镍基双金属催化剂上甲烷脱氢反应的密度泛函理论

为了从原子尺度上研究双金属的作用机理,采用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了甲烷在Ni-Pt和Ni-Pd双金属催化剂上的脱氢过程。计算结果表明,在Ni催化剂中引入Pt或Pd会大大减弱表面C原子的吸附,从而提高催化剂的抗积炭能力,而且甲烷第一步脱氢活化能会有所提高,反应活性略有降低。     

纳米碳纤维的微观结构调控与催化作用

纳米碳纤维（CNF）是一种新型一维结构纳米炭材料,因其具有许多独特的性质而备受研究者关注。按照CNF基本结构单元石墨片层与生长轴的夹角不同,可以将CNF分为板式、鱼骨式和管式3种不同微观结构。采用催化化学气相沉积法合成CNF时,微观结构可以通过改变生长动力学进行调控。CNF微观结构的不同导致表面棱边与基面原子比例不同,进而影响着表面含氧基团分布等性质。当CNF用作催化剂载体时,利用这些性质的不同可以调控负载金属颗粒的形貌以及载体与金属作用力等性质,从而改变催化剂的性能。CNF自身具有催化活性,其活性主要来自表面杂原子基团,因此也与CNF的微观结构密切相关。     

二甲基二硫醚对Pt/Al_2O_3催化丙烷脱氢反应性能的影响

制备了Pt/θ-Al_2O_3催化剂,在该催化剂上进行丙烷脱氢反应过程中引入不同用量的二甲基二硫醚(DMDS),考察了DMDS对Pt/θ-Al_2O_3催化剂性能的影响。实验结果表明,在一定浓度范围内,在丙烷脱氢反应中引入DMDS可大幅提高Pt/θ-Al_2O_3催化剂的丙烯选择性及稳定性,同时降低结焦速率和结焦的石墨化程度,但催化剂活性有所降低。采用HRTEM、XPS、TG和拉曼光谱等方法对催化剂结构和结焦性质进行了分析。表征结果显示,丙烯选择性以及稳定性的提高主要是由于DMDS在Pt表面解离生成的含硫物种吸附于Pt表面,使Pt处于富电子状态,促进了丙烯的脱附并抑制了深度脱氢反应;但同时也提高了C—H键断裂难度,导致催化剂活性有所降低。     

大学生创新能力的培养与实践

教育部启动的＂国家大学生创新性实验计划＂是解决我国大学生创新和实践能力低下的有效措施。本文回顾了我校大学生创新性实验计划项目的实施情况,总结了多年来指导本科生参与该计划项目活动的经验,提出了从项目选题到执行再到完成的全过程中四个方面的重要问题,指出了指导教师在培养大学生创新精神、提高大学生实践能力中的重要作用。     

化学链催化甲烷氧化反应研究进展

甲烷作为天然气的主要组成成分,其有效利用具有重要的现实意义。本文首先介绍了甲烷转化工艺,系统地比较了传统甲烷氧化与化学链催化甲烷氧化工艺,提出化学链重整技术作为一种应用于甲烷氧化反应的新技术,提供了一个多功能平台,以清洁及有效的方式转换燃料。然后,介绍了应用于此技术的催化剂研究现状,重点关注具有高储氧性能、催化性能以及低合成成本特点的钙钛矿复合氧化物,特别综述了利用机器学习方法高通量筛选钙钛矿氧化物催化剂的理论计算工作。最后,系统讨论了钙钛矿氧化物对化学链催化甲烷氧化反应性能的影响规律,依据实验和密度泛函理论计算研究结果,对催化剂颗粒尺寸、金属离子价态、氧空穴形成能以及氧浓度同催化性能之间的关系进行了分析,提出钙钛矿氧化物催化甲烷氧化反应的关键影响因素,为钙钛矿氧化物催化剂的筛选提供理论支撑。