筛作硅源,获得具有 FER 结构的微、介孔复合分子筛材料。采用 XRD、SEM、N₂吸附-脱附、DTG、NH₃-TPD 等手段对该复合分子筛材料进行了表征,并以甲醇转化作为探针反应,考察了其催化性能。结果表明,复合分子筛材料同时具有 FER 微孔和 MCM-41介孔的特点,其介孔相与纯 MCM-41相比孔壁增厚;通过改变降解时间可以制备适度微/介孔比例和酸性质的复合分子筛材料,从而在甲醇转化反应中获得较高的烯烃收率。     

不同铝源合成ZSM-5分子筛及其MTP催化性能

分别采用偏铝酸钠、硫酸铝、异丙醇铝为铝源合成了ZSM-5分子筛,考察了铝源对ZSM-5分子筛晶化过程及最终产物物理化学性质的影响.用XRD、SEM、XRF、NH3-TPD方法对合成的样品进行了表征,并以甲醇制丙烯(MTP)反应评价其催化性能.结果表明,以偏铝酸钠为铝源合成的ZSM-5分子筛,粒度分布均匀,分散性良好,而且产物硅/铝比与投料硅/铝比基本一致,在MTP反应中具有较高的催化活性和丙烯选择性.而以异丙醇铝为铝源合成的ZSM-5分子筛样品虽然也为纳米级,但由于其酸性较强,在MTP反应中失活较快.     

利用废沸石催化剂组装介孔材料的研究

针对废催化剂的回收利用问题,提出一种废沸石催化剂再利用的新方法,即以废沸石催化剂的碱处理母液为硅铝源,在表面活性剂胶束的模板作用下组装出孔壁含有沸石结构单元的介孔结构材料。进而以不同硅铝摩尔比的结晶度差的废β沸石催化剂为模型原料,示范了利用该方法组装孔结构与SBA-15分子筛相同的介孔结构材料的过程,并利用红外光谱、氮吸附表征和重芳烃的加氢脱烷基催化反应验证了该方法合成的介孔结构材料的孔壁中含有沸石结构单元。     

分子筛杂多酸复合物的制备及其在催化反应中应用的研究进展

对浸渍法和原位合成法制备分子筛杂多酸复合物及其在催化反应中的应用进行了综述。浸渍法制备的分子筛杂多酸复合物中杂多酸在分子筛内表面高度分散,其酸强度略有降低,可作为烷基化、异构化、酯化、裂解、聚合等诸多反应的催化剂,催化活性高、选择性好,但需解决杂多酸溶脱的问题;原位合成法制备分子筛杂多酸复合物中杂多酸可有效地固定在分子筛中,目前的研究仅处于初级阶段,需对其合成机理、催化活性、多品种合成等进一步研究。     

原料中的NH_3含量对甲醇制丙烯催化剂性能的影响

在连续流动固定床微型反应器中,对甲醇制丙烯的ZSM-5分子筛催化剂的性能进行了评价,并采用XRD、吡啶吸附-FTIR和TG等方法对反应后的催化剂进行了表征,考察了原料中的NH3含量对催化剂性能的影响,同时考察了NH3含量与催化剂寿命和甲醇转化率的关系。实验结果表明,在催化剂装填量10 g、常压、480℃、甲醇重时空速1.0 h-1、水与甲醇的质量比0.69的反应条件下,NH3的存在对ZSM-5分子筛催化剂的晶型结构没有影响,但对酸性影响较大;随NH3含量的增加,尤其是当NH3含量大于0.010%(w)时,催化剂的积碳量显著降低,催化剂的寿命大幅缩短。     

超低硅/铝比EU-1沸石的合成及烃类催化裂化活性

在极浓体系下,按照投料硅/铝比n(SiO2)/n(Al2O3)分别为20和35,采用不同原料合成EU-1沸石.当投料n(SiO2)/n(Al2O3)为20时,以硅溶胶为原料合成出较高结晶度的EU-1沸石.采用X射线荧光(XRF)测定产物的n(SiO2)/n(Al2O3)和反应初始凝胶基本一致.利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)及低温氮气吸附等手段对样品的物相、晶体形貌以及表面积和孔体积进行表征,并将样品作为活性组分制备烃类裂化催化剂,对其催化性能进行了评价.结果表明,与高n(SiO2)/n(Al2O3)的EU-1沸石相比,超低n(SiO2)/n(Al2O3)的EU-1沸石具有较大的比表面积和孔体积,因此具有最高的裂化活性,且裂化气体产率也最大.     

LiBH4／Mg复合氢化物的储氢性能研究

通过球磨LiBHdMg，使得镁的吸放氢性能得到明显改善。活化结果显示，在氩气气氛下，球磨1h的LiBHdMg混合物经250℃，60min处理后的吸氢量可以达到6．7％（质量分数，下同）。200℃，80min处理后的吸氢量可以达到3．0％。而纯镁粉在相同条件下几乎不吸氢。PCT结果显示，LiBH4也明显改善镁氢化后的放氢性能。