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利用蒙特卡罗法(MC)及分子动力学(MD)方法,研究了钛硅分子筛(TS-1)催化丙烯环氧化反应中丙烯(C3H6)、过氧化氢(H2O2)及环氧丙烷(PO)在甲醇溶剂和分子筛中的扩散行为。计算了333K、400kPa时,C3H6/CH3OH、H2O2/CH3OH、PO/CH3OH混合体系在TS-1上的吸附等温线;在MC模拟基础上,计算了333K下C3H6、H2O2、PO在甲醇溶剂中的无限稀释浓度扩散系数和在TS-1中的扩散系数。研究发现,分子筛中吸附的分子个数对反应组分在分子筛中扩散有重要影响;在甲醇溶剂存在下,C3H6、H2O2主要在TS-1的直孔道中扩散,而PO则主要在曲折孔道扩散。 相似文献
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摘要:利用巨正则蒙特卡罗方法研究了钛硅分子筛(TS-1)催化丙烯环氧化反应中丙烯(C3H6)及过氧化氢(H2O2)在TS-1上的吸附行为。计算了压力为400kPa时,不同温度下丙烯和H2O2在TS-1中的吸附量和吸附能;探讨了主体相中不同n(C3H6)/n(H2O2)(进料比)下丙烯和H2O2的混合吸附行为,包括两者的吸附量及吸附位。结果表明,H2O2的吸附量明显高于丙烯;丙烯的吸附量随着温度的升高而降低,而H2O2的吸附量则随着温度升高而增加;H2O2的吸附能也高于丙烯。在混合吸附中,丙烯的吸附量随着进料比的增加而增加,而H2O2吸附量则随着进料比的增加而降低;当n(C3H6)/n(H2O2)=45时,二者在TS-1上的吸附量之比接近1,与两者反应的化学计量比相同,因此确定该反应的最佳进料比为45。还发现,丙烯优先被吸附于TS-1的直孔道和曲折孔道的交叉处,进而吸附于直孔道和曲折孔道中,同时H2O2被逐渐挤出孔道。 相似文献
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