负载纳米TiO2催化剂上光解气相甲醇制氢

制备了负载型Pt/TiO2、Ru/TiO2、Rh/TiO2、Pd/TiO2以及Bi2S3/TiO2光催化剂.在气相连续流动装置中考察了催化剂光解气相甲醇的活性.实验结果表明,TiO2负载贵金属的光催化剂活性大小顺序为Pt/TiO2＞Pd/TiO2＞Rh/TiO2＞Ru/TiO2,这个顺序与上述金属的d轨道百分数(d%)的大小顺序相关联.Bi2S3/TiO2光催化剂,随着负载TiO2粒度的减小,光催化活性增高,其中30 nm的Bi2S3/TiO2催化剂的光催化活性最好.     

甲烷氧化偶联剂乙烯放大实验中催化剂稳定性的研究

用Ｌａ－Ｂａ－Ｏｘ－助剂作为甲烷氧化偶联催化剂，研究了从０．５ｍｌ放大到３０ｍｌ和２００ｍｌ装量时催化剂的稳定性，实验表明，在催化剂装量利大时用薄导反应器通过反应条件的合理调整（如适当地降低反应空速与反应管外加热的温度等），使２００ｍｌ装量的催化剂反应床层热点温度与０．５ｍｌ催化剂床层的热点温度相差≤６０℃，从而在ＣＨ４：Ｏ２＝（４．７５～５．０８）：１，ＣＨ４空速５０００ｈ＾－１，催化剂床层加热     

甲烷和CO_2重整制合成气单管实验

用Ａ－６型拉西环状整颗催化剂，在模拟工业上甲烷水蒸汽重整的单管实验条件下，考察了反应温度、压力、空速、Ｖ（ＣＨ４）／Ｖ（ＣＯ２）比等对甲烷与ＣＯ２重整所制得的合成气组成、催化剂结炭及强度的影响。实验结果表明，甲烷与ＣＯ２重整生成的合成气中ＣＯ含量高（～４８％），Ｖ（Ｈ２）／Ｖ（ＣＯ）比可达０．８，但在较低温度区的催化剂易结炭和粉碎。     

Ti-ZSM-5分子筛催化氯丙烯环氧化制环氧氯丙烷

研究了以用TiCl4 气固相同晶取代法制备的Ti-ZSM -5分子筛作催化剂 ,以 3 0 %H2 O2 为氧化剂的氯丙烯催化环氧化反应。详细考察了反应温度、H2 O2 用量、催化剂用量、溶剂种类与用量以及反应时间等因素对反应的影响。发现升高反应温度、增大催化剂用量、采用适量小分子质子性物质 (如甲醇 )作溶剂、延长反应时间可提高环氧化反应中反应物氯丙烯的转化率与H2 O2 的有效利用率 ;同时增大氯丙烯 /H2 O2 比对提高Ti-ZSM -5分子筛催化环氧化性能有利 ,在氯丙烯 /H2 O2 摩尔比分别为 3 0 0和 1 89时 ,H2 O2 的有效利用率可达到 10 0 %。     

CH4,CO2与O2催化氧化制合成气

ＣＨ４、ＣＯ２、Ｏ２催化氧化制合成气是一条比较理想的制合成气路线、它与ＣＨ４、ＣＯ２重整和ＣＨ４部分氧化反应制合成气相比,有其独特的优点。本文主要从反应的发展现状、反应热力学、催化剂体系、工艺条件、催化剂积炭和反应机理等几个方面进行了讨论。     

钛硅分子筛(TS)催化氧化苯乙烯的研究

本文研究了用气相TiCl4同晶取代制得的钛硅分子筛（TS）作催化剂,对苯乙烯进行催化氧化。考查了催化剂的用量、苯乙烯／H2O2（mol）比和溶剂丙酮／苯乙烯（mol）比、反应温度以及反应时间等反应条件对该催化氧化反应的影响。发现TS量／苯乙烯比为0．3／10mmol、苯乙烯／H2O2比为3、丙酮／苯乙烯比在1．54～6．16之间、反应温度为60～70℃、反应时间≥5h时,对该反应较适宜。在最佳反应条件下,获得苯乙烯的转化率～25．2％、PhC2H3O（苯乙醛＋环氧苯乙烷）的选择性90．9％、H2O2的利用率为75．5％的结果。     

湿天然气中乙烷氧化脱氢的研究：Ⅰ.第三周期单组分催化剂

研究了第三周期单组分催化剂对湿天然气中乙烷氧化脱氢反应的影响,发现ＭｇＯ对乙烷脱氢有较好的活性,在７００℃时,Ｃ２Ｈ４选择性达４１．８５％,收纺达１８．７５％．考究了催化剂酸碱性对反应的影响,适当碱性的催化剂有利于反应的进行,第三周期单组分催化剂活性顺序与碱性大小顺序相一致为ＭｇＯ〉Ａｌ２Ｏ３〉ＳｉＯ２。催化剂活性顺序与其晶格氧流动性有顺应关系。     

天然气－H_2O－CO_2转化制取合成甲醇原料气的研究 Ⅰ．反应条件对合成气组

用新研制的具有高抗结炭性能的负载型镍催化剂ＳＹＭ－１，模拟工业用变温固定床，进行了ＣＨ４－Ｈ２Ｏ－ＣＯ２体系制取合成甲醇用合成气的实验。结果表明，该催化剂对ＣＨ４－Ｈ２Ｏ－ＣＯ２反应具有良好的催化活性，能够制得工业合成甲醇用的合成气。甲烷的转化率和产物ＣＯ含量随温度升高而增加，随压力增大而下降。其较佳的反应条件为：反应温度９００℃；压力０．１～０．７ＭＰａ，甲烷空速５００～１５００ｈ－１；原料配比ＣＨ４：Ｈ２Ｏ：ＣＯ２＝１：（１．１～１．５）：０．３。     

高比表面积活性炭载体结构对乙炔法合成醋酸乙烯催化剂活性的影响

以不同的高比表面积(比表面积大于等于1 839 m2／g)活性炭为载体,在接近现有工业生产条件下研究了催化剂载体的结构对合成醋酸乙烯(VAc)生产能力的影响。实验结果表明,合成VAc的生产能力随活性炭载体比表面积 的增加而增加,活性炭载体的比表面积为2 713 m2／g时催化剂的生产能力是载体比表面积为1 839 m2／g时催化剂生产能力的1.30倍;活性炭载体中孔径1-2 nm的孔对合成VAc的催化括性影响不大,孔径2-40 nm的孔对催化过程起主要作用。实验结果还表明,在空速小于360 h-1时,活性炭载体比表面积越大合成VAc的生产能力受空速的影响越大,即活性炭载体比表面积越大催化反应受扩散影响越严重;在高温(185-195℃)段,活性炭载体比表面积越大合成VAc的生产能力受温度的影响也越小。     

在ThO_2－SrCO_3／BaSO_4催化剂中甲烷氧化偶联反应的研究

研究了ＴｈＯ２－ＳｒＣＯ３／ＢａＳＯ４催化剂在甲烷氧化偶联反应中的催化作用，发现在ＳｒＣＯ３／ＢａＳＯ４中添加ＴｈＯ２可明显提高催化剂的活性，其Ｃ２选择性及Ｃ２收率可达６１．３１％和１８．１７％，而且经过３００ｈ的连续考察，活性稳定。用ＸＲＤ方法研究了３组份催化剂的物相组成，推测结构与催化性能的关系。用ＴＰＤ方法研究３组份催化剂的酸碱性与活性的关系。